專(zhuān)利名稱(chēng)：：M-c-n-o系熒光體的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體、含有該M-C-N-0系熒光體的聚合物分散液、發(fā)光薄膜或發(fā)光體層以及具有該發(fā)光體層的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件、發(fā)光元件或熒光管。
背景技術(shù)：
：熒光體應(yīng)用于熒光管、熒光顯示管、夜光性顯示板等，其應(yīng)用范圍在不斷擴(kuò)大。另外，最近嘗試與LED組合用于以電視機(jī)監(jiān)視器為主的各種顯示器件，預(yù)期有廣泛應(yīng)用的白色熒光體的研究和開(kāi)發(fā)也正在進(jìn)行。另一方面，熒光材料也包含天然的物質(zhì)，有各種有機(jī)物、無(wú)機(jī)物，但為了尋求提高所需的發(fā)光顏色、峰發(fā)光光譜強(qiáng)度、經(jīng)濟(jì)性等，進(jìn)行了以各種原材料為基礎(chǔ)的研究、開(kāi)發(fā)。在這種熒光體的研究、開(kāi)發(fā)中，與氮化硼(BN)系熒光材料有關(guān)的較少，但有幾種一皮7>開(kāi)。例如，公開(kāi)了一種IIIB族氮化物的合成方法，該IIIB族氮化物通過(guò)將含IIIB族元素化合物和含氮化合物溶解在溶劑中，然后將蒸發(fā)溶劑所獲得的均勻混合物加熱至大約800°C,通過(guò)含氮化合物的氮將IIIB族元素氮化來(lái)獲得(專(zhuān)利文獻(xiàn)l)。而且記載，在將波長(zhǎng)365nm的紫外光照射在由該方法合成的BN微粒上時(shí)，在波長(zhǎng)395nm處觀測(cè)到發(fā)光光譜的峰，被觀測(cè)到發(fā)光的BN微粒的結(jié)晶性(六方晶化度)低，含有較多的氧(11.7wt%),另一方面，沒(méi)有觀測(cè)到發(fā)光的BN微粒的結(jié)晶性高，氧含有率低(4.1wt%)。專(zhuān)利文獻(xiàn)l:日本特開(kāi)2005-97022號(hào)乂>凈艮另外，提出了一種B-N-O系無(wú)定形氮氧化物熒光體，它的可有效地激發(fā)銳鈦礦型Ti02光催化劑的波長(zhǎng)380nm附近的發(fā)光強(qiáng)度高，且摻雜有Eu"。據(jù)記載，該B-N-O系無(wú)定形氮氧化物熒光體在Eu"摻雜量超過(guò)latm。/。時(shí)，波長(zhǎng)372nm的發(fā)光強(qiáng)度開(kāi)始升高，尤其在超過(guò)2.5atm。/。時(shí)，波長(zhǎng)372nm的發(fā)光強(qiáng)度急劇增高，在5atm。/。時(shí)顯示了纟及大值(專(zhuān)利文獻(xiàn)2)。專(zhuān)利文獻(xiàn)2:曰本凈爭(zhēng)開(kāi)2005—225942號(hào)7>才艮關(guān)于上述氮化硼系的熒光材料，還公開(kāi)了將氮化鋁、屬于碳同族體的氮化硅、氧化硅和稀土氧化物燒成而獲得的、在可見(jiàn)光下具有各種發(fā)光的賽隆(Sialon)型的熒光體的例子(專(zhuān)利文獻(xiàn)3)。專(zhuān)利文獻(xiàn)3:日本特開(kāi)2008-13674號(hào)公報(bào)此外，還公開(kāi)了將氮化鈣、氮化鋁、氮化硅、氧化硅和稀土氧化物燒成而獲得的M-Al-Si-N:Z系熒光體(專(zhuān)利文獻(xiàn)4)。專(zhuān)利文獻(xiàn)4:曰本凈爭(zhēng)開(kāi)2006畫(huà)28295號(hào)7>才艮這種熒光體的應(yīng)用范圍正在擴(kuò)大，例如，正在應(yīng)用于電致發(fā)光元件，實(shí)例有在發(fā)光體層中使用在硫化鋅中摻雜有銅的熒光體顆粒的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件(專(zhuān)利文獻(xiàn)5);使用硫化鋅以及硫化鍶的無(wú)才幾電致發(fā)光元件(非專(zhuān)利文獻(xiàn)l);使用硒化鎘、氧化鋅的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件(專(zhuān)利文獻(xiàn)6)。另外，還公開(kāi)了使用硫代鋁酸鋇等化合物的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件(非專(zhuān)利文獻(xiàn)2)。專(zhuān)利文獻(xiàn)5:日本特開(kāi)2005-339924號(hào)/>凈艮專(zhuān)利文獻(xiàn)6:日本特開(kāi)2003國(guó)249373號(hào)7>^艮非專(zhuān)利文獻(xiàn)1:JournalofLuminescence(發(fā)光學(xué)才艮)，第91巻，第l-2號(hào)，2000年9月，第l-6頁(yè)非專(zhuān)利文獻(xiàn)2:JournalofRareEarths(稀土學(xué)才艮)，第24巻，第l號(hào)，增刊l,2006年12月，第119-121頁(yè)。
發(fā)明內(nèi)容發(fā)明要解決的問(wèn)題以往的許多熒光體的制造溫度需要在1000。C以上，但如專(zhuān)利文獻(xiàn)l提出的IIIB族氮化物的合成方法所示，可在約800'C的低溫下制造的BN系熒光體值得關(guān)注。然而，在專(zhuān)利文獻(xiàn)l中，雖然公開(kāi)了BN顆粒的發(fā)光與其結(jié)晶性和氧量有關(guān)聯(lián)，但其結(jié)構(gòu)和發(fā)光效率等細(xì)節(jié)不清楚。而且，包括使用氫的還原工序等的操作是煩瑣的，具有爆炸危險(xiǎn)性高等操作上的問(wèn)題。此外還有無(wú)發(fā)光波長(zhǎng)選擇性等實(shí)用性方面的問(wèn)題。關(guān)于專(zhuān)利文獻(xiàn)2中所公開(kāi)的B-N-O系氮氧化物熒光體，與專(zhuān)利文獻(xiàn)l同樣，具有包括使用氫的還原工序等操作煩瑣且爆炸危險(xiǎn)性高等問(wèn)題。再有，所存在的問(wèn)題有，必需摻雜Eu2—,使用這種活化劑而使得處理操作變得煩瑣，且必須使用昂貴的活化劑。另夕卜，還公開(kāi)了與如專(zhuān)利文獻(xiàn)l或2中所示的BN或B-N-0系熒光體有關(guān)的技術(shù)。專(zhuān)利文獻(xiàn)3和4中，實(shí)質(zhì)上發(fā)光的物質(zhì)是稀土元素，1"旦還/^開(kāi)了由A1、包含^友的^友同族體構(gòu)成的熒光體相關(guān)的技術(shù)。然而，沒(méi)有公開(kāi)自身發(fā)光的M-C-N-O系熒光體。而且，沒(méi)有公開(kāi)通過(guò)碳的含量可以改變發(fā)光光譜的峰頂和改變色彩的M-C-N-O系熒光體。這種M-C-N-O系熒光體由于不使用重金屬，環(huán)境適應(yīng)性高，且由于不使用稀有金屬，在經(jīng)濟(jì)上也是有利的，也沒(méi)有獲取稀有金屬等外部因素，此外由于期待發(fā)展為白色熒光體，因此是符合社會(huì)需求的。這種M-C-N-O系熒光體應(yīng)該^皮廣泛應(yīng)用和沖殳入實(shí)際使用。例如，如專(zhuān)利文獻(xiàn)5、6或非專(zhuān)利文獻(xiàn)1、2中所/>開(kāi)的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件那樣，以M-C-N-0系熒光體為發(fā)光體層的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件由于在發(fā)光體層中不使用硫化物、重金屬，因此環(huán)境負(fù)荷小，可有利于資源保護(hù)。而且，與有機(jī)電致發(fā)光元件相比，這種以M-C-N-O系熒光體為發(fā)光體層的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件具有優(yōu)異的耐久性，此外，可以降低電力消耗，因此期望用于輕質(zhì)、大型的平板顯示器等圖像顯示裝置。另外，為了獲得各種顏色的發(fā)光、白色、中間色，以往的發(fā)光元件需要組合使用用不同材料體系制作的LED,每一種材料體系需要不同的晶體制造方法、制造裝置，存在的問(wèn)題是需要大量的費(fèi)用、勞力、時(shí)間以及技術(shù)的積累。然而，M-C-N-O系熒光體由于可以通過(guò)碳的含量改變發(fā)光光譜的峰頂，因此期望應(yīng)用于能夠以簡(jiǎn)單、單純的結(jié)構(gòu)發(fā)出各種色調(diào)的光的發(fā)光元件。鑒于現(xiàn)有技術(shù)中的問(wèn)題和社會(huì)的需求，本發(fā)明的目的是提供一種M-C-N-O系熒光體，其不使用重金屬、稀有金屬，采用廉價(jià)的原料，可以在較低的溫度下容易地制造，不使用特殊的活化劑，就顯示高的發(fā)光強(qiáng)度，且可以調(diào)整發(fā)光光譜的峰頂和改變色彩。另外，本發(fā)明的目的是提供含有這種M-C-N-O系熒光體的聚合物分散液或發(fā)光薄膜以及具有包含M-C-N-O系熒光體的發(fā)光體層、且能夠以簡(jiǎn)單的結(jié)構(gòu)發(fā)出各種色調(diào)的光、發(fā)光效率高的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，發(fā)光元件或熒光管。