專利名稱:除草劑組合物及其使用方法
技術(shù)領(lǐng)域:
本發(fā)明涉及具有速效性、效果增強(qiáng)以及長期制劑穩(wěn)定性的除草劑組合物及其使用方法。
背景技術(shù):
在通式(I)代表的需光型除草性化合物中,通式(I-1)代表的3-取代的苯基吡唑衍生物作為在特開平3-163063號公報以及特開平4-211085號公報等中記載的已知化合物,記載了它們作為莖葉處理除草劑,是對旱田中存在的有害雜草中的所有闊葉雜草具有優(yōu)異除草活性的化合物。
已知全部的化學(xué)結(jié)構(gòu)或取代基的相對位置與通式(I-1)的化學(xué)結(jié)構(gòu)相類似的大多數(shù)的化合物作為需光型除草劑表現(xiàn)出相同的除草活性(Anderson,等,ACS Symposium Series,Vol.559,Porphric Pesticides,S.O.Duke和C.A.Robeiz eds.P.18-64(1994))。而且已知對這種需光型除草劑共同的是,通過向植物中引入特定的遺傳因子,能夠賦予對除草劑的抗性(國際專利申請公開WO 98/29554號)。
另一方面,有機(jī)磷類除草性化合物作為非選擇性莖葉處理用除草劑是已知的化合物,例如在特開昭47-39538號公報以及特開昭57-98994號公報中記載的N-(膦酰甲基)甘氨酸或其鹽,特開昭57-26564號公報中記載的4-[羥基(甲基)膦基]-DL-高丙氨酸或其鹽,特開昭50-23282號公報中記載的4-[羥基(甲基)膦基]-L-高丙氨酰-L-丙氨酰-L-丙氨酸或其鹽。
而且,特開平7-242510號公報中記載了含有3-取代的苯基吡唑衍生物和有機(jī)磷類除草性化合物的除草劑組合物。
另外,在雜草科學(xué)(Weed Sci.Soc.25,(1977),p.275-287)中報告了關(guān)于烷基醇烷氧化物對N-(膦酰甲基)甘氨酸的助劑效果,但存在沒有充分助劑效果、難于和N-(膦酰甲基)甘氨酸水溶液相溶的問題。
在含有需光型除草劑化合物、特別是通式(I-1)代表的3-取代的苯基吡唑衍生物和有機(jī)磷類除草性化合物的除草劑組合物中,期望除草活性的進(jìn)一步提高和速效性的改善。
發(fā)明公開本發(fā)明者們?yōu)榱私鉀Q上述課題進(jìn)行了認(rèn)真研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn),在含有從需光型除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物、特別是從通式(I-1)代表的3-取代的苯基吡唑衍生物選擇的1種或2種或其以上的化合物、以及從有機(jī)磷類除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物作為有效成分的除草劑組合物中,通過添加作為表面活性劑的鏈烯基醇烷氧化物類和烷基醇烷氧化物類,由于增效作用獲得了非常好的速效性以及除草效果的提高,而且得到了長期穩(wěn)定的除草劑組合物,由此完成了本發(fā)明。
本發(fā)明涉及在含有從需光型除草性化合物選擇的1種或2種或其以上的化合物、以及從有機(jī)磷類除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物作為有效成分的除草劑組合物中,含有作為表面活性劑的鏈烯基醇烷氧化物類以及烷基醇烷氧化物類的除草劑組合物及其使用方法。更詳細(xì)地說,涉及在含有從通式(I)所示的3-取代的苯基吡唑衍生物中選擇的1種或2種或其以上的需光型除草性化合物,以及從有機(jī)磷類除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物作為有效成分的除草劑組合物中,含有作為表面活性劑的鏈烯基醇烷氧化物類以及烷基醇烷氧化物類的除草劑組合物及其使用方法,需光型除草性化合物是通式(I)表示的化合物P-Q (I)[式中P代表從P1~P10中選擇的取代基
