專利名稱：：陶瓷粉末及其用途的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及陶瓷粉末及其用途。
背景技術(shù)：
：近年來，應(yīng)對電子機(jī)器的小型輕量化、高性能化的要求，半導(dǎo)體封裝材的小型化、薄型化、細(xì)間距化(狹匕。少f"化)快速發(fā)展。并且，其實(shí)裝方法的適于向配線基板等高密度實(shí)裝的表面實(shí)裝成為主流。這樣，半導(dǎo)體封裝材及其實(shí)裝方法的發(fā)展過程中，對半導(dǎo)體密封材料也要求高性能化、特別是成形性、耐熱性、阻燃性等功能的提高，認(rèn)真進(jìn)行了在環(huán)氧樹脂中高填充陶資粉末、特別是無定形球狀二氧化硅粉末的研究。高填充陶瓷粉末時(shí)的問題在于，使半導(dǎo)體密封材料的粘度升高，增大了未填充、金屬線較長(WireSweeping)、金屬線切斷、芯片偏移等成形加工上的不良。為了解決該問題，進(jìn)行了從樹脂側(cè)的改善和從陶瓷粉末側(cè)的改善。作為從陶瓷粉末側(cè)的改善，例如有將沃德爾(wadell)球形度提高為0.7~1.0的方法(專利文獻(xiàn)1)、將Rosin-Rammler分布函數(shù)表示的直線的斜率設(shè)定為0.6~0.95從而擴(kuò)大了粒度分布的方法(專利文獻(xiàn)2)、在粒度分布中設(shè)置幾個(gè)峰以形成多峰性的粒度分布從而使陶瓷粉末接近最密填充結(jié)構(gòu)的方法(專利文獻(xiàn)3)等，但仍是不充分的，提高填充率時(shí)，半導(dǎo)體密封材料的粘度急劇升高的問題還未得到解決。近年來，在汽車用途中電子機(jī)器的裝栽得到了發(fā)展，并要求不使用環(huán)境負(fù)荷大的阻燃劑來賦予阻燃性、賦予一般的人民生活用機(jī)器以上的高溫放置特性(耐熱性)、耐冷熱循環(huán)性。最近，特別強(qiáng)烈要求在提高成形性的同時(shí)提高高溫放置特性(耐熱性)。但是，還沒有可以滿足這種要求的陶瓷粉末。專利文獻(xiàn)l:日本特開平3-066151號公報(bào)專利文獻(xiàn)2:日本特開平6-080863號公報(bào)專利文獻(xiàn)3:日本特開平8-003365號公報(bào)
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的是提供即使提高填充率其成形性也良好并且能夠調(diào)制耐熱性、阻燃性優(yōu)異的半導(dǎo)體密封材料的陶瓷粉末和使樹脂和橡膠的至少一方含有該陶瓷粉末而形成的組合物、特別是半導(dǎo)體密封材料。本發(fā)明的陶瓷粉末的特征在于，在用激光衍射散射式粒度分布測定裝置測定得到的粒度中，具有帶至少兩個(gè)峰的多峰性頻度粒度分布，第一峰的最大粒徑在4080nm的范圍內(nèi)，第二峰的最大粒徑在3~8jum的范圍內(nèi)，并且20jam以上、小于40jlim的顆凈立的比例為20質(zhì)量°/。以下(包括0%)。本發(fā)明中，陶瓷粉末優(yōu)選具備選自下述(1)~(4)中的至少一個(gè)實(shí)施方式(l)還具有第三峰，其最大粒徑在0.10.8jam的范圍內(nèi)；(2)氨的吸附量為0.l~1.8nmol/g;(3)陶瓷粉末為二氧化硅粉末；(4)陶瓷粉末為二氧化硅粉末且人1203含量為100~8000ppm。另外，本發(fā)明涉及一種組合物，其特征在于，其是使樹脂和/或橡膠含有本發(fā)明的陶瓷粉末而形成的。進(jìn)而，本發(fā)明涉及一種半導(dǎo)體密封材料，其特征在于，本發(fā)明的組合物為環(huán)氧樹脂組合物。根據(jù)本發(fā)明，可以提供陶瓷粉末在樹脂組合物中或在橡膠組合物中的填充率即使為90質(zhì)量°/。