用于解決問(wèn)題的方案本發(fā)明人等進(jìn)行了深入研究，對(duì)作了不同調(diào)整的M-C-N-O系熒光體元件、含有該M-C-N-O系熒光體的聚合物分散液或薄膜以及具有包含M-C-N-O系熒光體的發(fā)光體層的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件、發(fā)光體元件或熒光管進(jìn)行了各種試驗(yàn)，結(jié)果完成了本發(fā)明。根據(jù)本發(fā)明，提供了以下技術(shù)方案一種M-C-N-O系熒光體，其由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(0)元素構(gòu)成。才艮據(jù)第[l]項(xiàng)所述的M-C-N-O系熒光體，其通過(guò)所述^友(C)元素的含量改變色彩。根據(jù)第[1]或口]項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，所述IIIB族元素(M)、>碳(C)、氮(N)和氧(O)元素的含量各自為1%<(M)<50%，0.005%<(C)<10%,1%<(N)<60%,1%<(0)<75%。根據(jù)第[l]-[3]項(xiàng)的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，所述碳(C)元素的含量為O.Ol~9.0%。根據(jù)第[1]~[4]項(xiàng)的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述熒光體是具有來(lái)源于OO鍵的峰的熒光體。根據(jù)第[1]~[S]項(xiàng)的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述熒光體的發(fā)光光譜的峰頂在波長(zhǎng)300~800nm的范圍內(nèi)變化。才艮據(jù)第[1]~[S]項(xiàng)的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述熒光體的發(fā)光光譜的峰頂在波長(zhǎng)400~650nm的范圍內(nèi)變化。根據(jù)第[1]~[7]項(xiàng)的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述IIIB族元素(M)是硼(B)。一種制造M-C-N-O系熒光體的方法，將包含含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的混合物加熱燒成，獲得M-C-N-0系熒光體。根據(jù)第[9]項(xiàng)所述的制造M-C-N-0系熒光體的方法，其中所述混合物進(jìn)一步含有分散劑。根據(jù)第[9]或[10]項(xiàng)所述的制造M-C-N-O系熒光體的方法，其中將含有所述混合物的溶液加熱燒成，獲得M-C-N-O系熒光體。根據(jù)第[9]項(xiàng)所述的制造M-C-N-0系熒光體的方法，其中所述加熱燒成在沒(méi)有氧氣存在下進(jìn)行。根據(jù)第[9]~[ll]項(xiàng)的任一項(xiàng)所述的制造M-C-N-O系熒光體的方法，其中所述加熱燒成在氧氣存在下進(jìn)行。一種聚合物分散液，其包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。根據(jù)第[14]項(xiàng)所述的聚合物分散液，其中所述M-C-N-O系熒光體具有不同的多個(gè)發(fā)光峰。—種發(fā)光薄膜，其包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(0)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體?！N無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其是在背面電極與透明電極之間具有發(fā)光體層的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，該發(fā)光體層包含由IIIB族元素(M)、石灰(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。根據(jù)第[17]項(xiàng)所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層具有分散型無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件的構(gòu)成。根據(jù)第[18]項(xiàng)所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層的厚度為200nm以上且低于30jjm。根據(jù)第[17]項(xiàng)所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層具有薄膜型無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件的構(gòu)成。根據(jù)第[18]項(xiàng)所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層包含粒徑為1nm以上且1Oium以下的M-C-N-0系熒光體?！N發(fā)光元件，其通過(guò)發(fā)光體層發(fā)光，所述發(fā)光體層包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(0)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。[23]根據(jù)第[22]項(xiàng)所述的發(fā)光元件，其中發(fā)光源為發(fā)光二極管或激光二極管。—種熒光管，其通過(guò)發(fā)光體層發(fā)光，所述發(fā)光體層包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。發(fā)明效果本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體不使用重金屬、稀有金屬，采用廉價(jià)的原料，可以容易地在較低的溫度下制造。另外，本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體可以根據(jù)所含的碳元素的含量而顯現(xiàn)各種色彩。另外，使用本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體可以制作在發(fā)光體層中具有該M-C-N-O系熒光體、并以各種色調(diào)發(fā)光的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件(以下稱(chēng)為無(wú)機(jī)EL元件)。另外，在用LED或激光二極管的激發(fā)光激發(fā)本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體時(shí)，可以容易地放出與LED或激光二極管的發(fā)光顏色不同的發(fā)光顏色的光。因此，可以4吏用常用的LED或激光二極管制作具有在以往的LED或激光二極管中不能獲得的各種色調(diào)的發(fā)光顏色的發(fā)光元件。此外，通過(guò)利用由熒光管放出的紫外線，使本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體發(fā)光，可以提高熒光管的效率，容易地改變熒光管的色調(diào)。圖l是實(shí)施例1中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖2是實(shí)施例1、2、3、4中獲得的XPS測(cè)定結(jié)果。圖3是實(shí)施例2中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖4是實(shí)施例3中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖5是實(shí)施例4中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖6是實(shí)施例5中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖7是實(shí)施例6中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖8是實(shí)施例7中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖9是實(shí)施例8中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖10是實(shí)施例9中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖11是實(shí)施例10中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖12是實(shí)施例11中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖13是實(shí)施例12中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖14是實(shí)施例13中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖15是實(shí)施例14中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖16是實(shí)施例15中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖17是實(shí)施例16中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖18是實(shí)施例17中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖19是實(shí)施例18中獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜。圖20是實(shí)施例19中獲得的無(wú)機(jī)EL元件的發(fā)光光譜。圖21是實(shí)施例20中獲得的無(wú)機(jī)EL元件的發(fā)光光i普。圖22是實(shí)施例21中獲得的LED發(fā)光光譜。圖23是實(shí)施例22中獲得的LED發(fā)光光譜。圖24是實(shí)施例23中獲得的LED發(fā)光光鐠。圖25是實(shí)施例24中獲得的LED發(fā)光光語(yǔ)。圖26是沒(méi)有涂布熒光體的LED發(fā)光光錯(cuò)。圖27是實(shí)施例25中獲得的薄膜的發(fā)光光謙。圖28是實(shí)施例27中獲得的LED發(fā)光光譜。具體實(shí)施例方式本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體實(shí)質(zhì)上是由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(0)元素構(gòu)成，并且通過(guò)碳元素(C)的含量改變色彩的熒光體。在本發(fā)明的熒光體中，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(0)元素的含量各自?xún)?yōu)選為1%<(M)<50%,0.005%<(C)<10%,1%<(N)<60%,1%<(O)<75%。進(jìn)一步優(yōu)選的是5%<(M)<49%,0.01%<(C)<9%，1.5%<(N)<58%,5%<(O)<68%。實(shí)質(zhì)上，(M)+(C)+(N)+(0)=100%。另外，本發(fā)明的熒光體從熒光強(qiáng)度的觀點(diǎn)來(lái)看優(yōu)選具有來(lái)源于C-O鍵的峰。來(lái)源于C-O鍵的峰可以通過(guò)X射纟戔光電子光i普(X-rayPhotoelectronSpectroscopy:XPS)測(cè)定來(lái)確認(rèn)。在本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體中，如上所述，根據(jù)碳元素的含量，可以使發(fā)光波長(zhǎng)變化，顯出各種熒光顏色。從實(shí)用上考慮，該M-C-N-O系熒光體優(yōu)選是發(fā)光光譜的峰頂在波長(zhǎng)300~800nm范圍內(nèi)變化的熒光體。在重視可見(jiàn)光區(qū)的使用時(shí)，發(fā)光光^i普的峰頂在波長(zhǎng)400~650nm范圍內(nèi)變化的熒光體是更有用的。以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，碳元素(C)的含量?jī)?yōu)選為0.005~10%。在量過(guò)少時(shí)，發(fā)光波長(zhǎng)顯著地變成短波長(zhǎng)，強(qiáng)度降低，因此不優(yōu)選；而量過(guò)多時(shí)，由于無(wú)定形碳等雜質(zhì)的形成，不僅收率降低，而且具有發(fā)光能量被多余的碳所吸收的傾向，因此是不優(yōu)選的。因此，石灰含量更優(yōu)選在0.01%~9.0%的范圍。該M-C-N-O系熒光體可以如下獲得將含IIIB族元素化合物與含氮有機(jī)化合物混合，將該混合物在加熱燒成爐內(nèi)燒成，從而獲得目標(biāo)M-C-N-O系熒光體。對(duì)本發(fā)明中所使用的含IIIB族元素化合物沒(méi)有特定限制，只要以IIIB族氧化物為基本骨架即可。作為可^f吏用的化合物，可以列舉出硼酸、硼酸酐或它們的酯、酰胺、銨鹽衍生物，鋁酸或其酯、酰胺、銨鹽衍生物，氫氧化銨，氧化鋁，氫氧化鎵，氧化鎵，氫氧化銦或氧化銦。考慮到M-C-N-O系熒光體的生成效率、原料可獲得性、原料穩(wěn)定性，優(yōu)選使用硼酸、硼酸酐或它們的銨鹽，氫氧化鋁，氫氧化4家或氧化4家水合物或者氫氧化銦。也可以4吏用將其它相應(yīng)的鹽酸鹽、硫酸鹽等在堿性溶液中水解和調(diào)整而獲得的物質(zhì)。其中，硼酸(B)是優(yōu)選的。對(duì)本發(fā)明中所使用的含氮有機(jī)化合物沒(méi)有特定限制，只要是分解后產(chǎn)生氨的化合物即可。作為可以使用的含氮有機(jī)化合物，可以使用尿素；氨基曱酸曱酯、氨基甲酸乙酯等氨基曱酸酯類(lèi)；甲酰胺、乙酰胺等酰胺類(lèi)；s-己內(nèi)酰胺、"丁內(nèi)酰胺、N-曱基吡咯烷酮等內(nèi)酰胺類(lèi)；曱酸銨或醋酸銨等銨鹽?？紤]到氮在M-C-N-O系熒光體中的引入效果、可獲得性等，尿素、酰胺類(lèi)或銨鹽是優(yōu)選的，考慮到經(jīng)濟(jì)性、操作性，尿素是更優(yōu)選的。在本發(fā)明中，可以使用在包含含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的混合物中進(jìn)一步包含分散劑的混合物。該分散劑不僅構(gòu)成M-C-N-O系熒光體的碳源，還可以4吏含IIIB族元素化合物與含氮有機(jī)化合物的反應(yīng)變得容易。另外，在使用后述的溶劑時(shí)，該分散劑可以提高含硼化合物、含氮有機(jī)化合物在溶劑中的分散性，且可以抑制溶劑揮發(fā)時(shí)僅僅一方優(yōu)先地析出。另外，對(duì)所使用的分散劑沒(méi)有特定限制，可以使用各種分散劑。尤其，對(duì)含IIIB族元素化合物的親合性高的化合物是優(yōu)選的。再有，優(yōu)選其沸點(diǎn)比通過(guò)含氮有機(jī)化合物的分解而產(chǎn)生氨的溫度高。作為對(duì)含IIIB族元素化合物的親合性高的化合物，可以使用聚乙二醇(PEG)、聚乙二醇二曱醚、聚氧化乙烯等聚醚類(lèi)，聚乙烯基吡咯烷酮等聚酰胺類(lèi)，聚乙烯基甘油、聚乙烯醇等含羥基的聚合物等高分子化合物，乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1，4-丁二醇、甘油、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇等多元醇類(lèi)，二甲氧基乙烷、1，2-丙二醇二甲醚、1,3-丙二醇二曱醚、1，2-丁二醇二曱醚、1,4-丁二醇二曱醚、甘油三甲醚、二乙二醇二曱醚、三乙二醇二曱醚、四乙二醇二甲醚、二乙氧基乙烷、1,2-丙二醇二乙醚、1,3-丙二醇二乙醚、1,2-丁二醇二乙醚、1,4-丁二醇二乙醚、甘油三乙醚、二乙二醇二乙瞇、三乙二醇二乙醚、四乙二醇二乙醚、四乙二醇二乙醚等醚類(lèi)，或者N-甲基吡咯烷酮等內(nèi)酰胺類(lèi)?？紤]到可獲得性、碳的引入效果等，優(yōu)選使用聚乙二醇等高分子化合物、乙二醇或甘油等多元醇。在本發(fā)明中，通過(guò)加熱燒成上述混合物或含有分散劑的混合物，可以獲得M-C-N-O系熒光體。另外，將上述混合物或含有分散劑的混合物溶解或懸浮在溶劑中之后，通過(guò)加熱燒成該溶液或懸浮液而可以獲得M-C-N-0系熒光體。對(duì)溶劑沒(méi)有特定限制，只要能夠溶解含IIIB族元素化合物、含氮有機(jī)化合物且能夠維持分散性即可。即，可以使用水、曱醇、乙醇等醇類(lèi)。尤其，考慮到使用安全性、爆炸性等，優(yōu)選使用水。所使用的溶劑不含雜質(zhì)是很重要的。尤其，含有的堿金屬、堿土金屬有可能與含IIIB族元素化合物反應(yīng)，改變結(jié)構(gòu)，以及影響發(fā)光，因此是不優(yōu)選的。重金屬的含有同樣有可能影響M-C-N-O系熒光體的結(jié)構(gòu)形成，因此是不優(yōu)選的。另外，卣素等的含有加快含氮有機(jī)化合物的分解，阻礙氮引入到M-C-N-0系熒光體中，因此是不優(yōu)選的。因此，這些雜質(zhì)的總含量?jī)?yōu)選為5000ppm以下，更優(yōu)選為1000ppm以下。由于受所使用的化合物的種類(lèi)、燒成溫度、時(shí)間等的影響，含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的用量不能一概而論，通常相對(duì)于100重量份含IIIB族元素化合物，含氮有機(jī)化合物以10~1500重量份的范圍，更優(yōu)選以501200重量份的范圍使用。對(duì)分散劑的用量沒(méi)有特定限制，由于受所使用的化合物的種類(lèi)、燒成溫度、時(shí)間等的影響，不能一概而論。然而，通常相對(duì)于ioo重量份含niB族元素化合物，分散劑的用量可以在1~200重量^f分的范圍，更優(yōu)選在5~190重量^f分的范圍。對(duì)本發(fā)明中的溶劑的用量沒(méi)有特定限制，由于受所使用的化合物的種類(lèi)、燒成溫度、時(shí)間等影響，不能一概而論。然而，通常相對(duì)于100重量〗分含IIIB族元素化合物，溶劑的用量通?？梢詾?~50000重量4分的范圍，更優(yōu)選為10~10000重量^f分的范圍。如果用量過(guò)多，則除去溶劑所需的時(shí)間、熱量的使用量增加，在經(jīng)濟(jì)上不利，因此更優(yōu)選為205000重量份的范圍。