(式中,R3代表(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,R4代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,R5代表氫原子、(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,R6代表(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,R7代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,X1代表氫原子或鹵素原子,Y代表-O-、-S-、-SO-或-SO2-,Y1代表-O-、-NH-或-S-,Y2代表-O-、-S-、-NH-或-CH2-。)、Q為Q1~Q12
(式中R1代表(C1-C6)烷基,R2代表氫原子、(C1-C6)烷基或鹵代(C1-C6)烷基,R8代表氫原子或(C1-C6)烷基,X2代表鹵原子,Y與上述定義相同。n代表0或1的整數(shù)。)]。特別優(yōu)選的是通式(I-1) [式中R代表-Y1-R3(式中R3代表(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,Y1代表-O-、-NH-或-S-)、-Y2CH(R4)CO-OR5(式中R4代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,R5代表氫原子、(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,Y2代表-O-、-S-、-NH-或-CH2-)、-COOCH(R4)CO-Y1R5(式中R4代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,R5代表氫原子、(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,Y1代表-O-、-NH-或-S-)或-COOR6(式中R6代表(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基),R1代表(C1-C6)烷基,R2代表氫原子、(C1-C6)烷基或鹵代(C1-C6)烷基,X1代表氫原子或鹵素原子,X2代表鹵原子,Y代表-O-、-S-、-SO-或-SO2-,n代表0或1的整數(shù)]。
本發(fā)明的通式(I)或通式(I-1)的各取代基中,(C1-C6)烷基代表例如甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、正己基等的碳原子數(shù)1~6的直鏈或支鏈烷基,鹵代(C1-C6)烷基,代表從氯原子、氟原子、碘原子以及溴原子中選擇的相同或不同的優(yōu)選一個或其以上的鹵素原子取代的碳原子數(shù)1~6的直鏈或支鏈烷基,(C2-C6)鏈烯基代表碳原子數(shù)2~6的直鏈或支鏈鏈烯基,(C2-C6)鏈炔基代表碳原子數(shù)2~6的直鏈或支鏈鏈炔基。
作為本發(fā)明的需光型除草化合物,可以列舉例如(1).N-[4-氯-2-氟-5-(1-甲基-丙-2-炔氧基)苯基-3,4,5,6-四氫鄰苯二甲酰亞胺(通用名flumipropynフルミプロピン)(2).[2-氯-5-(環(huán)己-1-烯-1,2-二甲酰亞胺)-4-氟苯氧基]乙酸戊酯(通用名氟烯草酸flumiclorac-pentylフルミクロラツク一ペンチル)(3).N-(7-氟-3,4-二氫-3-氧代-4-丙-2-炔-2H-1,4-苯并噁嗪-6-基)環(huán)己-1-烯-1,2-二甲酰胺(通用名丙炔氟草胺flumioxazinフルミオキサジン)(4).