以上也可以維持高成形性并且耐熱性和阻燃性優(yōu)異的樹脂組合物或橡膠組合物(以下將兩者合并總稱為"組合物")、特別是半導(dǎo)體密封材料。具體實(shí)施方式以下，詳細(xì)說明本發(fā)明。本發(fā)明的粉末由陶瓷粉末構(gòu)成，作為陶瓷粉末，例如可以含有二氧化硅、氧化鋁、二氧化鈦、氧化鎂、氮化硅、氮化鋁、氮化硼等粉末。這些粉末可以單獨(dú)使用，或者制成2種以上的混合物來使用，但從使半導(dǎo)體元件和半導(dǎo)體密封材料的熱膨脹率接近以及進(jìn)一步提高耐熱性、耐冷熱循環(huán)性、金屬模具的低磨損性的方面考慮，優(yōu)選二氧化硅粉末，特別是通過將結(jié)晶二氧化硅高溫熔融而制造的無定形二氧化硅或用合成法制造的無定形二氧化硅是最優(yōu)選的。對于無定形二氧化硅粉末的無定形率，優(yōu)選以后述方法測定的值為95%以上。本發(fā)明的陶瓷粉末的特征在于在用激光衍射散射式粒度分布測定裝置測定得到的粒度中，具有帶至少兩個(gè)峰的多峰性頻度粒度分布，第一峰的最大粒徑在4080nm的范圍內(nèi)，第二峰的最大粒徑在3~8;am的范圍內(nèi)；并且，20jum以上、小于40jum的顆粒的比例為20質(zhì)量％以下(包括0%)。通過將陶資粉末設(shè)定成具有這樣的特性的物質(zhì)，能夠提供陶瓷粉末在環(huán)氧樹脂等中的填充率即使為90質(zhì)量％以上也可以維持高成形性并且耐熱性和阻燃性優(yōu)異的半導(dǎo)體密封材料。在專利文獻(xiàn)3所示的多峰性粒度分布的陶瓷粉末中，20~40jum的顆粒的比例為約40~52質(zhì)量％。最大粒徑在40~80pm的范圍的第一峰的顆粒群是本發(fā)明的陶資粉末的主顆粒，其最大粒徑小于40pm時(shí)，粘度急劇升高，難以調(diào)制具有高成形性的組合物。另一方面，最大粒徑超過80jam時(shí)，組合物中的顆粒的流動阻力變大，成形性仍會惡化。第一峰的最大粒徑優(yōu)選處于50~70jam的范圍。此外，4080jam的顆粒的含量優(yōu)選為40質(zhì)量°/。以上，特別優(yōu)選為45質(zhì)量％以上。其上限例如優(yōu)選為70質(zhì)量％。最大粒徑處于3~8jum的范圍的第二峰的顆粒群進(jìn)入第一峰的顆粒群的間隙中，使顆粒的填充結(jié)構(gòu)密實(shí)，從而能夠進(jìn)一步提高陶瓷粉末的填充性，進(jìn)一步降低組合物的粘度。該粒徑優(yōu)選為4~7jam。特別是通過將第二峰的最大粒徑調(diào)整為第一峰的最大粒徑的0.1~0.2倍，從而使填充性更高。此外，3-8jum的顆粒的含量優(yōu)選為20質(zhì)量%以上，特別優(yōu)選為30質(zhì)量％以上。其上限例如優(yōu)選為60質(zhì)量％。本發(fā)明中能夠任意使用的最大粒徑處于0.1~0.8|im的范圍的第三峰的顆粒群進(jìn)入第一峰的顆粒群和第二峰的顆粒群構(gòu)成的顆粒的填充結(jié)構(gòu)的間隙，使填充結(jié)構(gòu)更密實(shí)。其結(jié)果，即使為更高的填充率，也能維持良好的成形性，因而能夠調(diào)制耐熱性和阻燃性更優(yōu)異的組合物。此外，0.1~0.8jLim的顆粒的含量優(yōu)選為3質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為10質(zhì)量°/。以上。其上限例如優(yōu)選為25質(zhì)量％。本發(fā)明中，20pm以上、小于40jum的顆粒在上述兩個(gè)峰或三個(gè)峰的顆粒群構(gòu)成的密實(shí)填充結(jié)構(gòu)中是不需要的，因而，最優(yōu)選不存在這樣的顆粒(0%)，即使存在該顆粒，也優(yōu)選最多為20質(zhì)量％(包括0%)，特別優(yōu)選最多為10質(zhì)量％(0%)。