一種熱導(dǎo)率增強型核燃料芯塊及其制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及核能工業(yè)領(lǐng)域，具體涉及核燃料元件及其單元，尤其涉及可應(yīng)用于多用途反應(yīng)堆的基于二氧化鈾的固體陶瓷燃料元件的組成。
【背景技術(shù)】
[0002]俄羅斯專利N0.2467411RU(公布日:2010/11/20)公開了一種納米結(jié)構(gòu)的核燃料芯塊(具體實施例)，這種芯塊由鈾化合物顆粒與納米金剛石混合粉末壓制燒結(jié)成型，具有均一的有效尺寸和密度。此外，該芯塊還可由鈾钚化合物與納米金剛石的混合粉末壓制燒結(jié)
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[0003]雖然上述核燃料芯塊提高了強度和耐熱性，但熱導(dǎo)率較低。此外，當(dāng)在1]02或(1]，Pu) O2中引入超過1%的納米金剛石時，將降低核燃料的有效密度，在加熱至2000°C隔絕空氣的條件下，金剛石自發(fā)生成石墨并裂解成小碎片，可能引發(fā)核反應(yīng)堆運行事故。
[0004]俄羅斯專利N0.2376665RU(公布日:2009/12/20)公開了一種高燃耗核燃料芯塊及其制備方法(具體實施例)，這種基于二氧化鈾的核燃料芯塊包含均勻分布于芯塊內(nèi)的鋁硅氧化物，其中，鋁與鈾的含量比為0.005?0.03wt%，硅與鈾的含量比為0.003?0.02wt%，鋁和硅的質(zhì)量比為1.5?4，二氧化鈾顆粒尺寸介于20至45μπι。此外，還可包含均勻分布于芯塊內(nèi)的氧化釓，與二氧化鈾形成固溶體，其中釓與鈾的含量比為0.3?10.0wt%;S者包含均勻分布于芯塊內(nèi)的氧化鉺，其中鉺與鈾的含量比為0.3?0.8wt %。
[0005]雖然上述核燃料芯塊將運行燃耗提高至70?100MW.天/kgU，但其結(jié)構(gòu)和組成復(fù)雜，不具備高熱導(dǎo)率。此外，該芯塊不能在反應(yīng)堆運行過程中提供穩(wěn)定的載荷，并且制備成本高。
[0006]俄羅斯專利N0.2157568RU(公布日2000/10/10)公開了一種基于二氧化鈾的核燃料芯塊，這種芯塊由二氧化鈾和氧化鉺(Er2 O 3)混合粉末的壓制燒結(jié)成型，其中，鉺含量為0.46?0.64wt%，U-235含量為2.6?2.8wt%。這種由二氧化鈾和氧化鉺(UO2)的混合粉末壓制燒結(jié)而成的芯塊其孔隙率不超過1%。加入氧化鉺可提高燃耗，但同時會降低燃料芯塊的熱導(dǎo)率，增加芯塊徑向溫度梯度，不利于反應(yīng)堆運行過程中的載荷穩(wěn)定性。
[0007]現(xiàn)有技術(shù)公開了一種組成為40wt %U02和60wt %MgO的核燃料，在1000 °C下其熱導(dǎo)率為 5.7W/m.deg.，約為設(shè)計熱導(dǎo)率的 1.5 倍(1.S.Kurina，V.N.Lopatinsky,N.P.Yermolayev,N.N.Shevchenk0.Research and Development of MgO based matrixfuel.-Proceedings of a Technical Committee meeting held in Moscow,l-40ctober1996.1AEA-TECD0C-970，1997,p.169-181)。
[0008]然而，上述U02+Mg0組成的燃料包含了的大量的稀釋劑:Mg0(60wt%)。目前具有此種燃料組成的反應(yīng)堆不能實現(xiàn)完全充電。為了應(yīng)用于現(xiàn)有的快中子反應(yīng)堆或熱中子反應(yīng)堆，燃料組成中的235U濃度必須提高。增加燃料中的235U富集濃度，以及基于核安全性而對燃料制備過程儀器設(shè)備的改善都需要相當(dāng)大的成本。
[0009]專利N0.2481657(公布日:2013/5/10)公開了一種核燃料芯塊，該芯塊以復(fù)合二氧化鈾為基質(zhì)，熱傳導(dǎo)相以特定方式排布其內(nèi)，燃料熱流方向與上述熱傳導(dǎo)相的排布方向一致。熱量通過分布于二氧化鈾基質(zhì)中尺寸為40?200μπι的針狀或薄片狀光透氧化鈹單晶顆粒進行傳導(dǎo)。
[0010]雖然采用上述復(fù)合結(jié)構(gòu)提高了芯塊材料的熱導(dǎo)率，但其顆粒和鈾金屬簇并不具備特殊的納米孔結(jié)構(gòu)。