(RS)-2-氯-3-[2-氯-5-(4-二氟甲基-4,5-二氫-3-甲基-5-氧-1H-1,2,4-三唑-1-基)-4-氟苯基]丙酸乙酯(通用名唑酮草酯carfentrazone-ethylカルフエントラゾン一エチル)(5).2′,4′-二氯-5′-(4-二氟甲基-4,5-二氫-3-甲基-5-氧-1H-1,2,4-三唑-1-基)甲磺酰替苯胺(通用名甲磺草胺sulfentrazoneスルフエントラゾン)(6).2-(2,4-二氯-5-丙-2-基氧苯基)-5,6,7,8-四氫-1,2,4-三唑[4,3-a]吡啶-3(2H)-酮(通用名唑啶草酮azafenidinアザフエニジン)(7).[2-氯-4-氟-5-(四氫-3-氧-1H、3H-[1,3,4]噻二唑[3,4-a]噠嗪-1-亞基氨基)苯基硫]乙酸甲酯(通用名噠草氟fluthiacet-methylフルチアセツト一メチル)(8).6-[(3Z)-6,7-二氫-4,4-二甲基-3H、5H-吡咯烷酮[2,1-c][1,2,4]噻二唑-7-亞基氨基]-7-氟-4-(2-丙炔基)-2H-1,4-苯并噁嗪-3(4H)-酮(通用名thidiaziminチジアジミン)(9)5-叔丁基-3-(2,4-二氯-5-異丙氧基苯)-1,3,4-噁二唑啉-2-酮(通用名惡草靈oxadiazonオキサジアゾン)(10).5-叔丁基-3-[2,4-二氯-5-(丙-2-炔氧基)苯基]-1,3,4-噁二唑-2-(3H)-酮(通用名炔丙-噁唑草oxadiargylオキサジアルジル)
(11).(Z)-2-氯-3-[2-氯-5-(環(huán)己-1-烯-1,2-二甲酰亞胺基)苯基]丙烯酸乙酯(通用名吲哚酮草酯cinidon-ethylシニドン一エチル)(12).2-氯-5-[1,2,3,6-四氫-3-甲基-2,6-二氧-4-(三氟甲基)嘧啶-1-基]苯甲酸1-(烯丙氧羰基)-1-甲基乙基酯(通用名butafenacilブタフエナシル)等的其它通式(I-1)代表的3-取代苯基吡唑衍生物。
通式(I-1)
表1(R1=CH3)
作為本發(fā)明的通式(I-1)代表的3-取代苯基吡唑衍生物的優(yōu)選化合物,可以列舉出的是化合物序號19的化合物。
另一方面,作為本發(fā)明使用的有機(jī)磷除草性化合物可列舉N-(膦酰甲基)甘氨酸或其鹽,例如N-(膦酰甲基)甘氨酸異丙胺鹽(以下稱作化合物A。)、N-(膦酰甲基)甘氨酸銨鹽、N-(膦酰甲基)甘氨酸三甲基锍鹽、N-(膦酰甲基)甘氨酸鉀鹽;4-[羥基(甲基)膦基]-DL-高丙氨酸或其鹽、例如4-[羥基(甲基)膦基]-DL-高丙氨酸銨鹽;4-[羥基(甲基)膦基]-L-高丙氨酰-L-丙氨酰-L-丙氨酸或其鹽,例如4-[羥基(甲基)膦基]-L-高丙氨酰-L-丙氨酰-L-丙氨酸鈉等,可以舉出優(yōu)選化合物為N-(膦酰甲基)甘氨酸異丙胺鹽。
作為在本發(fā)明用作表面活性劑的鏈烯基醇烷氧化物類,可以使用通式(II)代表的化合物CaH2a-1-O-(Eo)b(Po)d-OH(II)
(式中Eo代表-O-CH2CH2-、Po代表-O-CH(CH3)CH2-、a、b和d代表相同或不同的1~20的整數(shù)),具體的,例如油醇和聚氧乙烯的加成物、油醇和聚氧丙烯的加成物、油醇和聚氧乙烯與聚氧丙烯共聚物的加成物,作為優(yōu)選的表面活性劑可以列舉例如Noigen ET-89(第一工業(yè)制藥(公司)制造)、Noigen ET-109(同一公司制造)、Noigen ET-129(同一公司制造)、Noigen ET-149(同一公司制造)、Noigen ET-159(同一公司制造)、PegnolO-107(東邦化學(xué)工業(yè)(公司)制造)、Emulgen 409P(花王(公司)制造),可以選擇使用1種或2種或其以上的上述鏈烯基醇烷氧化物。