該條件極其重要，嚴(yán)格控制了20jam以上、小于40ym的顆粒群的陶瓷粉末目前并不存在。在半導(dǎo)體密封材料中通常為了促進(jìn)環(huán)氧樹脂和固化劑的反應(yīng)而混合有固化促進(jìn)劑。作為固化促進(jìn)劑的例子，有例如三丁基膦、曱基二苯基膦、三苯基膦、三(4-曱基苯基)膦、二苯基膦、苯基膦、四苯基膦四苯基硼酸酯、三苯基膦四苯基硼酸酯等有機(jī)磷系物質(zhì)；例如1,8-二氮雜雙環(huán)(5，4，0)十一碳烯-7、1，5-二氮雜雙環(huán)(4，3，O)壬烯、5,6-二丁氨基-1，8-二氮雜雙環(huán)(5,4，0)十一碳烯-7等環(huán)脒化合物所代表的有機(jī)氮系物質(zhì)等。一般，這些固化促進(jìn)劑在組合物中的添加率根據(jù)組合物所希望的固化速度在0.1~5質(zhì)量％間進(jìn)行選擇。但是，這些固化促進(jìn)劑均顯示出較強(qiáng)的路易斯堿性，會使半導(dǎo)體密封材料的高溫放置特性(耐熱性)惡化。因此，在本發(fā)明的陶瓷粉末中，氨的化學(xué)吸附量優(yōu)選為0.1~1.8jumol/g。進(jìn)一步優(yōu)選為0.1~1.6jamol/g，特別優(yōu)選為0.2~1.4pmol/g。氨的化學(xué)吸附量的多少表示陶瓷粉末的表面酸性度的大小。通過控制陶瓷粉末的表面酸性度，可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)組合物的穩(wěn)定的固化特性和高溫放置特性。氨的化學(xué)吸附量小于0.ljimol/g時(shí)，固化促進(jìn)劑不易被陶瓷粉末的表面酸點(diǎn)捕捉，組合物的高溫放置特性(耐熱性)有可能惡化。另一方面，氨的化學(xué)吸附量超過1.8jumol/g時(shí)，固化促進(jìn)劑過多地被陶瓷粉末的表面酸點(diǎn)捕捉，結(jié)果導(dǎo)致組合物的固化速度變慢，即使成形后也有可能得不到所期望的組合物硬度。特別是在陶瓷粉末為二氧化硅粉末的情況下，可以用Al203的含量來控制所述的氨的化學(xué)吸附量。即，如果在二氧化硅粉末的表面摻雜Al岸、子，則因Si原子與Al原子的配位數(shù)的不同，該點(diǎn)成為強(qiáng)路易斯酸點(diǎn)。通過將二氧化硅粉末中的Ah03含量設(shè)定為100~8000ppm，從而容易地將氨的化學(xué)吸附量控制在0.1~1.8iumol/g。本發(fā)明的陶瓷粉末的平均球形度優(yōu)選為0.85以上，特別優(yōu)選為0.90以上。其最大值優(yōu)選為1.00。由此，能夠進(jìn)一步降低組合物的粘度。本發(fā)明的陶瓷粉末的粒度分布是基于利用激光衍射散射法進(jìn)行的粒度測定而得到的值。作為粒度分布測定裝置，例如有貝克曼庫爾特公司制造的"ModelLS-230"(粒徑通道為log(mm)=0.04的寬度)。測定時(shí)，使用水作溶劑，前處理中使用勻化器施加200W的輸出功率分散處理1分鐘。并且，將PIDS(偏振強(qiáng)度差示散射，PolarizationIntensityDifferentialScattering)濃度調(diào)制成45~55質(zhì)量％。的折射率使用1.33，對于試樣粉末的折射率，考慮其材質(zhì)的折射率。例如，對于無定形二氧化硅，其折射率為1.50。最大粒徑是指利用激光衍射散射法測定得到的頻度粒度分布中表示最大值的顆粒范圍的中心值。例如，以累積粒度分布計(jì)，到32jam為止的累積值為50質(zhì)量％、到48jim為止的累積值為65質(zhì)量％、到64jam為止的累積值為70質(zhì)量％時(shí)，表示最大值的顆粒范圍在32~48nm間，計(jì)算最大粒徑，其為32jam和48jam的中心的40pm。