專利名稱：導熱硅橡膠復合片材的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明特別地涉及導熱硅橡膠復合片材，其適合作為發(fā)熱電子元器件和散熱元件例如散熱翅片之間的散熱元件，其中所述導熱硅橡膠復合片材具有好的電絕緣性和導熱率，并具有優(yōu)異的強度和柔順性。
背景技術(shù)：
通常，電絕緣導熱材料被用作散熱元件，用于發(fā)熱電子和電氣部件，例如功率晶體管、MOS晶體管、FETs、閘流晶體管、整流器和變壓器。例子包括通過將金屬氧化物粉末例如氧化鈹、氧化鋁、氫氧化鋁、氧化鎂或者氧化鋅加入合成橡膠例如硅橡膠生產(chǎn)的材料(參考日本公開待審專利出版物(公開)號昭47-32400(JP47-32400A))，以及其中將氮化硼加入硅橡膠并且將該橡膠用網(wǎng)絡(luò)型絕緣材料增強的材料(參考日本公開待審實用新型出版物(公開)號昭54-184074)。
此外，進一步改進上述散熱元件的導熱率的方法是使元件的厚度盡可能薄。然而，如果厚度減小太多，會損失散熱元件的強度、耐久性或者電絕緣性。該問題的一種解決方案是一種多層結(jié)構(gòu)，其中間層為具有優(yōu)異的耐熱性、電絕緣性和機械強度的薄膜，例如芳族聚酰亞胺、聚酰胺、聚酰胺酰亞胺或者萘二甲酸酯，外層為包含加入的氧化鈹、氧化鋁或者氫氧化鋁等的硅橡膠層，例如日本審查后專利出版物(公告)號平2-24383(JP2-24383B)公開了具有層狀結(jié)構(gòu)的導熱電絕緣性元件，其包括至少三個層，中間層為包含預(yù)定量的氧化鋁等的聚酰亞胺(酰胺)薄膜，一對外層為包含加入的氧化鋁等的硅橡膠層，所述外層在所述中間層的兩側(cè)表面上配置。
然而，在這些具有多層結(jié)構(gòu)的導熱電絕緣性元件中，外層的硅橡膠層和中間層的芳族聚酰亞胺等的薄膜之間的粘合是不穩(wěn)定的，隨著時間的過去可能出現(xiàn)層間分離，即該元件在耐久性方面有問題。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明針對與常規(guī)技術(shù)有關(guān)的問題，目的是提供具有良好的電絕緣性和導熱率、優(yōu)異的強度和柔順性、尤其是優(yōu)越的層間粘合性的導熱硅橡膠復合片材。
為了達到上述目的，本發(fā)明提供一種導熱硅橡膠復合片材，其包括具有中間層和一對層合到該中間層兩側(cè)表面的外層的層狀結(jié)構(gòu)，其中(A)該中間層是具有耐熱性和電絕緣性的合成樹脂薄膜層，和(B)該外層是通過固化一種組合物形成的硅橡膠層，該組合物包含(a)有機基聚硅氧烷，(b)固化劑，(c)導熱填料，和(d)基于硅化合物的賦予粘合性的試劑，其具有至少一個選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si-H表示的基團的官能團。
本發(fā)明的導熱硅橡膠復合片材不僅在外層的硅橡膠層內(nèi)包含導熱填料而具有良好的導熱率，而且包括具有優(yōu)異的電絕緣性和機械強度的合成樹脂薄膜作為中間層，并且由于增強作用具有滿意的強度和柔順性，使該復合片材適合作為電絕緣、散熱元件，用在發(fā)熱電子或者電器部件和散熱元件之間。此外，因為該復合片材使用了賦予粘合性的試劑，因此在硅橡膠層和合成樹脂薄膜層之間也可以產(chǎn)生強力的粘合，因此該復合片材具有出色的操作和效果以及耐久性。
優(yōu)選實施方案的詳細說明以下是本發(fā)明的詳細說明。
本發(fā)明復合片材的中間層是具有優(yōu)異的耐熱性和電絕緣性以及良好的柔順性和機械強度的合成樹脂薄膜，對該層沒有特別的限制，并且可以使用任何已知材料。