而且,作為烷基醇烷氧化物類,可以使用通式(III)代表的化合物CeH2e+1-O-(Eo)f(Po)g-OH(III)(式中Eo代表-O-CH2CH2-、Po代表-O-CH(CH3)CH2-、e、f和g代表相同或不同的1~20的整數(shù)),具體的可列舉,伯烷基醇乙氧化物、伯烷基醇丙氧化物、伯烷基醇乙氧化物丙氧化物、仲烷基醇乙氧化物、仲烷基醇丙氧化物、仲烷基醇乙氧化物丙氧化物、叔烷基醇乙氧化物、叔烷基醇丙氧化物或叔烷基醇乙氧化物丙氧化物,作為優(yōu)選的化合物可以例舉的例如Noigen ET-165(第一工業(yè)制藥(公司)制造)、Noigen ET-105(同一公司制造)、Adekatol SO-135(旭電化(公司)制造)、NK(Newkalgen)-D1107S(竹本油脂(公司)制造)、Lutensol T08(BASF公司制造)、TO-347(日本乳化劑(公司)制造)等,可以選擇使用1種或2種或其以上的上述烷基醇烷氧化物。
本發(fā)明除草劑組合物中各種成分的配合比為,在100重量份的上述除草劑組合物中需光型除草性化合物可以0.01~10.0重量份、優(yōu)選0.01~2.0重量份存在,有機(jī)磷類除草性化合物可以1.0~60.0重量份、優(yōu)選5.0~40.0重量份存在,鏈烯基醇烷氧化物類可以0.1~20.0重量份、優(yōu)選5.0~15.0重量份存在,以及烷基醇烷氧化物類可以0.1~20.0重量份、優(yōu)選5.0~15.0重量份的范圍內(nèi)存在。
本發(fā)明除草劑組合物中鏈烯基醇烷氧化物類和烷基醇烷氧化物類的配合比為,鏈烯基醇烷氧化物類的重量/烷基醇烷氧化物類可以在5/1~1/5、優(yōu)選2/1~1/2的范圍內(nèi)存在。
使用本發(fā)明的除草劑組合物的場合,采用農(nóng)藥制劑上的常規(guī)方法,根據(jù)相應(yīng)的目的可以制成適當(dāng)劑型使用。例如與固體載體、液體載體、其它必要的相應(yīng)助劑等混合配制有效成分為微細(xì)懸浮粒子狀的懸浮劑、可濕性粉劑和可濕性顆粒劑等劑型使用。
而且,在本發(fā)明中可以將對1重量份本發(fā)明通式(I)代表的需光型除草性化合物,使用0.1~99.0重量份、優(yōu)選25.0~75.0重量份表面活性劑的制劑組合物,與含有有機(jī)磷類除草性化合物作為有效成分的市售制劑組合物,在噴灑藥液的配制時混合使用。
再之,在使用不含表面活性劑的含有微粉碎的通式(I)代表的需光型除草性化合物0.01~10重量份以及有機(jī)磷除草性化合物1~50重量份作為有效成分的懸浮劑或可濕性顆粒劑的場合,本發(fā)明中可使用的表面活性劑可以以對1重量份的通式(I)代表的需光型除草性化合物使用10~90重量份的比例,在噴灑藥液配制時,采用其它方法混合溶解而使用。
實施本發(fā)明的最佳方式以下例示的本發(fā)明的代表實施例以及試驗例,但本發(fā)明不限于這些。
而且,實施例中存在的份數(shù)表示重量份。
(基本藥劑)19號化合物 40.0份Neocol YSK(第一工業(yè)制藥(公司)制造) 1.0份Sorpol 7425(東邦化學(xué)工業(yè)(公司)制造)3.0份丙二醇 3.0份硅KM-73(信越化學(xué)(公司)制造)0.5份Proxel GXL(ゼネカジヤパン制造) 0.1份Rhodopol 23(ロ一ヌプ一ラン制造)0.02份水 余量總計100份用填充了0.3mm的陶瓷珠(トリセラム、東麗(公司))的Dyno磨(バツコ一フエン公司)將上述組成的混合物微粉碎,得到含有40%的平均粒徑0.3μm的微細(xì)顆粒的19號化合物的懸浮狀組合物。
以本懸浮狀組合物為基本藥劑制備實施例1-10。
實施例119號化合物的基本藥劑(40.0%)0.44份化合物A(62.0%水溶液) 50.80份Noigen ET-129 10.00份Lutensol T087.00份丙二醇 5.00份Soprophor DSS/7-60(ロ一デイア日華(公司)制造)1.83份N-甲基-2-吡咯烷酮 0.15份硅KM-73 0.50份Proxel GXL 0.10份Attagel 50 0.50份Rhodopol 23 0.10份水 余量總計100份將上述組成的混合物用自動高速混合機(jī)(特殊機(jī)化(公司))等的混合機(jī)充分混合,得到含有0.16%的19號化合物藥劑和30%的化合物A的懸浮狀組合物。