氨吸附量使用升溫?zé)崦摳?質(zhì)鐠裝置TPD-MS(例如，ANELVA社制造的商品名"ModelM-400")如下進(jìn)行測定。(前處理)在鉑皿中精密稱量約0.lg試樣粉末，在管狀爐中在氦流量為40ml/分鐘的條件下用30分鐘從室溫升至60ox:,保持io分鐘后，將溫度降低為ioox:。(氨吸附)維持100'C，同時(shí)進(jìn)行真空排氣，導(dǎo)入約13kPa氨氣，進(jìn)行15分鐘的吸附。真空排氣后，以50ml/分鐘的流量流通15分鐘氦氣，清除殘存的氨，然后將溫度降低到室溫。(水處理)在室溫，將氬以10m1/分鐘的流量在純水鼓泡，向其中混合40ml/分鐘流量的氬，制作相對濕度為20%的惰性氣體，在該氣流下，將試樣粉末放置1小時(shí)，用水置換物理吸附的氨。(氨吸附量測定)以氦流量為40ml/分鐘，以20匸/分辟辨升〗顯速度從室溫升高到1000。C，對升溫脫離的氨的量進(jìn)行定量。此外，氨吸附量的定量中，使用校正了水的影響后的m/z-17的圖案。使用粉末X射線衍射裝置(例如，RIGAKU社制造的商品名"ModelMiniFlex"),在CuKct線的26為26°~27.5。的范圍進(jìn)行X射線衍射分析，由特定衍射峰的強(qiáng)度比測定得到無定形率。例如，在二氧化硅粉末的情況下，結(jié)晶二氧化硅的主峰存在于26.7。，但無定形二氧化硅不存在峰。無定形二氧化硅和結(jié)晶二氧化硅混和存在時(shí)可以得到與結(jié)晶二氧化硅的比例對應(yīng)的26.7。的峰值高度，所以由試樣的X射線強(qiáng)度相對于結(jié)晶二氧化硅標(biāo)準(zhǔn)試樣的X射線強(qiáng)度的比，可以計(jì)算出結(jié)晶二氧化硅的存在比例(試樣的X射線衍射強(qiáng)度/結(jié)晶二氧化硅的X射線衍射強(qiáng)度)，并根據(jù)式子無定形率(%)=(1-結(jié)晶二氧化硅存在比例)x100，求出無定形率。厶1203含量例如可以利用熒光X射線分析裝置(XRF)、能量分散型熒光X射線分析裝置(EDX)、原子吸光光度計(jì)(AAS)、等離子體發(fā)光分光分析裝置(ICP)等。本發(fā)明中，用氫氟酸、高氯酸的20:1(體積比)的混合溶液將陶瓷粉末加熱溶解，用純水稀釋后，，使用島津制作所社制造的原子吸光光度計(jì)測定Al含量，將其換算為A1203，進(jìn)行定量。將用實(shí)體顯微鏡(例如尼康社制造的商品名"ModelSMZ-10型")等攝制的顆粒圖像輸入圖像解析裝置(例如^々》尹少夕社制造的商品名"MacView")，從照片中由顆粒的投影面積(A)和周長(PM)測定出平均球形度。將與周長(PM)對應(yīng)的正圓的面積設(shè)為(B)時(shí)，其顆粒的正圓度為A/B，因而假設(shè)為具有與試樣的周長(PM)相同的周長的正圓時(shí)，PM=2rr、B-nr2，貝'jB=ttx(PM/2tt)2，對于各顆粒的正圓度，正圓度-A/B-Ax47i/(PM)2。這樣求出所得到的任意的200個(gè)顆粒的正圓度，將其平均值進(jìn)行最小二乘法計(jì)算，以計(jì)算得到的值為平均球形度?？梢酝ㄟ^混合例如作為任意成分的平均粒徑為0.1~0.8pm的顆粒、3~8/am的顆粒和40~80jnm的顆粒來容易地制造本發(fā)明的陶資粉末。另外，陶瓷粉末為球狀二氧化硅粉末等球狀氧化物粉末時(shí)，可以在高溫火賴中噴射粉末原料，進(jìn)行熔融球狀化處理后，用僻浙重量沉降室、旋風(fēng)分離器、袋式集塵器、電集塵機(jī)等捕集裝置進(jìn)行回收，利用這樣的方法進(jìn)行制造，其中，可以適宜改變粉末原料的粒度、噴射量、火焰溫度等處理?xiàng)l件，或?qū)⒒厥盏姆勰┻M(jìn)行分級、篩分、混合等操作，或者合用這兩種處理。