[0011]俄羅斯專利N0.2469427RU(公布日:2012/12/10)公開一種核燃料芯塊，該芯塊由鈾化合物顆粒和框架結(jié)構(gòu)碳混合粉末壓制燒結(jié)成型，具有均一的密度和有效顆粒尺寸。其中一個芯塊實施例劃分為多個區(qū)域，其中央圓柱區(qū)具有較低含量的框架結(jié)構(gòu)碳，而外環(huán)區(qū)含量更高。在組成為UO2和框架結(jié)構(gòu)碳的實例中，混合粉末中框架結(jié)構(gòu)碳(碳簇，碳納米管，碳-氮-碳結(jié)構(gòu)納米纖維)的含量為1.5?12.5vol.在組成為UN和框架結(jié)構(gòu)碳的實例中，框架結(jié)構(gòu)碳(同上)含量為1.2?10.4vol.%。
[0012]雖然上述芯塊具有良好的強度、耐熱性，良好的抗裂縫擴展性，發(fā)生損壞的概率降低，但鑒于其特殊的結(jié)構(gòu)和簡單的二氧化鈾組成，該芯塊在溫度升高的情況不具備足夠的熱導(dǎo)率。
[0013]現(xiàn)有技術(shù)公開了一種復(fù)合核燃料芯塊模型，該芯塊模型包含高達3的％的具高熱導(dǎo)率的有序石墨和碳化硅，從而增強了導(dǎo)熱性能。現(xiàn)有技術(shù)公開了一種由UO2基質(zhì)和高比例分散粒子組成的核燃料復(fù)合顆粒，與UO2基質(zhì)相比，這些高比例分散粒子具有更高的熱導(dǎo)率(Applicat1n N0.PCT/US2010/043307；Internat1nal Publicat1n Number W0/2011/014476.Published 2/3/2011)。
[OOM] 上述這種高熱導(dǎo)率顆粒為長度介于0.25?1.25cm，寬度(直徑)介于5?15μηι的纖維。這種纖維在混合和壓制過程中易被破壞(破碎，扭曲等)，從而失去改善芯塊熱導(dǎo)率的功能。此外，在1]02基質(zhì)中引入高達3wt %的有序石墨和碳化硅會導(dǎo)致燃料鈾容量降低，且添加石墨還可能導(dǎo)致核反應(yīng)過程中突發(fā)緊急情況。
[0015]現(xiàn)有技術(shù)公開了一種燃料芯塊、燃料組件以及二氧化鈾粉末的制備方法。在組成燃料組件的燃料棒(13，14，15，16，17，18，19)中，燃料棒(16 ,17,18)每根包含縮合率高于5%的二氧化鈾，還包含釓(Gd)復(fù)合氧化物。
[0016]上述Gd復(fù)合氧化物包含釓及稀土元素B，其組成通式為A -1-XGdXO2-0.5 X或A1-XGdXO1.5。該稀土元素可選自鈰(Ce)，鑭(La)，鉺(Er) (PCT/JP2009/001708, Internat1nalFiling Date:4/14/2009;Internat1nal Publicat1n Number:WO/2009/128250,Publicat1n Date:10/22/2009)。
[0017]俄羅斯專利N0.2098870RU(公布日:1997/12/10)公開一種用于快速中子反應(yīng)堆的燃料組合物的制備方法，該方法包括裂變材料固溶體的制備，與氨沉積，粉末熱處理，壓制成型，燒結(jié)成芯塊，在固溶體制備階段，將鎂和鐵固溶于固溶體中，其中鐵保持金屬態(tài)。
[0018]但使用上述方法無法制備出具有更可靠的特殊結(jié)構(gòu)，組成簡單，且在溫度升高時具有良好熱導(dǎo)率(即高于參考數(shù)據(jù))的核燃料芯塊。
[0019]俄羅斯專利N0.2135429RU(公布日:1999/8/27)公開了一種陶瓷燃料的制備方法，包括金屬碳酸鹽、氫氧化物、草酸鹽等的沉積，殘余物熱處理，壓制和燒結(jié)，熱處理溫度下限為再結(jié)晶溫度，即顆粒發(fā)生形態(tài)學(xué)變化的溫度。
[0020]但使用上述方法無法制備出具有更可靠的特殊結(jié)構(gòu)，組成簡單，且在溫度升高時具有良好熱導(dǎo)率(即高于參考數(shù)據(jù))的核燃料芯塊。
[0021 ] 俄羅斯專利N0.2459289RU(公布日:2012/8/20)公開了一種核燃料芯塊的制備方法，包括向最初高度分散的二氧化鈾中添加納米分散的氫化鈾，充分混合，300?330 °C真空干燥，此時氫化鈾分解固溶于金屬中，壓制所得干燥后產(chǎn)品，于1500?1550°C進行真空動態(tài)執(zhí)?士
[0022]但使用上述方法無法制備出具有更可靠的特殊結(jié)構(gòu)，組成簡單，且在溫度升高時具有良好熱導(dǎo)率(即高于參考數(shù)據(jù))的芯塊。
[0023]現(xiàn)有技術(shù)公開了一種對二氧化鈾核燃料進行改造的方法，包括向標(biāo)準(zhǔn)UO2粉末中添加含氨添加物以及對其制備工藝的改進，氧化物陶瓷材料的制備，包括獲得同時包含各種尺寸大小顆粒(包括納米粒子)的殘余物，然后在最適溫度下進行煅燒(Kurina1.S.1mprovement of Uranium D1xide Fuel Preparat1n Technology for ImprovedPerformance//Digest of the 1st All-Russian Workshop of Undergraduate,Post-Graduate Students，Young