實施例2~10將實施例1中使用的鏈烯基醇烷氧化物類和烷基醇烷氧化物類用下述表2中所示的物質(zhì)替換,同樣制備得到懸浮劑。
表2
比較例1使用化合物A作為有效成分的市售制劑(草甘膦異丙胺鹽液劑)。
比較例2除去實施例1中的烷基醇烷氧化物的組合物。
比較例3除去實施例1中的鏈烯基醇烷氧化物的組合物。
試驗例1在直徑12cm塑料制的盆中栽培稗(Echinochloa crus-galli)和蒼耳(Xanthiun strumarium),生長達(dá)到7葉期以上時噴灑按照預(yù)定藥量配制的藥液,藥劑處理3日以及21日后通過目測確定除草效果(0無除草效果~100枯死)進(jìn)行評價。
結(jié)果示于表三表3
工業(yè)上可利用性在需光型除草性化合物,特別是3-取代苯基吡唑衍生物和有機(jī)磷類除草性化合物的混合組合物中,由于含有了鏈烯基醇烷氧化物類以及烷基醇烷氧化物類,獲得了非常優(yōu)異的速效性以及除草效果的提高。
權(quán)利要求
1.一種除草劑組合物,是在含有從需光型除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物、以及從有機(jī)磷除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物作為有效成分的除草劑組合物中,其特征在于,含有作為表面活性劑的從鏈烯基醇烷氧化物中選擇的1種或2種或其以上的表面活性劑、以及從烷基醇烷氧化物中選擇的1種或2種或其以上的表面活性劑。
2.權(quán)利要求1記載的除草劑組合物,其中的需光型除草性化合物為通式(I)代表的化合物P-Q (I)[式中P代表從P1~P10中選擇的取代基 (式中,R3代表(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基),R4代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,R5代表氫原子、(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,R6代表(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,R7代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,X1代表氫原子或鹵素原子,Y代表-O-、-S-、-SO-或-SO2-,Y1代表-O-、-NH-或-S-,Y2代表-O-、-S-、-NH-或-CH2-)、Q為Q1~Q12 (式中R1代表(C1-C6)烷基,R2代表氫原子、(C1-C6)烷基或鹵代(C1-C6)烷基,R8代表氫原子或(C1-C6)烷基,X2代表鹵原子,Y為與上述相同的定義,n代表0或1的整數(shù))] 。
3.權(quán)利要求1記載的除草劑組合物,其中的需光型除草性化合物為通式(I-1)代表的3-取代苯基吡唑衍生物中選擇的1種或2種或其以上的化合物通式(I-1) [式中R代表-Y1-R3(式中R3代表(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,Y1代表-O-、-NH-或-S-)、-Y2CH(R4)CO-OR5(式中R4代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,R5代表氫原子、(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,Y2代表-O-、-S-、-NH-或-CH2-)、-COOCH(R4)CO-Y1R5(式中R4代表氫原子、鹵素原子或(C1-C6)烷基,R5代表氫原子、(C1-C6)烷基、鹵代(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基,Y1代表-O-、-NH-或-S-)或-COOR6(式中R6代表(C1-C6)烷基、(C2-C6)鏈烯基或(C2-C6)鏈炔基),R1代表(C1-C6)烷基,R2代表氫原子、(C1-C6)烷基或鹵素(C1-C6)烷基,X1代表氫原子或鹵素原子,X2代表鹵原子,Y代表-O-、-S-、-SO-或-SO2-,n代表0或1的整數(shù)]。