在本發(fā)明中，如上所述，將包含含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的混合物、在該混合物中添加分散劑的含分散劑混合物或者將這些混合物溶解在溶劑中的溶液或懸浮液加熱燒成。對(duì)用于制作上述混合物、溶解該混合物的溶液或懸浮液的混合方法沒(méi)有特定限制。例如，在將固體相互混合時(shí)，可以佳_用采用球磨機(jī)、渦輪式粉碎機(jī)、噴射磨、研缽等的混合方式?？紤]到含IHB族元素化合物與含氮有機(jī)化合物、分散劑的均勻性，優(yōu)選進(jìn)行溶液化，或者在溶液化后蒸餾掉溶劑而固體化。加熱燒成可以采用各種方法。加熱燒成只要是能夠使上述混合物或含有該混合物的溶液熱分解的方法即可。例如，可以是使用諸如旋轉(zhuǎn)爐(rotarykiln)、錐形爐(conicalkiln)之類(lèi)的移動(dòng)床，"i者如壽昆底式爐(rollerhearthfurnace)、4焦4干式爐(pusherfurnace)之類(lèi)的連續(xù)式固定床、諸如氣氛調(diào)整爐之類(lèi)的間歇式固定床等加熱燒成爐的方法，也可以是霧化法(spray)、噴霧法等使用熱分解爐的方法。對(duì)加熱燒成方法沒(méi)有特定限制，可以是一下升溫至目標(biāo)溫度，也可以使用經(jīng)多階段升溫的方法。在溶解于溶劑時(shí)，如果升溫速度過(guò)快，在熱傳導(dǎo)不良的情況下，可以引起暴沸，因此是不優(yōu)選的。因此，在按單階段升溫的情況下，以每分鐘1。C30。C的范圍，更優(yōu)選以每分鐘5。C~25。C的范圍升溫。在按多階段升溫的情況下，當(dāng)然可以根據(jù)所使用的溶劑的種類(lèi)來(lái)選擇適當(dāng)?shù)姆椒?。通常，?yōu)選的是，每分鐘以1。C~30。C的范圍升溫至沸點(diǎn)，在沸點(diǎn)附近保持10分鐘~120分鐘的范圍，之后以每分鐘1°C~30。C的范圍升溫至含氮有機(jī)化合物的分解溫度附近，根據(jù)需要保持10分鐘~120分鐘的范圍，進(jìn)一步以每分鐘1。C~30°C的范圍升溫至目標(biāo)溫度。燒成溫度由于受所使用的含氮有機(jī)化合物、分散劑的量等影響，因此不能一概而論，但通常設(shè)定在300。C~1000。C的范圍內(nèi)。在溫度過(guò)高時(shí)，產(chǎn)生碳成分的缺損，有可能引起亮度降低、偏離目標(biāo)波長(zhǎng)。另一方面，在溫度過(guò)低時(shí)，由于結(jié)晶無(wú)法進(jìn)行，因此不能實(shí)現(xiàn)亮度^是高。因此，優(yōu)選在320。C~900。C的范圍內(nèi)，更優(yōu)選在350。C~850。C的范圍內(nèi)進(jìn)行燒成。燒成溫度的保持時(shí)間受所使用的含氮有機(jī)化合物、分散劑的量等影響，因此不能一概而論，但通常設(shè)定在O分鐘~180分鐘的范圍內(nèi)。在時(shí)間過(guò)短時(shí)，熱傳導(dǎo)不充分，均質(zhì)性不能令人放心，因此不優(yōu)選，而時(shí)間過(guò)長(zhǎng)時(shí)，引起碳成分的缺損，因此不優(yōu)選。因此，該保持時(shí)間為1分鐘150分鐘的范圍，更優(yōu)選為5分鐘~120分鐘的范圍。在包含含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的混合物中使用分散劑、溶劑時(shí)，關(guān)于加熱、燒成的氣氛，可以使用在惰17性氣體存在下(沒(méi)有氧氣存在下)、大氣氣氛下(在氧氣存在下)的任何一種方法。然而，在不使用分散劑、溶劑而僅僅加熱燒成混合物的情況下，優(yōu)選在沒(méi)有氧氣存在下進(jìn)行。另外，在使用大量的含氮有機(jī)化合物、分散劑、溶劑的情況下，為了燃燒除去多余的碳成分，可以在氧氣存在下實(shí)施。對(duì)氧濃度沒(méi)有特定限制，通常，可以為1%~30%的范圍，更優(yōu)選為3%~25%的范圍。另外，還可以按多階段調(diào)整燒成氣氛。例如，在燃燒作用低的400。C以下，考慮到由于含氮有機(jī)化合物分解產(chǎn)生氨而具有導(dǎo)致爆炸的危險(xiǎn)，在氮?dú)獾榷栊詺怏w氣氛下實(shí)施；而在燃燒作用高的400。C以上時(shí)，可以在氧氣存在下實(shí)施。此時(shí)，在保持于目標(biāo)溫度時(shí)，通過(guò)處于惰性氣體氛圍下，還可以進(jìn)一步抑制>友的缺損。這些#:作可以在氣體氣流下實(shí)施，也可以在密閉氣氛下實(shí)施。對(duì)降溫速度沒(méi)有特定限制。然而，如果降溫速度過(guò)快，必需使用特殊的燒成爐，存在與設(shè)備有關(guān)的負(fù)擔(dān)，因此不優(yōu)選。因而，通常，可以按每分鐘1。C~80。C的范圍，更優(yōu)選2。C~50°C的范圍降溫。對(duì)降溫時(shí)的氣氛沒(méi)有特定限制，可以在氮?dú)狻鍤獾榷栊詺怏w氣氛下或在氧氣存在下降溫?？紤]到安全性等，優(yōu)選在惰性氣體下降溫。此外，在300。C以下時(shí)，由于目標(biāo)熒光體表面附著水分，因此，優(yōu)選在干燥氣體下實(shí)施降溫。由上述的方法獲得的M-C-N-O系熒光體的顆粒具有各種形狀。例如，可以得到用光散射法測(cè)定的平均粒徑為lnm以上且10inm的一次顆粒、作為其聚集體的從亞微米到數(shù)微米范圍的顆粒。在本發(fā)明中，這些M-C-N-O系熒光體的顆?？梢栽瓨邮褂没蛘咂扑槌筛?xì)小的顆粒后使用。為了破碎，可以使用球磨機(jī)、噴射磨、渦輪式粉碎機(jī)。對(duì)此，可以使用用粘結(jié)劑造粒的顆粒。然而，考慮到分散效率、技術(shù)難易度，優(yōu)選使用lnm~lOium范圍的M-C-N-O系焚光體的顆粒，更優(yōu)選使用5~20nm范圍的M-C-N-O系焚光體的顆粒。以上說(shuō)明了本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體及其制造方法。該M-C-N-O系熒光體可以應(yīng)用于使用該熒光體的、能量效率高的、發(fā)出各種發(fā)光顏色的無(wú)機(jī)EL元件、發(fā)光元件或熒光燈等。首先，說(shuō)明可適用于制作無(wú)機(jī)EL元件、發(fā)光元件或熒光燈的聚合物分散液。聚合物分散液可以使用將上述的M-C-N-O系熒光體分散于由以下說(shuō)明的樹(shù)脂的聚合物構(gòu)成的分散液中而形成的那些。即，可以使用氰乙基普魯蘭多糖(cyanoethylpullulan),氰乙基纖維素，聚四氟乙烯、聚三氟乙烯、聚偏二氟乙烯等聚氟化樹(shù)脂，聚碳酸酯樹(shù)脂，聚乙烯、聚丙烯等聚烯烴樹(shù)脂，聚苯乙烯樹(shù)脂，聚丙烯酸甲酯、聚(甲基)丙烯酸曱酯等聚丙烯酸酯樹(shù)脂，聚丙烯酰胺樹(shù)脂，聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯、聚對(duì)苯二甲酸丁二醇酯等聚酯樹(shù)脂，尼龍6、尼龍6,6等聚酰胺樹(shù)脂，二環(huán)戊二烯開(kāi)環(huán)聚合物氫化物樹(shù)脂，苯乙烯-丁二烯、苯乙烯-異戊二烯等苯乙烯-共扼二烯共聚物氫化物樹(shù)脂，聚碳酸酯樹(shù)脂，聚乙烯醇，聚乙烯醇-乙烯共聚物樹(shù)脂，聚乙烯醇縮醛樹(shù)脂等含羥、基樹(shù)脂，聚縮醛樹(shù)脂，聚氯乙烯或聚偏二氯乙烯等卣素系樹(shù)脂的聚合物。還可以使用硅酮樹(shù)脂、環(huán)氧樹(shù)脂等通過(guò)紫外線固化的樹(shù)脂的聚合物。它們可以單獨(dú)使用，或者可以混合多種使用。在上述樹(shù)脂當(dāng)中，氰乙基普魯蘭多糖、氰乙基纖維素、聚偏二氟乙烯等介電常數(shù)較高的物質(zhì)是理想的。此外，選自由聚碳酸酯類(lèi)、聚酰胺類(lèi)、聚丙烯酸酯類(lèi)、聚曱基丙烯酸酯類(lèi)、聚丙烯酰胺類(lèi)、聚曱基丙烯酰胺類(lèi)、硅酮樹(shù)脂或環(huán)氧樹(shù)脂獲得的熱固化型樹(shù)脂中的那些是優(yōu)選的。19將M-C-N-O系熒光體分散在這種分散液中，調(diào)整包含M-C-N-O系焚光體的聚合物分散液。將M-C-N-O系熒光體分散在聚合物分散液中的方法可以采用使用均化器、行星式混煉機(jī)、輥式混煉才幾、超聲波分散機(jī)等的分散方法。這樣獲得的含有M-C-N-O系熒光體的聚合物分散液可以適宜地用于制作以下說(shuō)明的分散型無(wú)機(jī)EL元件。以下說(shuō)明本發(fā)明的分散型無(wú)機(jī)EL元件(以下稱(chēng)為分散型EL元件)。另外，分散型EL元件可以采用在至少一方為光透過(guò)性的具有透明導(dǎo)電膜的電極和與其成對(duì)的導(dǎo)電性電極之間設(shè)置發(fā)光體層的公知的構(gòu)成。各自的具體構(gòu)成如下所述。(發(fā)光體層)發(fā)光體層使用上述聚合物分散液來(lái)形成。即，使用旋轉(zhuǎn)涂布法、浸涂法、棒涂法或噴涂法等在基板上涂布上述聚合物分散液，在50-300。C下加熱干燥，形成所需厚度的膜，由此形成發(fā)光體層。在上述各種涂布法中，尤其優(yōu)選使用諸如絲網(wǎng)印刷法之類(lèi)的不挑選印刷面的方法、諸如滑動(dòng)涂布(slidecoating)法之類(lèi)的可連續(xù)涂布的方法。例如，絲網(wǎng)印刷法是通過(guò)絲網(wǎng)網(wǎng)眼來(lái)涂布將熒光體和電介質(zhì)的微粒分散在高介電常數(shù)的聚合物溶液中而形成的分散液的方法。通過(guò)選擇網(wǎng)眼的厚度、開(kāi)口率、涂布次數(shù)可以控制膜厚。此外，通過(guò)改變絲網(wǎng)的大小可以容易地增大面積。