稀土類磁鐵的制作方法
【技術領域】
[0001] 本發(fā)明涉及一種稀土類磁鐵，更詳細而言涉及一種控制R-T-B系燒結磁鐵的微結 構的稀土類磁鐵。
【背景技術】
[0002] 以Nd-Fe-B系燒結磁鐵為代表的R-T-B系燒結磁鐵（R表示稀土元素，T表示以Fe 為必要元素的一種以上的鐵族元素，B表示硼）具有高的飽和磁通密度，因而有利于使用設 備的小型化?高效率化，可以利用在硬盤驅動的音圈電機等。近年來，也應用于各種產業(yè)用 電機或混合汽車的驅動電機等，出于節(jié)能減排等觀點，期望向這些領域的進一步的普及?？?是，在向混合汽車等的R-T-B系燒結磁鐵的應用中，磁鐵暴露在比較高的溫度，因而抑制由 熱產生的高溫退磁變得重要。為了抑制該高溫退磁，眾所周知，充分提高R-T-B系燒結磁鐵 的室溫下的矯頑力（Hcj)是有效的。
[0003] 例如，作為提高Nd-Fe-B系燒結磁鐵的室溫下的矯頑力的辦法，已知有將主相即 Nd 2Fe14B化合物的Nd的一部分用Dy、Tb這樣的重稀土元素來置換的辦法。通過將Nd的一 部分用重稀土元素來置換，從而提高晶體磁各向異性常數，其結果，能夠提高Nd-Fe-B系燒 結磁鐵的室溫下的矯頑力。除了由重稀土元素來置換以外，Cu元素等的添加也對矯頑力提 高有效果（專利文獻1)。通過添加Cu元素，該Cu元素在晶界形成例如Nd-Cu液相，由此晶 界變得光滑，抑制逆磁區(qū)的產生。
[0004] 另一方面，在專利文獻2、專利文獻3和專利文獻4中，公開了控制稀土類磁鐵的 微結構即晶界相來提高矯頑力的技術。從這些專利文獻的附圖可以理解，這里的晶界相是 指由三個以上的主相結晶顆粒包圍的晶界相即晶界三相點。在專利文獻2中，公開了構成 Dy濃度不同的兩種晶界三相點的技術。即，公開了通過不提高全體的Dy濃度而形成一部分 Dy濃度高的晶界相（晶界三相點），能夠保持相對于磁區(qū)的反轉高的抵抗力。在專利文獻 3中，公開了形成稀土元素的合計原子濃度不同的第1、第2、第3的三種晶界相（晶界三相 點），使第3晶界相的稀土元素的原子濃度比其他兩種晶界相的稀土元素的原子濃度低，并 且使第3晶界相的Fe元素的原子濃度比其他兩種晶界相的Fe元素的原子濃度高的技術。 通過這樣做，形成有晶界相中高濃度包含Fe的第3晶界相，這帶來了提高矯頑力的效果。此 外，在專利文獻4中，公開了一種R-T-B系燒結磁鐵，其由具備主要包含R 2T14B的主相、以及 比主相包含更多R的晶界相的燒結體所構成，所述晶界相包含稀土元素的合計原子濃度為 70原子％以上的相、以及所述稀土元素的合計原子濃度為25~35原子％的相。公開了該 所述稀土元素的合計原子濃度為25~35原子％的相稱為富過渡金屬相，該富過渡金屬相 中的Fe的原子濃度優(yōu)選為50~70原子％。由此，起到矯頑力提高效果。
[0005] 現有技術文獻
[0006] 專利文獻
[0007] 專利文獻1 :日本特開2002-327255號公報
[0008] 專利文獻2 :日本特開2012-15168號公報
[0009] 專利文獻3 :日本特開2012-15169號公報
[0010] 專利文獻4 :國際公開第2013/008756號小冊子

【發(fā)明內容】

[0011] 發(fā)明所要解決的技術問題