人1203含量的控制例如可以通過在原料二氧化硅粉末的表面涂布約o.oi~2質(zhì)量％左右的范圍內(nèi)的粒徑約0.l~5|am的氧化鋁顆粒后用火焰進(jìn)行熔融球狀化處理來進(jìn)行。氧化鋁顆粒的涂布中，可以使用市售的涂布裝置、混合機(jī)等。本發(fā)明的組合物是使樹脂和/或橡膠含有本發(fā)明的陶瓷粉末而形成的。組合物中的陶資粉末的含量優(yōu)選的是通常為10~99質(zhì)量％,優(yōu)選為30~95質(zhì)量％。作為樹脂，例如可以使用環(huán)氧樹脂、硅酮樹脂、酚醛樹脂、三聚氰胺樹脂、脲樹脂、不飽和聚酯、氟樹脂、聚酰亞胺、聚酰胺酰亞胺、聚醚酰亞胺等聚酰胺、聚對苯二甲酸丁二醇酯、聚對苯二甲酸乙二醇酯等聚酯、聚苯硫醚、全芳香族聚酯、聚砜、液晶聚合物、聚醚砜、聚碳酸酯、馬來酰亞胺改性樹脂、ABS樹脂、AAS(丙烯腈-丙烯酸橡膠'苯乙烯)樹脂、AES(丙烯腈乙烯■丙烯■二烯橡膠-苯乙烯)樹脂等。這些樹脂中，作為半導(dǎo)體密封材料，優(yōu)選1分子中具有2個(gè)以上的環(huán)氧基的環(huán)氧樹脂。舉例來說，有線型酚醛型環(huán)氧樹脂、鄰曱酚線型酚醛型環(huán)氧樹脂、將酚類和醛類的酚醛清漆樹脂環(huán)氧化而得到的樹脂、雙酚A、雙酚F和雙酚S等縮水甘油醚、通過鄰苯二曱酸及二聚酸等多元酸與表氯醇的反應(yīng)而得到的縮水甘油酯酸環(huán)氧樹脂、線狀脂肪族環(huán)氧樹脂、脂環(huán)式環(huán)氧樹脂、雜環(huán)式環(huán)氧樹脂、烷基改性多官能環(huán)氧樹脂、P-萘酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、1，6-二羥基萘型環(huán)氧樹脂、2，7-二羥基萘型環(huán)氧樹脂、二羥基聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂、進(jìn)而為了賦予阻燃性而導(dǎo)入了溴等卣素的環(huán)氧樹脂等。其中，從耐濕性、耐焊料回流性的方面考慮，優(yōu)選鄰曱酚線型酚趁型環(huán)氧樹脂、雙羥基聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂、萘骨架的環(huán)氧樹脂等。作為環(huán)氧樹脂的固化劑，可舉出例如將選自由苯酚、曱酚、二甲苯、間苯二酚，氯苯酚、叔丁基苯酚、壬基苯酚、異丙基苯酚、辛塞苯酚等組成的組中的l種或2種以上的混合物與曱醛、多聚甲醛或?qū)Χ妆揭黄鹪谘趸呋瘎┫路磻?yīng)而得到的酚醛清漆型樹脂、聚對羥基苯乙烯樹脂、雙酚A及雙酚S等雙酚化合物、連苯三酚及間苯三酚等3官能酚類、馬來酸酐、鄰苯二甲酸酐及均苯四酸二酐等酸酐、間苯二胺、二氨基二苯基甲烷、二氨基二苯基砜等芳香族胺等。為了促進(jìn)環(huán)氧樹脂和固化劑的反應(yīng)，可以使用上述的例示的三苯基膦、1，8-二氮雜雙環(huán)(5，4,0)十一碳烯-7等固化促進(jìn)劑。根據(jù)需要，還可以在本發(fā)明的組合物中混合以下的成分。