對(duì)M-C-N-O系熒光體在聚合物分散液中的濃度沒(méi)有特定限制，當(dāng)然受M-C-N-O系熒光體的粒度的影響。然而，通常該濃度可以是在l~80重量％的范圍，考慮到分散性、紫外線的利用率，優(yōu)選以2~70重量％的范圍^[吏用。發(fā)光體層的厚度優(yōu)選為300nm以上且30i^m以下。尤其優(yōu)選為500nm以上且10)dm以下。發(fā)光體層的發(fā)光波長(zhǎng)的控制可以通過(guò)酰胺化合物的添加量和燒成溫度來(lái)調(diào)整，可以獲得可見(jiàn)光區(qū)的任意波長(zhǎng)。例如，460nm附近的藍(lán)色發(fā)光材料可以通過(guò)如下方式來(lái)制備將l:l摩爾比的硼酸與尿素在研缽內(nèi)混合，根據(jù)需要添加混合混合物的10重量％的作為分散材料的聚乙二醇，將所得混合物轉(zhuǎn)移到坩堝中，在大氣下在70(TC下燒成。上述發(fā)光體層是M-C-N-O系熒光體原樣分散的狀態(tài)，但可以形成用非發(fā)光殼層包覆的M-C-N-O系熒光體分散的狀態(tài)。例如，可以4吏用日本專(zhuān)利第2756044號(hào)公報(bào)、美國(guó)專(zhuān)利第6458512號(hào)說(shuō)明書(shū)中記載的以0.01ium以上的金屬氧^f匕物、金屬氮化物構(gòu)成的非發(fā)光殼層包覆的材料。由此，可以形成具有防水性和耐水性的發(fā)光體層。非發(fā)光殼層除了上述金屬氧化物、金屬氮化物以外也可以由以下物質(zhì)形成氧化物、氮化物、氮氧化物、在母體熒光顆粒上形成的同一組成的不含有發(fā)光中心的物質(zhì)。非發(fā)光殼層的形成方法可以使用激光燒蝕法、CVD法、等離子體CVD法、'減射法、電阻加熱、電子束法等與流動(dòng)油面沉積組合的方法等氣相法、復(fù)分解法、溶膠凝膠法、超聲波化學(xué)法、基于前體的熱分解反應(yīng)的方法、反膠束法以及這些方法與高溫?zé)山M合的方法、水熱合成法、尿素熔融法、冷凍干燥法等液相法，或者噴霧熱分解法。(電介質(zhì)層)本發(fā)明的分散型EL元件在發(fā)光體層與背面電極之間可以具有包含電介質(zhì)物質(zhì)的電介質(zhì)層。電介質(zhì)物質(zhì)可以是薄膜結(jié)晶層，也可以是顆粒形狀。另外，也可以是薄膜結(jié)晶層與顆粒形狀的組合。含有電介質(zhì)物質(zhì)的電介質(zhì)層可以設(shè)置在熒光體顆粒層的單側(cè)，另外也可以設(shè)置在熒光體顆粒層的兩側(cè)。作為用于電介質(zhì)層的材料，可以使用任何材料，只要其具有高的介電常數(shù)和絕緣性且具有高絕緣破壞電壓。該電介質(zhì)物質(zhì)乂人金屬氧化物、氮化物中選擇。例如，可以使用鈦酸鋇、鈮酸鉀、鈮酸鋰、鉭酸鋰、氧化鉭或氧化鋁作為電介質(zhì)物質(zhì)。它們可以通過(guò)使用濺射、真空沉積等方法作為均勻的膜來(lái)設(shè)置，另外，可以作為具有包含有機(jī)粘結(jié)劑的顆粒結(jié)構(gòu)的膜使用。在顆粒的情況下，優(yōu)選與熒光體顆粒的尺寸相比充分小。具體地說(shuō)，優(yōu)選其尺寸是熒光體顆粒尺寸的1/1~1/100。粘結(jié)劑的種類(lèi)、在粘結(jié)劑中的分散方法、膜形成方法全部可以與發(fā)光體層同才羊地實(shí)施。(透明導(dǎo)電層)該分散型EL元件中的透明導(dǎo)電層可以使用常用的透明電極材料。例如，可以使用摻雜錫的氧化錫、摻雜銻的氧化錫、摻雜鋅的氧化錫、摻雜氟的氧化錫、氧化鋅等金屬氧化物，銀的薄膜夾在高折射率層之間的多層結(jié)構(gòu)，聚苯胺或聚吡咯等共軛高分子透明電極材料。在該情況下，如果透明導(dǎo)電層的表面以氧化錫為主體，則由于可以提高透明導(dǎo)電層的耐久性，因此是優(yōu)選的。透明導(dǎo)電層的表面電阻率可以為0.01D/m2~lOOQ/m2,優(yōu)選為0.02D/m2~10Q/m2。相對(duì)于透明導(dǎo)電層，透明導(dǎo)電性物質(zhì)的優(yōu)選的附著量為100質(zhì)量％~10質(zhì)量％。更優(yōu)選的附著量為90質(zhì)量％~15質(zhì)量％。透明電極層的制備法可以采用濺射、真空沉積等氣相法。可以通過(guò)涂布或絲網(wǎng)印刷來(lái)制作膏狀的ITO、氧化錫。另外，也可以用噴霧熱分解等熱方法來(lái)成膜。該情況下的透明薄膜的耐熱性越高越優(yōu)選。(中間層)該分散型EL元件可以在透明電極層與發(fā)光體層和/或背面電極與電介質(zhì)層之間具有至少一層中間層。中間層可以是有機(jī)高分子化合物或無(wú)機(jī)化合物或者將它們復(fù)合而成。中間層的厚度優(yōu)選為10nm以上且10nm以下，更優(yōu)選為1OOnm以上且1ium以下。在形成中間層的材料為有機(jī)高分子化合物的情況下，可使用的高分子化合物是聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚酯類(lèi)、聚碳酸酯類(lèi)、聚酰胺類(lèi)、聚醚砜類(lèi)、聚乙烯醇、普魯蘭多糖、蔗糖、纖維素等多糖類(lèi)、氯乙烯、氟橡膠、聚丙烯酸酯類(lèi)、聚甲基丙烯酸酯類(lèi)、聚丙烯酰胺類(lèi)、聚曱基丙烯酰胺類(lèi)、硅酮樹(shù)脂、氰乙基普魯蘭多糖、氰乙基聚乙烯醇或氰乙基蔗糖。另外，可以使用它們的混合物。這些有機(jī)高分子化合物可以溶解在適當(dāng)?shù)挠袡C(jī)溶劑例如二氯曱烷、氯仿、丙酮、甲乙酮、環(huán)己酮、乙腈、二曱基甲酰胺、二曱基乙酰胺、二甲亞砜、曱苯或二甲苯中，涂布于透明導(dǎo)電層上或發(fā)光體層上而形成中間層。中間層也可以是由二氧化硅、其它金屬氧化物、金屬氮化物等無(wú)機(jī)化合物形成的層。由無(wú)機(jī)化合物形成中間層的方法可以使用濺射法、CVD法等。在中間層用無(wú)機(jī)化合物形成時(shí)，其膜厚優(yōu)選為10nm以上且lium以下，更優(yōu)選為10nm以上且200nm以下。(背面電極)沒(méi)有輸出光的一側(cè)的背面電極可以使用導(dǎo)電性的材料。例如，可以使用金、銀、鉑、銅、鐵、鎂、鋁等金屬或石墨。在這些材料中，考慮到所制作的元件的形態(tài)、制作工序的溫度等來(lái)選擇適當(dāng)?shù)牟牧稀＿@些材料可以單獨(dú)或組合使用。對(duì)電極的厚度沒(méi)有特定限制，通常優(yōu)選為100nm以上且23100pm以下的厚度。更優(yōu)選為500nm以上且50iiim的厚度。(基板)對(duì)該分散型EL元件中所使用的基板沒(méi)有特定限制，只要具有能夠排除來(lái)自外部的濕度、氧氣的影響的充分遮蔽性即可。通常，使用諸如玻璃、聚對(duì)苯二曱酸乙二醇酯之類(lèi)的具有優(yōu)異遮蔽性的材料。對(duì)基板的厚度沒(méi)有特定限制，在玻璃的情況下，基板的厚度通常為lO)iim以上且2mm以下。更優(yōu)選的厚度為14pm以上且lmm以下。在聚對(duì)苯二曱酸乙二醇酯等的情況下，基4反的厚度可以為10^im以上且lmm以下，更優(yōu)選為15inm以上且500拜以下。以上說(shuō)明了分散型EL元件。除了發(fā)光體層的形成以外，薄膜型無(wú)機(jī)EL元件(以下稱(chēng)為薄膜型EL元件)可以按照與分散型EL元件相同的構(gòu)成、方法來(lái)制作。薄膜型EL元件的發(fā)光體層的形成如下進(jìn)行。即，4吏用包含上述含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的混合物或在該混合物中添加分散劑而形成的混合物或者這些混合物的溶液或懸浮液，通過(guò)熱分解法、靜電噴霧沉積法直接形成發(fā)光體層?；蛘?，可以先獲得M-C-N-O系熒光體后，使用該熒光體通過(guò)'踐射法、真空沉積法等氣相法形成發(fā)光體層。發(fā)光體層的厚度優(yōu)選為200nm以上且30jum以下。尤其優(yōu)選的發(fā)光體層的厚度為200nm以上且lium以下。上述分散型EL元件或薄膜型EL元件使用環(huán)境負(fù)荷小的元件，以簡(jiǎn)單的結(jié)構(gòu)，利用現(xiàn)有的無(wú)機(jī)EL元件的長(zhǎng)處，可以發(fā)出迄今不能獲得的各種色調(diào)的光。包含本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體的聚合物分散液可以進(jìn)一步適宜地用于制作以下說(shuō)明的發(fā)光元件。與本發(fā)明的無(wú)機(jī)EL元件同樣，該發(fā)光體元件使用環(huán)境負(fù)荷小的元素，以簡(jiǎn)單的結(jié)構(gòu)，利用現(xiàn)有的LED或激光二極管的長(zhǎng)處，可以發(fā)出迄今不能獲得的各種色調(diào)的光。本發(fā)明的發(fā)光元件例如可以通過(guò)將上述聚合物分散液涂布于內(nèi)包LED或激光二極管的發(fā)光部的透明樹(shù)脂部的外表面或內(nèi)表面上并干燥來(lái)制作。另外，可以通過(guò)將上述聚合物分散液直接涂布于LED或激光二極管的發(fā)光部上并干燥來(lái)制作。該發(fā)光元件的M-C-N-O系熒光體可以設(shè)置于LED或激光二極管的發(fā)光部上面或前面。即，M-C-N-O系熒光體可以通過(guò)來(lái)自LED或激光二極管的激發(fā)光而有效地被激發(fā)。因此，例如可以將涂布上述聚合物分散液的四氟乙烯樹(shù)脂薄膜貼附到LED的發(fā)光部，也可以將該聚合物分散液本身成膜，將該薄膜狀物貼附到LED的發(fā)光部上。