4.權(quán)利要求1記載的除草劑組合物,其中的有機(jī)磷類除草性化合物為從N-(膦酰甲基)甘氨酸或其鹽、4-[羥基(甲基)膦基]-DL-高丙氨酸或其鹽、4-[羥基(甲基)膦基]-L-高丙氨酰-L-丙氨酰-L-丙氨酸或其鹽中選擇的1種或2種或其以上的化合物。
5.權(quán)利要求1記載的除草劑組合物,其中的鏈烯基醇烷氧化物類,為通式(II)代表的化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物CaH2a-1-O-(Eo)b(Po)d-OH (II)(式中Eo代表-O-CH2CH2-、Po代表-O-CH(CH3)CH2-、a、b和d代表相同或不同的1~20的整數(shù))。
6.權(quán)利要求5記載的除草劑組合物,其中的鏈烯基醇烷氧化物類為油醇和聚氧乙烯的加成物、油醇和聚氧丙烯的加成物、油醇和聚氧乙烯與聚氧丙烯共聚物的加成物中選擇的1種或2種或其以上的混合物。
7.權(quán)利要求1記載的除草劑組合物,其中的烷基醇烷氧化物類,為通式(III)代表的化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物CeH2e+1-O-(Eo)f(Po)g-OH (III)(式中Eo代表-O-CH2CH2-、Po代表-O-CH(CH3)CH2-、e、f和g代表相同或不同的1~20的整數(shù))。
8.權(quán)利要求7記載的除草劑組合物,其中的烷基醇烷氧化物類為從伯烷基醇乙氧化物、伯烷基醇丙氧化物、伯烷基醇乙氧化物丙氧化物、仲烷基醇乙氧化物、仲烷基醇丙氧化物、仲烷基醇乙氧化物丙氧化物、叔烷基醇乙氧化物、叔烷基醇丙氧化物或叔烷基醇乙氧化物丙氧化物中選擇的1種或2種或其以上的混合物。
9.權(quán)利要求1~8中任一項記載的除草劑組合物,在100重量份的除草劑組合物中含有從需光型除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物0.01~10.0重量份,有機(jī)磷類除草性化合物1.0~60.0重量份,鏈烯基醇烷氧化物類0.1~20.0重量份,烷基醇烷氧化物類0.1~20.0重量份。
10.權(quán)利要求1~9中任一項記載的除草劑組合物,鏈烯基醇烷氧化物類的重量/烷基醇烷氧化物類的重量為5/1~1/5。
11.權(quán)利要求1~10中任一項記載的除草劑組合物,除草劑組合物是懸浮液、可濕性顆粒劑或水性制劑。
12.除草劑組合物的使用方法,其特征在于為了防除作物中有害雜草,使用有效量的權(quán)利要求1~11中任一項記載的除草劑組合物處理對象雜草或土壤。
全文摘要
除草劑組合物及其使用方法,在含有從需光型除草性化合物、特別是3-取代的苯基吡唑衍生物選擇的1種或2種或其以上的化合物、以及從有機(jī)磷除草性化合物中選擇的1種或2種或其以上的化合物作為有效成分的除草劑組合物中,其特征在于,作為表面活性劑含有從鏈烯基醇烷氧化物中選擇的1種或2種或其以上的表面活性劑、以及從烷基醇烷氧化物中選擇的1種或2種或其以上的表面活性劑。
文檔編號F21Y101/02GK1604736SQ02825178
公開日2005年4月6日 申請日期2002年12月19日 優(yōu)先權(quán)日2001年12月19日
發(fā)明者清水壽明, 青木美也子, 石村功, 馬淵勉 申請人:日本農(nóng)藥株式會社