光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體及使用其的發(fā)光裝置制造方法
【專利摘要】本發(fā)明提供一種光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，所述復(fù)合體可將熒光主波長長波長化至580nm，且可于570～580nm的范圍內(nèi)任意調(diào)整熒光主波長，并且即便長波長化也不會使熒光強度降低，發(fā)光不均得到抑制。進而，本發(fā)明提供一種耐熱性好，對于白色發(fā)光裝置的高輸出化較佳的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體。進而，本發(fā)明提供一種使用上述光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體的發(fā)光裝置。本發(fā)明的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體的特征在于：由式(1)所表示的組成物所構(gòu)成的凝固體，該式(1)所表示的組成物具有至少第1相及第2相的兩種氧化物相連續(xù)且三維地相互交聯(lián)而成的組織，且上述第1相為經(jīng)發(fā)出熒光的Ce活化的(Tb,Y)3Al5O12相，上述第2相為Al2O3相。
【專利說明】光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體及使用其的發(fā)光裝置

【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明涉及一種可利用于顯示器、照明、及背光光源等的發(fā)光二極管等發(fā)光裝置 所使用的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體。

【背景技術(shù)】
[0002] 近年來，以藍色發(fā)光元件為發(fā)光源的白色發(fā)光裝置的開發(fā)研究正廣泛地進行。特 別是使用藍色發(fā)光二極管元件的白色發(fā)光二極管由于重量輕且不使用水銀、壽命長，因而 預(yù)測今后需求會急速增加。再者，使用發(fā)光二極管元件作為發(fā)光元件的發(fā)光裝置稱為發(fā)光 二極管（LED)。作為將藍色發(fā)光二極管元件的藍色光轉(zhuǎn)換為白色光的方法，最通常進行的 方法為通過和與藍色有補色關(guān)系的黃色混色，而獲得類似白色。例如，如專利文獻1所記 載般，通過于發(fā)出藍色光的二極管元件的整個面上設(shè)置含有吸收一部分藍色光而發(fā)出黃色 光的熒光體的涂層，且于其上設(shè)置將光源的藍色光與來自熒光體的黃色光混色的成形層 等，可構(gòu)成白色發(fā)光二極管。作為熒光體，使用經(jīng)鈰活化的YAG(Y 3A15012)(以下，有時稱為 YAG:Ce)粉末等。
[0003] 在使用藍色發(fā)光二極管元件與YAG:Ce熒光體的白色發(fā)光裝置中，目前通常使用 的藍色發(fā)光二極管元件的光為峰值波長在460nm附近的藍色（例如，CIE1391色度座標（以 下，有時簡稱為色度）Cx = 0. 135、Cy = 0.08)。其原因在于，在該波長區(qū)域，YAG:Ce熒光體 的發(fā)光效率提高。另一方面，發(fā)光波長未經(jīng)調(diào)整的YAG:Ce (以下，有時稱為未調(diào)整YAG:Ce) 熒光體的顏色為于530?545nm附近具有峰值波長的黃色（例如色度Cx = 0. 41、Cy = 0. 56)。因此，將來自460nm附近的藍色發(fā)光二極管元件的光與來自未調(diào)整YAG:Ce熒光體 的光混色時，自白色（例如6000K :色度Cx = 0. 32、Cy = 0. 34)向綠色側(cè)偏離。因此，為了 通過該構(gòu)成而獲得白色，必須使用熒光的峰值波長位于靠紅色側(cè)（長波長側(cè)）的YAG:Ce熒 光體。
[0004] 另外，由于白色發(fā)光二極管于顯示器、照明、及背光光源等用途中所要求的色度范 圍（色溫）不同，因此所使用的熒光體也必須根據(jù)用途而選擇。并且，為了使LED的色度穩(wěn) 定，相比于同時使用多種熒光體而言，較理想為使用一種熒光體。因此，對于具有較寬的熒 光光譜的YAG: Ce熒光體，必須將作為發(fā)光波長基準的熒光主波長設(shè)定于要求范圍內(nèi)。通常 通過使熒光體材料的峰值波長向長波長側(cè)或短波長側(cè)移動而調(diào)整發(fā)光波長。