這些薄膜是可被來(lái)自LED發(fā)光部的激發(fā)光激發(fā)的發(fā)光薄膜，即起著發(fā)光薄膜的作用。另外，將聚合物分散液本身成膜的方法有將聚合物分散液流延而成膜的方法、將聚合物分散液拉伸而成膜的方法等。另外，該發(fā)光元件可以在制作LED或激光二極管時(shí)通過(guò)將M-C-N-O系熒光體分散在構(gòu)成LED或激光二極管的保護(hù)材料的聚合物中并成型而直接制作。在該發(fā)光元件中，LED或激光二極管可以使用各種類(lèi)型的。然而，GaN系晶體等發(fā)射紫外線的那些是理想的。由此可以制作能量效率高的發(fā)光元件。在制作該發(fā)光元件的情況下，不用說(shuō)，聚合物分散液中的M-C-N-O系熒光體的濃度受M-C-N-O系熒光體的組成、粒度的影響，但通常l~80重量％的范圍是可行的。考慮到分散性、紫外線的利用效率，聚合物分散液中的M-C-N-O系熒光體的濃度優(yōu)選以2~70重量％的范圍使用。對(duì)通過(guò)LED或激光二極管激發(fā)的發(fā)光體層的厚度沒(méi)有特定限制，不論發(fā)光體層的形成條件、方法如何。然而，發(fā)光體層的厚度過(guò)厚時(shí)，由于顆粒的光散射而有效率降低的傾向，另外在過(guò)薄時(shí)，有可能不能充分利用紫外線，因此優(yōu)選制成1050。iLim的厚度。照此，通過(guò)在現(xiàn)有的LED或激光二極管上面或前面設(shè)置本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體，經(jīng)由M-C-N-O系熒光體使LED或激光二極管發(fā)光，可以獲得各種顏色的LED或激光二極管。也就是說(shuō)，根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，通過(guò)將LED或激光二極管與M-C-N-O系熒光體有機(jī)地組合，可以獲得外形小、輕質(zhì)、耗電低、長(zhǎng)壽命的發(fā)光體。另外，在原樣利用LED或激光二極管的長(zhǎng)處的同時(shí)，可以容易地獲得以往的LED或激光二才及管中不能實(shí)現(xiàn)的色調(diào)的LED或激光二極管。另外，本發(fā)明的發(fā)光元件對(duì)LED或激光二極管的結(jié)構(gòu)不進(jìn)行任何改變，僅僅改變?cè)贚ED或激光二極管上設(shè)置的M-C-N-O系熒光體材料，就可以容易地制作各種顏色的LED或激光二極管。因此，根據(jù)本發(fā)明，可以消除以下問(wèn)題為了制作各種顏色的LED或激光二極管，必須根據(jù)發(fā)光顏色改變材料，根據(jù)材料備齊LED或激光二極管制造裝置來(lái)制造。另外，由于制造所需要的裝置少，制造工序可以簡(jiǎn)化，因此具有大幅降低制造成本的優(yōu)點(diǎn)。另外，由于即使改變熒光體材料，發(fā)出激發(fā)光的LED或激光二極管的特性也不會(huì)改變，因此，可以容易地獲得電特性相同、僅熒光顏色不同的LED或激光二極管。因此，在將發(fā)光顏色不同的元件組合使用時(shí)，以往必須根據(jù)LED或激光二極管的發(fā)光，從而可謀求驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)的簡(jiǎn)化。另外，本發(fā)明的發(fā)光元件可以用于作為以往顯示用元件廣泛使用的LED或激光二極管的同樣用途，此外，由于容易獲得發(fā)光顏色為中間色或白色的發(fā)光元件，因此，可以將其應(yīng)用擴(kuò)大到迄今沒(méi)有利用LED或激光二極管的、需要多種顏色的儀器的顯示燈、照明燈。以上說(shuō)明了本發(fā)明的發(fā)光元件，4吏用包含上述的M-C-N-O系熒光體的聚合物分散液，可以容易地制作以下說(shuō)明的能量效率高的熒光管。即，本發(fā)明的熒光管例如可以通過(guò)將上述聚合物分散液涂布于熒光管的管面上并使之干燥來(lái)制作。該熒光管與上述發(fā)光元件同樣，將由M-C-N-O系熒光體構(gòu)成的發(fā)光體層設(shè)置在管面上，可以將來(lái)自熒光管的紫外線有效地照射到發(fā)光體層上。因此，熒光管只要發(fā)出紫外線即可，例如可以是名稱(chēng)為諸如熒光燈、冷陰極管、紫外線燈之類(lèi)的那些。另外，如果應(yīng)用于通常的照明器具，可以制作能夠發(fā)射熒光且提高效率的照明器具。在制作該熒光管時(shí)，聚合物分散液中的M-C-N-O系熒光體的濃度能夠以與上述發(fā)光元件同樣的濃度使用。對(duì)通過(guò)從熒光管輻射的激發(fā)光來(lái)激發(fā)的發(fā)光體層的厚度沒(méi)有特定限制。然而，在厚度過(guò)大時(shí)，由于顆粒的光散射而有效率降低的傾向，另外在過(guò)薄時(shí)，不能充分利用紫外線，因此優(yōu)選厚度為10500jum。另外，與無(wú)機(jī)EL元件的情況同樣，上述發(fā)光體層可以通過(guò)各種方法來(lái)形成，例如可以通過(guò)貼附發(fā)光薄膜來(lái)形成。以上說(shuō)明了本發(fā)明的熒光管。根據(jù)該熒光管，可以制造能量效率高的熒光管。另外，由于還可以使用以往沒(méi)有利用的近紫外區(qū)的放射線，因此不僅可以提高能量效率，而且可以有效利用擔(dān)心在近距離對(duì)人體有影響的放射線，可以制作對(duì)環(huán)境不施加負(fù)荷的熒光管。此外，可以容易地制作目前的熒光燈、冷陰極管、紫外線燈等不能實(shí)現(xiàn)的色調(diào)的熒光管。以下說(shuō)明實(shí)施例，但本發(fā)明不限于這些實(shí)施例。首先說(shuō)明本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體的實(shí)施例。另夕卜，各物性的測(cè)定使用以下說(shuō)明的方法和裝置進(jìn)行。(1)波長(zhǎng)300nm的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜的測(cè)定試驗(yàn)林式會(huì)社島津制作所制造的RF-5300PC(2)XPS測(cè)定i式馬全KRATOS乂;^司制造AXIS-HS(3)碳、氮含量測(cè)定^一《乂工》t—公司制造的2400H型CHNS/0元素分析裝置(4)IIIB族元素含量測(cè)定^、Y—k少工公司制造的ICP發(fā)光分析裝置IRISAP<實(shí)施例1>取1.53g(0.025mol)和光純藥工業(yè)4朱式會(huì)社生產(chǎn)的硼酸(H3B03)和15.3g(0.25mol)抹式會(huì)社和光生產(chǎn)的尿素((NH2)2CO)至300ml火免^"、內(nèi)，添力口33.3g超會(huì)屯7J^,4吏用力口^^覺(jué)拌器(hotstirrer,轉(zhuǎn)速500rpm)攪拌，并溶解。然后添力口0.5g抹式會(huì)社和光生產(chǎn)的PEG(分子量20000)，再次用加熱攪拌器在轉(zhuǎn)速500rpm下攪拌。將所得原料溶液轉(zhuǎn)移到蚶堝內(nèi)，用加熱爐以20°C/分鐘的升溫速度在800。C下燒成30分鐘。圖l示出了實(shí)施例l中所獲得的熒光體的紫外線激發(fā)發(fā)光光譜結(jié)果。在圖l中，橫軸表示波長(zhǎng)，縱軸表示PL強(qiáng)度(發(fā)光(Photoluminescence:PL)強(qiáng)度)。以下的附圖中也相同。圖2(No.l)示出了實(shí)施例1中獲得的熒光體的XPS測(cè)定結(jié)果。由該結(jié)果可以看出，本發(fā)明的熒光體具有在292-286eV處的來(lái)源于OO的峰。實(shí)施例l中所獲得的熒光體的各元素含量在表l中示出，發(fā)光波長(zhǎng)峰頂在表2中示出。<實(shí)施例2>除了實(shí)施例1中的燒成溫度為900。C以外，與實(shí)施例l同樣地進(jìn)行。各元素含量在表l中示出，發(fā)光波長(zhǎng)峰頂在表2中示出。焚光體的XPS測(cè)定結(jié)果在圖2(No.2)中示出。紫外線激發(fā)發(fā)光光鐠結(jié)果在圖3中示出。<實(shí)施例3〉除了實(shí)施例1中的PEG由0.5g改為l.Og以夕卜，與實(shí)施例l同樣地進(jìn)行。各元素含量在表l中示出，發(fā)光波長(zhǎng)峰頂在表2中示出。焚光體的XPS測(cè)定結(jié)果在圖2(No.3)中示出。紫外線激發(fā)發(fā)光光譜結(jié)果在圖4中示出。<實(shí)施例4>除了實(shí)施例1中的PEG由0.5g改為1.375g以夕卜，與實(shí)施例1同樣地進(jìn)行。各元素含量在表l中示出，發(fā)光波長(zhǎng)峰頂在表2中示出。熒光體的XPS測(cè)定結(jié)果在圖2(No.4)中示出。紫外線激發(fā)發(fā)光光譜結(jié)果在圖5中示出。表l<table>tableseeoriginaldocumentpage29</column></row><table>取0.3g硼酸、3.0g尿素、O.lgPEG(分子量20000)至研缽內(nèi)，充分粉碎混合。將混合物投入到氧化鋁舟(aluminaboat)中，放入圓筒管狀爐中，在大氣下以每分鐘20。C升溫至800。C，在800。C下保持20分鐘，然后在氮?dú)庀路爬?。所得熒光體的紫外激發(fā)焚光光譜在圖6中示出。<實(shí)施例6>在實(shí)施例5的4分碎混合物中添加20g離子交換水并溶解。將所得溶液在100。C、70Torr下減壓，蒸餾掉所添加的水，獲得膏狀的混合物。將所得膏投入到氧化鋁舟中，放入圓筒管狀爐內(nèi)，在大氣下以每分鐘20。C升溫至80(TC,在800。