[0012] 在100°C~200°C這樣的高溫環(huán)境下使用R-T-B系燒結磁鐵的情況下，室溫下的 矯頑力的值也是有效的指標之一，但暴露在實際高溫環(huán)境下也不退磁或者退磁率小是重要 的。主相即R 2T14B化合物的R的一部分由Tb或Dy這樣的重稀土元素置換后的組成，室溫 下的矯頑力大幅提高，對于高矯頑力化而言是簡便的辦法，但Dy、Tb這樣的重稀土元素的 產出地、產出量受限，因此存在資源的問題。伴隨著置換，例如由于Nd和Dy的反鐵磁性的 耦合而使剩余磁通密度的減少不能避免。上述Cu元素的添加等對矯頑力的提高是有效的 方法，但是為了擴大R-T-B系燒結磁鐵的適用領域，期望進一步提高高溫退磁（由于暴露于 高溫環(huán)境下造成的退磁）抑制。
[0013] 為了提高稀土類磁鐵即R-T-B系燒結磁鐵的矯頑力，除了上述Cu添加的方法以 外，眾所周知，作為微結構的晶界相的控制是重要的。在晶界相有形成在相鄰接的兩個主相 結晶顆粒間的所謂的兩顆粒晶界相、以及上述的三個以上的主相結晶顆粒所包圍的所謂的 晶界三相點。再有，如后面所述，以后本說明書中將該晶界三相點也單單稱為晶界相。
[0014] 但是，眾所周知，利用上述的Dy、Tb這樣的重稀土元素的置換，室溫下的矯頑力的 提高效果高，但是成為該矯頑力的主要因素的晶體磁各向異性常數的溫度變化相當大。這 意味著伴隨著稀土類磁鐵的使用環(huán)境的高溫化，矯頑力急劇減小。因此，本發(fā)明人等考慮 到，為了得到高溫退磁被抑制的稀土類磁鐵，控制以下所示的微結構也是重要的。如果通過 控制燒結磁鐵的微結構而能夠達到矯頑力的提高，則可以認為是溫度穩(wěn)定性優(yōu)異的稀土類 磁鐵。
[0015] 為了提高稀土類磁鐵的矯頑力，隔斷主相即R2T14B結晶顆粒間的磁耦合是重要的。 若能夠使各主相結晶顆粒磁孤立，則即使在某些結晶顆粒產生逆磁區(qū)，也不會對相鄰接的 結晶顆粒產生影響，因此能夠提高矯頑力。然而，在現有技術的專利文獻2、專利文獻3和專 利文獻4中，通過形成組成不同的多個晶界相（晶界三相點），從而有矯頑力提高的效果，但 關于將晶界相（晶界三相點）做成哪種構造才成為能夠進一步滿足主相結晶顆粒間的磁隔 斷的狀態(tài)，并不清楚。特別在專利文獻3和專利文獻4公開的技術中，形成包含很多Fe原 子的晶界相，因而，單單僅通過這樣的結構，存在主相結晶顆粒間的磁耦合的抑制不充分的 擔憂。
[0016] 因此，本申請發(fā)明人等，認為在鄰接結晶顆粒間的磁隔斷效果高的兩顆粒晶界相 的形成中控制上述晶界相（晶界三相點）是重要的，對各種現存稀土類磁鐵進行了研宄。例 如，若能夠通過增加作為磁鐵組成的R比率來形成稀土元素R的濃度相對高的非磁性的兩 顆粒晶界相，則充分的磁耦合的隔斷效果得以期待，但實際上僅增加原料合金組成的R比 率，兩顆粒晶界相的稀土元素R的濃度不變高，稀土元素R的濃度相對高的晶界相（晶界三 相點）的比例增加。因此，不能謀求大幅的矯頑力提高，反而剩余磁通密度極端地降低。另 外，在增加晶界相（晶界三相點）的Fe元素的原子濃度的情況下，兩顆粒晶界相的稀土元 素R的濃度不變高，不僅不出現充分的磁耦合的隔斷效果，而且晶界相（晶界三相點）成為 鐵磁性的相，因而容易成為逆磁區(qū)產生的核，成為矯頑力降低的原因。由此認識到，現有的 具有晶界三相點的稀土類磁鐵中，鄰接結晶顆粒的磁耦合的隔斷的程度尚不足夠的技術問 題。
[0017] 本發(fā)明有鑒于上述問題，其目的在于，在R-T-B系燒結磁鐵即稀土類磁鐵中顯著 地提尚尚溫退磁率抑制。
[0018] 解決問題的技術手段
[0019] 本申請發(fā)明人等為了顯著提高高溫退磁率的抑制，在稀土類磁鐵燒結體中認真研 宄主相結晶顆粒、以及能夠形成隔斷相鄰接的主相結晶顆粒間的磁耦合的兩顆粒晶界相的 晶界三相點的構造，其結果，得以完成以下的發(fā)明。
[0020] 即，本發(fā)明所涉及的稀土類磁鐵，其特征在于，是包含作為主相的r2t