[0005] 作為使熒光體材料的峰值波長移動的方法，例如已知有如下成為公知技術(shù)者（非 專利文獻1):對于YAG:Ce熒光體，通過增減作為活化劑的Ce的量可使熒光波長的波峰向 長波長側(cè)移動l〇nm左右。另外，通過以Gd元素置換一部分Y元素而使熒光波長的波峰向 長波長側(cè)移動也成為公知技術(shù)而眾所周知（非專利文獻2、3)。在專利文獻1中，提出將以 上述方式而將熒光波長向長波長側(cè)調(diào)整后的YAG:Ce熒光體與藍色發(fā)光二極管元件組合以 構(gòu)成白色發(fā)光二極管，從而獲得白色（色度Cx = 0. 33、Cy = 0. 33)的方法。
[0006] 另一方面，本發(fā)明人等提出有一種光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體、及使用藍色發(fā)光元件與 上述光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體而構(gòu)成的白色發(fā)光裝置，上述光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體構(gòu)成如下：由 包含YAG:Ce熒光體相與A1203相的多種氧化物相，所述連續(xù)且三維地相互交聯(lián)而形成的凝 固體（專利文獻2)。上述光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體中，YAG:Ce熒光體相均勻地分布，故可穩(wěn)定 地獲得均質(zhì)的黃色熒光，且由于為陶瓷故而耐熱性優(yōu)異。進而，由于A1 203相為氧化物的主 構(gòu)成相，因此具有熱傳導(dǎo)優(yōu)于樹脂分散系，且具備耐紫外線性等優(yōu)點。另外，由于其本身為 塊狀體，故而無須如專利文獻1般需要樹脂來構(gòu)成白色發(fā)光裝置。因此，使用光轉(zhuǎn)換用陶瓷 復(fù)合體的白色發(fā)光裝置的不均勻較小，且有極佳的高輸出化。
[0007] 關(guān)于專利文獻2所記載的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，本發(fā)明人等也指出可通過如專利 文獻3所記載的調(diào)整凝固體整體的組成，而于550?560nm、或540?580nm的范圍內(nèi)調(diào) 整熒光波長的波峰。但是，已知專利文獻3所記載的通過單向凝固法而獲得的光轉(zhuǎn)換用陶 瓷復(fù)合體若增加 Gd或Ce的比例而將熒光波長向長波長側(cè)調(diào)整，則存在如下的情況：生成 YAG: Ce熒光體相及YAG: (Gd，Ce)熒光體相、以及A1203相以外的相，而使所獲得的白色光的 光譜積分值（總放射束）變小。
[0008] 為了解決該問題，在專利文獻4中，通過抑制生成YAG:Ce熒光體相及YAG: (Gd，Ce) 熒光體相、以及A1203相以外的相，而可獲得即便將光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體的熒光波長的波峰 向長波長側(cè)調(diào)整，也維持高放射束的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體。
[0009] [現(xiàn)有技術(shù)文獻]
[0010] [專利文獻]
[0011] 專利文獻1 :日本特開2000-208815號公報
[0012] 專利文獻2 :國際公開第2004/065324號
[0013] 專利文獻3 :國際公開第2007/083828號
[0014] 專利文獻4 :國際公開第2011/125422號
[0015] [非專利文獻]
[0016] 非專利文獻 1 :J, Physics and Chemistry of Solids, vol. 65 (2004) p845 - 850
[0017] 非專利文獻 2 :Materials integration, vol. 16, No. 7, (2003) p41 - 46
[0018] 非專利文獻3 :應(yīng)用物理第71卷第12號（2002)pl518-1522