C下保持20分鐘，然后在氮?dú)庀路爬洹Ｋ脽晒怏w的紫外激發(fā)熒光光譜在圖7中示出。<實(shí)施例7>除了實(shí)施例5中的PEG改為四乙二醇以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖8中示出。<實(shí)施例8>除了實(shí)施例5中的PEG改為甘油以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖9中示出。<實(shí)施例9>除了在實(shí)施例5中不^f吏用PEG以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖IO中示出。<實(shí)施例10>除了在實(shí)施例5中將硼酸改為硼酸酐以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖ll中示出。<實(shí)施例11>除了在實(shí)施例5中將硼酸改為硼酸銨以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖12中示出。<實(shí)施例12〉除了在實(shí)施例5中將尿素改為氨基曱酸乙酯以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖13中示出。<實(shí)施例13>除了在實(shí)施例5中將尿素改為乙酰胺以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖14中示出。<實(shí)施例14〉除了在實(shí)施例5中將尿素改為曱酸銨以外，與實(shí)施例5同樣地進(jìn)行。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖15中示出。<實(shí)施例15>除了在實(shí)施例9中在氮?dú)鈿夥障聦?shí)施以外，與實(shí)施例9同樣地進(jìn)行。所得焚光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖16中示出。<實(shí)施例16>耳又0.3g氛氧4匕^呂、3.0g尿素、0.2gPEG(分子量20000)至研缽內(nèi)，充分粉碎混合。將混合物投入到氧化鋁舟中，放入圓筒管狀爐內(nèi)，在大氣下以每分鐘20。C升溫至800。C,在80(TC下保持10分鐘，然后在氮?dú)庀路爬?。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖17中示出。<實(shí)施例17>取0.6g硫酸鎵至500ml燒杯內(nèi)，溶解在15g離子交換水中，用25y。氨水溶液調(diào)整至pH40，攪拌30分鐘。所得白色沉淀通過(guò)傾析洗滌，除去上層的水。然后將該白色沉淀與3.0g尿素和0.2gPEG20000混合，轉(zhuǎn)移到氧化鋁舟中。放入圓筒管狀爐內(nèi)，在大氣氣氛下以每分鐘20。C升溫至800。C,在800。C下保持10分鐘，然后在氮?dú)庀路爬?。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖18中示出。<實(shí)施例18>取0.3g氳氧化銦、3.0g尿素、0.2gPEG(分子量20000)至研缽內(nèi)，充分粉碎混合。將混合物投入到氧化鋁舟中，力文入圓筒管狀爐內(nèi)，在大氣氣氛下以每分鐘20。C升溫至80(TC,并在800。C下保持10分鐘，然后在氮?dú)庀路爬?。所得熒光體的紫外激發(fā)熒光光譜在圖19中示出?！磘匕凈交侈i)1>將lg實(shí)施例l中獲得的熒光體放入石英舟中，用氮?dú)庵脫Q加熱至規(guī)定溫度的圓筒反應(yīng)管的系統(tǒng)內(nèi)部，然后引入氨氣和氬氣進(jìn)行氮化處理。氣體供給速度為500sccm。在600分鐘的氮化處理后，試樣在氮?dú)庵凶匀焕鋮s至常溫，在氮?dú)鈿夥障禄厥?。測(cè)定氧量，結(jié)果未檢出，不能觀測(cè)到基于紫外線激發(fā)的熒光。<比4交例2>除了在實(shí)施例11中不添加尿素以外，與實(shí)施例11同樣地進(jìn)行。所得燒成物中的碳未檢出，不能觀測(cè)到基于紫外線激發(fā)的熒光。<比較例3〉除了在實(shí)施例1中使用碳酸二苯酯以外，與實(shí)施例1同樣地進(jìn)行。所得燒成物中的氮量未檢出，不能觀測(cè)到基于紫外線激發(fā)的發(fā)光。<比4交例4>除了在實(shí)施例1中不4吏用硼酸以外，與實(shí)施例1同樣地進(jìn)行。所得燒成物中的硼量未檢出，不能觀測(cè)到基于紫外線激發(fā)的碳發(fā)光。接下來(lái)說(shuō)明在發(fā)光體層具有本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體的分散型EL元件的實(shí)施例。<實(shí)施例19>取66.6g超純水、3.06g硼酸、30.6g尿素、l.Og聚乙二醇(分32子量20000)至200ml燒杯內(nèi)，在4(TC下攪拌1小時(shí)，完全溶解。將所得溶液轉(zhuǎn)移到坩堝內(nèi)，加熱至100。C,力文入加熱燒成爐內(nèi)，以20。C/分鐘的升溫速度升溫至80(TC。到達(dá)800。C后，保持30分鐘，放冷，自然冷卻至100。C,轉(zhuǎn)移到干燥器中，冷卻至室溫。在1.5g所得熒光體中添加1.0g作為粘結(jié)劑的氟系粘結(jié)劑(DuPont制造的7155),混合，脫泡，制作發(fā)光體層膏。在帶有ITO的PET薄月莢上，使用20mm見(jiàn)方的網(wǎng)版(200目，25pm),以40fim膜厚制版，進(jìn)一步使用網(wǎng)版(150目，25pm)將4^酸鋇膏(DuPont制造的7153)制版，在100°C下干燥IO分鐘后，再次制版，在100。C下干燥10分鐘，制成20ium的電介質(zhì)層。在該電介質(zhì)層的上面，用網(wǎng)版(150目，25)um)將銀膏(Acheson制造的461SS)制版，作為電極。在100。C下干燥10分鐘，制成電極膜，構(gòu)成分散型EL元件。在200V、lkHz下對(duì)所得元件進(jìn)行EL材料評(píng)價(jià)。所得EL發(fā)光光譜在圖20中示出，結(jié)果在表3中示出。<實(shí)施例20>除了在實(shí)施例19中的尿素由30.6g改為19.2g、聚乙二醇由1.0g改為2.0g和燒成溫度改為700。C以外，與實(shí)施例19同樣地進(jìn)行。所得EL發(fā)光光譜在圖21中示出，結(jié)果在表3中示出。表3<table>tableseeoriginaldocumentpage33</column></row><table>接下來(lái)說(shuō)明在發(fā)光體層中具有本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體的發(fā)光元件的實(shí)施例。該發(fā)光元件在發(fā)光部中使用GaN系紫外LED。<實(shí)施例21>取66.6g超純水、3.06g棚酸、30.6g尿素、l.Og聚乙二醇(分子量2萬(wàn))至200ml燒杯中，在40。C下攪拌1小時(shí)，使之完全溶解。將所得溶液轉(zhuǎn)移到坩堝中，加熱至100。C,放入加熱燒成爐中，以20。C/分鐘的升溫速度升溫至800。C。到達(dá)800。C后，保持30分鐘，然后放冷，自然冷卻至100。C，轉(zhuǎn)移到千燥器中，冷卻至室、'曰/im。將10g46%聚乙烯醇和54%水的溶液添加到100mg所得熒光體中，在研缽中磨碎，同時(shí)使熒光體顆粒分散。將分散物涂布于GaN系紫外LED表面上，在60。C下干燥。對(duì)在透明樹(shù)脂部的外表面上以20pm的厚度涂布的紫外LED施加4.2V,發(fā)光的LED發(fā)光光譜在圖22中示出?？梢钥闯觯贤饩€轉(zhuǎn)換為藍(lán)色發(fā)光。另外，以虛線表示的發(fā)光光譜曲線是后述沒(méi)有本發(fā)明的發(fā)光體層的GaN系紫外LED的發(fā)光光譜曲線(比較例5)。以下圖23~25也相同。<實(shí)施例22>除了在實(shí)施例21中的尿素由30.6g改為19.2g、聚乙二醇由1.0g改為2.0g和燒成溫度改為700。C以夕卜，與實(shí)施例l同樣地進(jìn)行。所得LED發(fā)光光譜在圖23中示出。<實(shí)施例23>除了在透明樹(shù)脂部的內(nèi)表面上以10jum的厚度涂布以外，與實(shí)施例21同樣地實(shí)施，獲得了與實(shí)施例21基本上相同的結(jié)果。所得LED發(fā)光光譜在圖24中示出。<實(shí)施例24>除了在發(fā)光部元件的表面上以20iam的厚度涂布以外，與實(shí)施例21同樣地實(shí)施。所得LED發(fā)光光i普在圖25中示出?？梢钥闯觯贤饩€轉(zhuǎn)換為藍(lán)色發(fā)光。<比壽交<列5>沒(méi)有涂布熒光體的LED發(fā)光光錯(cuò)在圖26中示出。接下來(lái)說(shuō)明在發(fā)光體層中使用本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體的熒光管的實(shí)施例。熒光管使用市售的15W熒光燈。<實(shí)施例25>取66.6g超純水、3.06g硼酸、30.6g尿素、l.Og聚乙二醇(分子量2萬(wàn))至200ml燒杯中，在40。C下攪拌1小時(shí)，^f吏之完全溶解。將所得溶液轉(zhuǎn)移到坩堝中，加熱至100。C，》文入加熱燒成爐中，以20。C/分鐘的升溫速度升溫至80(TC。到達(dá)80(TC后，保持30分鐘，然后放冷，自然冷卻至100。