即，作為低應(yīng)力化劑的硅酮橡膠、聚硫醚橡膠、丙烯酸系橡膠、丁二烯系橡膠、苯乙烯系嵌段共聚物、飽和型彈性體等橡膠狀物質(zhì)、各種熱塑性樹脂、硅酮樹脂等樹脂狀物質(zhì)、以及環(huán)氧樹脂、酚醛樹脂的一部分或全部被氨基硅酮、環(huán)氧硅酮、烷氧基硅酮等改性后的樹脂等；作為硅烷偶合劑的Y-環(huán)氧丙氧基丙基三曱氧基硅烷、P-(3，4-環(huán)氧環(huán)己基)乙基三甲氧基硅烷等環(huán)氧硅烷、氨基丙基三乙氧基硅烷、酰脲基丙基三乙氧基硅烷、N-苯基氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基硅烷、苯基三曱氧基硅烷、曱基三甲氧基硅烷、十八烷基三甲氧基硅烷等疏水性硅烷化合物、以及巰基硅烷等；作為表面處理劑的Zr螯合物、鈦酸酯偶合劑、鋁系偶合劑等；作為阻燃助劑的Sb203、Sb204、Sb20s等；作為阻燃劑的卣化環(huán)氧樹脂、磷化合物等；作為著色劑的炭黑、氧化鐵、染料、顏料等；以及作為防粘劑的天然蠟類、合成蠟類、直鏈脂肪酸的金屬鹽、酰胺類、酯類、烷烴等。本發(fā)明的組合物可以通過如下方法制造將規(guī)定量的上述各材料利用混合機(jī)或亨舍爾混合機(jī)等混合后，利用加熱輥、捏合機(jī)、單螺桿或雙螺桿擠出機(jī)等混煉，將混煉后的物質(zhì)冷卻后，進(jìn)行粉碎，由此制造本發(fā)明的組合物。本發(fā)明的半導(dǎo)體密封材料中優(yōu)選本發(fā)明的組合物含有環(huán)氧樹脂。使用本發(fā)明的半導(dǎo)體密封材料封裝半導(dǎo)體時(shí)，可以釆用傳遞模、多柱塞型成型模等常規(guī)成形裝置。實(shí)施例實(shí)施例1~5比較例1~5將天然硅石的粉碎物供給到由LPG和氧的燃燒形成的火焰中，進(jìn)行熔融球狀化處理后，得到球狀無定形二氧化硅粉末。調(diào)整火焰形成條件、原料粒度、原料供給量、分級條件、混合條件，制造表l所示的10種球狀無定形二氧化硅粉末A~J。通過改變原料粒度、球狀化處理粉的多段篩分操作的條件以及由篩分操作回收的粗顆粒、微粒、超微粒的混合量來進(jìn)行最大粒徑和20pm以上、小于40ium的顆粒的含量的調(diào)整。通過在對天然硅石的粉碎物進(jìn)行熔融球狀化處理之前，在表面以0.01~2質(zhì)量％的范圍涂布0.5jum的氧化鋁超微粒，由此進(jìn)行Ah03含量的調(diào)整。通過調(diào)整火焰溫度和原料供給量，來控制平均球形度。球狀無定形二氧化硅粉末A~J的無定形率均為99.5%以上。測定這些粉末的粒度分布，并求出最大粒徑、20lim以上、小于40pm的顆粒的比例。并且，還求出氨的化學(xué)吸附量、Ah03含量、45nm以上的顆粒的平均球形度。4080jLim的范圍、3-8jLim的范圍以及0.10.8jam的范圍中的最大粒徑分別表示為Pl、P2、P3，并示于表1。為了對所得到的球狀無定形二氧化硅粉末用作半導(dǎo)體密封材料的填充材料的特性進(jìn)行評價(jià)，在90份(質(zhì)量份，下同)球狀無定形二氧化硅粉末A~J中添加4.2份4，4'-雙(2，3-環(huán)氧丙氧基)-3，3，，5,5，-四甲基聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂、4，3份酚醛樹脂、0.2份三苯基膦、0.5份y-環(huán)氧丙氧基丙基三曱氧基硅烷、0.3份炭黑、0.5份巴西棕櫚蠟，用亨舍爾混合機(jī)干混后，用同向咬合的雙螺桿擠出混煉機(jī)(螺桿直徑D=25mm、捏合盤長度10Dmm、葉輪轉(zhuǎn)速150rpm、吐出量5kg/h、加熱器溫度105~110匸)加熱混煉。用冷卻壓力機(jī)將混煉物(吐出物)冷卻后，粉碎，制造半導(dǎo)體密封材料，并如下進(jìn)行成形性、阻燃性和耐熱性的評價(jià)。其結(jié)果列于表l。(1)成形性/螺旋流動度使用安裝有基于EMMI-I-66(EpoxyMoldingMaterialInstitute;SocietyofPlasticIndustry)的螺旋流動度測定用金屬模具的壓注成形機(jī)，測定半導(dǎo)體密封材料的螺旋流動度值。壓注成形條件為模具溫度175。C、成形壓力7.4MPa、保壓時(shí)間90秒。