【發(fā)明內(nèi)容】

[0019][發(fā)明所欲解決的問題]
[0020] 然而，已判明通過專利文獻4所記載的方法而獲得的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體存在如 下問題：雖然增加 Gd或Ce的比例而將熒光波長調(diào)整為例如570nm以上時可維持高放射束， 但于光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體的光出射面內(nèi)會產(chǎn)生光的不均。因此，在使用光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合 體的白色發(fā)光裝置中，也存在所述發(fā)光不均變大的問題。
[0021] 因此，本發(fā)明的目的在于提供一種可將熒光主波長長波長化至580nm，且可于 570?580nm的范圍內(nèi)任意地調(diào)整熒光主波長，并且即便長波長化也不會使熒光強度降低， 發(fā)光不均得到抑制的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體。
[0022] 同時，本發(fā)明的另一目的在于提供一種耐熱性優(yōu)異，對于白色發(fā)光裝置的高輸出 化較佳的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體。
[0023] 進而，本發(fā)明的另一目的在于提供一種使用上述光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體的發(fā)光裝 置。
[0024] [解決問題的技術(shù)手段]
[0025] 為了達成上述目的，本發(fā)明人等反復(fù)進行努力研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)具有特定組成范圍 的經(jīng)發(fā)出熒光的Ce活化的（Tb，Y) 3A15012相與A1203相連續(xù)且三維地相互交聯(lián)而成的組織的 光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體可使螢光主波長長波長化，且可在570?580nm的范圍內(nèi)任意地調(diào)整 熒光主波長，并且即便使熒光主波長長波長化螢光強度也不降低，且可抑制發(fā)光不均，耐熱 性優(yōu)異，對于白色發(fā)光裝置的高輸出化較佳，從而完成本發(fā)明。
[0026] S卩，根據(jù)本發(fā)明的第1實施方式，本發(fā)明提供一種光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，其由下式 (1)所表示的組成物所構(gòu)成的凝固體，該式（1)所表示的組成物具有至少第1相及第2相的 兩種氧化物相連續(xù)且三維地相互交聯(lián)而成的組織，且上述第1相為經(jīng)發(fā)出熒光的Ce活化的 (113，￥)41 5012相，上述第2相為A1203相。
[0027]

【權(quán)利要求】
1. 一種光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，其由下式（1)所表示的組成物所構(gòu)成的凝固體，該式（1) 所表示的組成物具有至少第1相及第2相的兩種氧化物相連續(xù)且三維地相互交聯(lián)而成的組 織，且 上述第1相為經(jīng)發(fā)出熒光的Ce活化的（Tb，Y)3A15012相， 上述第2相為ΑΙΑ相， Al〇3/2-X · (a · Tb〇7,4-b · Y〇3/2-c ? Ce02)……⑴ (叉為0.23<叉<0.30,8、13及（3為摩爾分率，0芻13/&芻4、0<(3芻0· 025、且 a+b+c =1)。
2. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，其中，所述式⑴中c為 0. 002 = c = 0.02,所述光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體具有光出射方向的厚度為80 μ m以上400 μ m 以下的平板形狀。
3. 根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，其通過吸收于波長420?500nm 具有波峰的光，而發(fā)出于570?580nm具有主波長的熒光。
4. 根據(jù)權(quán)利要求3所述的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，其接收于波長420?500nm具有波峰 的光，以所述光的一部分作為激發(fā)光而發(fā)出熒光，使所述光的一部分穿透而發(fā)出透射光，并 且發(fā)出所述熒光與所述透射光混合而成的白色光。
5. 根據(jù)權(quán)利要求4所述的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體，其中，所述白色光的色度為CIE色度座 標（Cx，Cy)中由（0· 30,0· 32)、（0· 34,0· 30)、（0· 42,0· 41)、（0· 38,0· 45)包圍的區(qū)域。
6. -種發(fā)光裝置，其具備發(fā)光元件與權(quán)利要求1至5中任一項所述的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù) 合體。
7. -種發(fā)光裝置，其具備于波長420?500nm具有波峰的發(fā)光兀件、與發(fā)出于570? 580nm具有主波長的熒光的權(quán)利要求1至5中任一項所述的光轉(zhuǎn)換用陶瓷復(fù)合體。
8. 根據(jù)權(quán)利要求6或7所述的發(fā)光裝置，其中，所述發(fā)光元件為發(fā)光二極管元件。
【文檔編號】C09K11/80GK104245881SQ201380018469
【公開日】2014年12月24日 申請日期:2013年3月28日 優(yōu)先權(quán)日:2012年3月30日
【發(fā)明者】射場久善, 石飛信一, 市薗泰之 申請人:宇部興產(chǎn)株式會社