C，轉(zhuǎn)移到干燥器中，冷卻至室-'曰/皿。將10g46%聚乙烯醇和54%水的溶液添加到100mg所得熒光體中，在研缽中磨碎，同時(shí)使熒光體顆粒分散。使用棒涂機(jī)將所得混合物涂布于四氟乙烯樹(shù)脂片材上，使得厚度為20ium,在4(TC下干燥，獲得厚度16微米的熒光體分散薄膜(發(fā)光薄膜)。所得薄膜的發(fā)光光譜在圖27中示出。將所得薄膜貼附到15W熒光燈上，使用KonicaMinoltaHoldings,Inc.制造的照度計(jì)T-10wp,測(cè)量在正下方40cm處的照度，為577勒克司。沒(méi)有貼附發(fā)光薄膜的熒光燈的照度為550勒克司，因此通過(guò)貼附本發(fā)明的薄膜，將熒光燈的照度提高27勒克司。<實(shí)施例26>將10g46%聚乙烯醇和54%水的溶液添加到100mg實(shí)施例25中獲得的熒光體中，在研缽中磨碎，同時(shí)使熒光體顆粒分散。以16微米的厚度將所得混合物涂布于15W熒光燈的表面上。將涂布液干燥后，-使用KonicaMinoltaHoldings,Inc.制造的照度計(jì)T-10wp,測(cè)量在正下方40cm處的照度，為582勒克司。根據(jù)本實(shí)施例26,可以將通常熒光燈的照度提高32勒克司。<實(shí)施例27〉在將50mg實(shí)施例19中獲得的熒光體和50mg實(shí)施例2中獲得的熒光體在研4本中石皮碎和混合而獲得的混合物中，添加10g46%聚乙烯醇和54%水的溶液，進(jìn)一步在研缽中磨碎，同時(shí)使熒光體顆粒分散。將分散物涂布于GaN系紫外LED表面，在60。C下干燥。對(duì)在透明樹(shù)脂部的外表面上以20)nm的厚度涂布的紫外LED施加4.2V，發(fā)光的LED發(fā)光光i普在圖28中示出。如圖28所示，可以看出，發(fā)光光譜曲線具有2個(gè)峰，紫外線被兩種焚光體分別轉(zhuǎn)換。根據(jù)本發(fā)明，不僅可以制作顯示這種具有兩個(gè)峰的發(fā)光光譜曲線的發(fā)光體層，而且可以制作顯示具有所需多個(gè)峰的發(fā)光光譜曲線的發(fā)光體層。即，可以制作M-C-N-O系熒光體具有不同的多個(gè)發(fā)光峰的發(fā)光體層。產(chǎn)業(yè)上的可利用性本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體不使用重金屬、稀有金屬，采用廉價(jià)的原料，就可以在較低溫度下容易地制造。另外，本發(fā)明的M-C-N-0系熒光體根據(jù)所含有的碳元素的含量可以獲得各種波長(zhǎng)的發(fā)光體，因此可以用于CRT用熒光體、PDP用熒光體等用途。另外，通過(guò)使用含有本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體的聚合物分散液或發(fā)光薄膜，可以獲得環(huán)境適應(yīng)性高、具有以往不能獲得的各種色調(diào)的輻射光的無(wú)機(jī)EL元件、以LED或激光二極管為激發(fā)光的發(fā)光元件、熒光管等各種熒光和發(fā)光體。權(quán)利要求1.一種M-C-N-O系熒光體，其由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成。2.根據(jù)權(quán)利要求l所述的M-C-N-O系熒光體，其通過(guò)所述碳(C)元素的含量改變色彩。3.根據(jù)4又利要求l或2所述的M-C-N-0系熒光體，其中，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素的含量各自為1%<(M)<50%，0.005%<(C)<10%，1%<(N)<60%,1%<(0)<75%。4.根據(jù)權(quán)利要求l~3的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中，以質(zhì)量基準(zhǔn)計(jì)，所述碳(C)元素的含量為0.01~9.0%。5.根據(jù)權(quán)利要求l~4的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述熒光體是具有來(lái)源于C-O鍵的峰的熒光體。6.根據(jù)權(quán)利要求l~5的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述熒光體的發(fā)光光譜的峰頂在波長(zhǎng)300~800nm的范圍內(nèi)變化。7.根據(jù)權(quán)利要求l~5的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述熒光體的發(fā)光光譜的峰頂在波長(zhǎng)400~650nm的范圍內(nèi)變化。8.根據(jù)權(quán)利要求l~7的任一項(xiàng)所述的M-C-N-0系熒光體，其中所述IIIB族元素(M)是硼(B)。9.一種制造M-C-N-O系熒光體的方法，將包含含IIIB族元素化合物和含氮有機(jī)化合物的混合物加熱燒成，獲得M-C-N-O系熒光體。10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的制造M-C-N-0系熒光體的方法，其中所述混合物進(jìn)一步含有分散劑。11.根據(jù)斥又利要求9或IO所述的制造M-C-N-O系熒光體的方法，其中將含有所述混合物的溶液或懸浮液加熱燒成，獲得M-C-N-O系熒光體。12.根據(jù)權(quán)利要求9所述的制造M-C-N-0系熒光體的方法，其中所述加熱燒成在沒(méi)有氧氣存在下進(jìn)行。13.根據(jù)權(quán)利要求9ll的任一項(xiàng)所述的制造M-C-N-O系熒光體的方法，其中所述加熱燒成在氧氣存在下進(jìn)行。14.一種聚合物分散液，其包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。15.根據(jù)權(quán)利要求14所述的聚合物分散液，其中所述M-C-N-O系熒光體具有不同的多個(gè)發(fā)光峰。16.—種發(fā)光薄膜，其包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。17.—種無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其是在背面電極與透明電極之間具有發(fā)光體層的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，該發(fā)光體層包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧()元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。18.根據(jù)權(quán)利要求17所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層具有分散型無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件的構(gòu)成。19.根據(jù)權(quán)利要求18所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層的厚度為200nm以上且低于30iiim。20.根據(jù)權(quán)利要求17所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層具有薄膜型無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件的構(gòu)成。21.根據(jù)權(quán)利要求18所述的無(wú)機(jī)電致發(fā)光元件，其中所述發(fā)光體層包含平均粒徑為lnm以上且10iLim以下的M-C-N-O系熒光體。22.—種發(fā)光元件，其通過(guò)發(fā)光體層發(fā)光，所述發(fā)光體層包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。23.根據(jù)權(quán)利要求22所述的發(fā)光元件，其中發(fā)光源為發(fā)光二極管或激光二極管。24.—種熒光管，其通過(guò)發(fā)光體層發(fā)光，所述發(fā)光體層包含由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(0)元素構(gòu)成的M-C-N-O系熒光體。全文摘要本發(fā)明提供了一種M-C-N-O系熒光體，其不使用重金屬、稀有金屬，另外不使用特殊的活化劑，就顯示高的發(fā)光強(qiáng)度，且可以調(diào)整發(fā)光光譜的峰頂和改變色彩。本發(fā)明還提供了使用該熒光體的環(huán)境適應(yīng)性高的聚合物分散液、無(wú)機(jī)EL元件、發(fā)光元件、熒光管等。本發(fā)明的M-C-N-O系熒光體由IIIB族元素(M)、碳(C)、氮(N)和氧(O)元素構(gòu)成。該M-C-N-O系熒光體中，通過(guò)改變碳(C)元素的含量而可以改變色彩。而且，使用該M-C-N-O系熒光體可以制造聚合物分散液、無(wú)機(jī)EL元件、發(fā)光元件、熒光管。文檔編號(hào)H05B33/14GK101679861SQ20088001032公開(kāi)日2010年3月24日申請(qǐng)日期2008年2月29日優(yōu)先權(quán)日2007年3月28日發(fā)明者奧山喜久夫,巖崎秀治,矢吹彰廣,崇荻,費(fèi)瑞·依斯坎達(dá),高井淳申請(qǐng)人:國(guó)立大學(xué)法人廣島大學(xué);可樂(lè)麗璐密奈絲株式會(huì)社