(2)阻燃性/UL-94將半導(dǎo)體密封材料壓注成形，制作厚度為1/8英寸的試驗(yàn)片，于175'C二次硫化8小時(shí)后，基于UL-94標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行阻燃性的評價(jià)。(3)耐熱性/高溫放置特性在S0P-28p(引線框架42合金制造)上裝載TEG-ML1020芯片，通過①30jiin的金屬線將引線框架和芯片在8處連接，然后，用半導(dǎo)體密封材料進(jìn)行封裝，制作模擬半導(dǎo)體。制作20個(gè)這樣的模擬半導(dǎo)體。于175。C將這20個(gè)模擬半導(dǎo)體二次硫化8小時(shí)后，在195"C中放置1500小時(shí)，冷卻到室溫后，測定是否通電。計(jì)量測定8處布線中存在導(dǎo)通不良(即使1處布線導(dǎo)通不良)的模擬半導(dǎo)體的個(gè)數(shù)。表l<table>tableseeoriginaldocumentpage13</column></row><table>由實(shí)施例和比較例的對比可知，與比較例相比，利用本發(fā)明的陶瓷粉末可以調(diào)制成形性、耐熱性和阻燃性優(yōu)異的組合物、特別是半導(dǎo)體密封材料。產(chǎn)業(yè)上的可利用性本發(fā)明的陶瓷粉末可以用作在汽車、便攜式電子儀器、電腦、家電產(chǎn)品等中使用的半導(dǎo)體密封材料、搭載有半導(dǎo)體的層積板、以及膩?zhàn)?、密封材料、各種橡膠、各種工程塑料等的填充材。并且，本發(fā)明的組合物除可以用作半導(dǎo)體密封材料外，還可以用作在玻璃布、玻璃無紡布、其他有機(jī)基材中浸滲固化而形成的例如印刷基板用半固化片和各種工程塑料等。權(quán)利要求1、一種陶瓷粉末，其特征在于，在用激光衍射散射式粒度分布測定裝置測定得到的粒度中，具有帶至少兩個(gè)峰的多峰性頻度粒度分布，第一峰的最大粒徑在40～80μm的范圍內(nèi)，第二峰的最大粒徑在3～8μm的范圍內(nèi)，并且20μm以上、小于40μm的顆粒的比例為20質(zhì)量％以下(包括0％)。2、根據(jù)權(quán)利要求1所述的陶瓷粉末，其特征在于，還具有第三峰,其最大粒徑在0.1~0.8jum的范圍內(nèi)。3、根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的陶瓷粉末，其特征在于，氨的化學(xué)吸附量為0.1~1.8jumol/g。4、根據(jù)權(quán)利要求13任一項(xiàng)所述的陶瓷粉末，其特征在于，所述陶瓷粉末為二氧化硅粉末。5、根據(jù)權(quán)利要求4所述的陶瓷粉末，其特征在于，Ah03含量為100~8000ppm。6、使樹脂和/或橡膠含有權(quán)利要求1~5中任一項(xiàng)所述的陶瓷粉末而形成的組合物。7、由權(quán)利要求6所述的組合物形成的半導(dǎo)體密封材料，其中，樹脂和/或橡膠為環(huán)氧樹脂。全文摘要本發(fā)明提供一種陶瓷粉末，其被用于半導(dǎo)體密封材料，并被混合在橡膠或樹脂等中從而調(diào)制耐熱性和阻燃性優(yōu)異的組合物。在用激光衍射散射式粒度分布測定裝置測定得到的粒度中，該陶瓷粉末具有帶至少兩個(gè)峰的多峰性頻度粒度分布，第一峰的最大粒徑在40～80μm的范圍內(nèi)，第二峰的最大粒徑在3～8μm的范圍內(nèi)，并且20μm～小于40μm的顆粒的比例為20質(zhì)量％以下(包括0％)。文檔編號C01B33/18GK101472840SQ20078002264公開日2009年7月1日申請日期2007年5月11日優(yōu)先權(quán)日2006年5月12日發(fā)明者巖佐光芳,西泰久申請人:電氣化學(xué)工業(yè)株式會社