合成樹脂薄膜的厚度通常在5到40μm范圍內(nèi)，并且優(yōu)選10到30μm。如果該薄膜太厚，會妨礙本發(fā)明復合片材的導熱性，相反如果該薄膜太薄，中間層的強度可能不夠，并且耐電壓特性可能下降，導致不令人滿意的電絕緣性能。
作為用于中間層的薄膜的原料的合成樹脂的例子包括由芳族聚酰亞胺、聚酰胺、聚酰胺酰亞胺、聚萘二甲酸乙二醇酯等等形成的薄膜。此外，也可以使用由聚四氟乙烯(PTFE)或者四氟乙烯和全氟烷基乙烯基醚的共聚物形成的薄膜，盡管在氟基聚合物情況下，薄膜表面優(yōu)選經(jīng)受使用金屬鈉/萘基處理液的化學浸蝕處理以改進粘合性。
如果這些薄膜具有至少200℃和優(yōu)選250℃或者更高的熔點，它們能提供優(yōu)異的耐熱性，在機械強度或者熱變形方面不會變質(zhì)，因此是理想的。
所述薄膜的優(yōu)選例子包括熔點至少250℃的耐熱薄膜，包括芳族聚酰亞胺-基薄膜Kapton(商標，DuPont-Toray Co.，Ltd.制造)，Apical(商標，Kaneka Corporation制造)，Upilex(商標，UbeIndustries Ltd.制造)；芳香族聚酰胺-基薄膜Aramika(商標，AsahiKasei Corporation制造)；和聚萘二甲酸乙二醇酯-基薄膜Teonex(商標，Teijin DuPont Films Ltd.制造)，以及熔點至少300℃的耐熱薄膜，包括PTFE-基薄膜，其兩個表面已經(jīng)用金屬鈉/萘-基處理液進行了化學浸蝕處理Nitoflon 902UL(商標，Nitto Denko Corporation制造)。
結(jié)合在本發(fā)明復合片材中的外層是通過固化一種組合物形成的硅橡膠層，該組合物包含(a)有機基聚硅氧烷，(b)固化劑，(c)導熱填料，和(d)基于硅化合物的賦予粘合性的試劑，其具有至少一個選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si-H表示的基團的官能團。對每個這些(B)層的厚度沒有特別的限制，其可以按照本發(fā)明復合片材的形式和目的設(shè)定，盡管典型的厚度值在30到800μm和優(yōu)選50到400μm范圍內(nèi)。通常，如果該層太薄，則該層配合電子元器件的形狀的能力下降，并且導熱性趨向惡化，如果該層太厚，傳熱特性趨向下降，因此兩種情況都是不希望的。
<(a)有機基聚硅氧烷>
組分(a)的有機基聚硅氧烷是由平均組成通式R1aSiO(4-a)/2(其中，R1a各自獨立地是取代或未取代的、碳原子數(shù)為1到10、優(yōu)選1到8的單價烴基團，其是相同的或者不同的，和a是1.90到2.05的正數(shù))表示的材料。
R1基團的例子包括，烷基基團例如甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基和十八烷基；環(huán)烷基基團例如環(huán)戊基和環(huán)己基；芳基基團例如苯基、甲苯基、二甲苯基和萘基基團；芳烷基例如芐基基團、苯乙基和3-苯丙基；鹵代的烷基基團例如3，3，3-三氟丙基和3-氯丙基；和烯基基團例如乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基和己烯基。
通常，優(yōu)選組分(a)的有機基聚硅氧烷具有包含二甲基硅氧烷單元的主鏈，或者包含二甲基硅氧烷單元但是一部分甲基被乙烯基、苯基或者3，3，3-三氟丙基等取代的主鏈。此外，主鏈的分子鏈末端可以用三有機基甲硅烷基或者羥基基團封端，三有機基甲硅烷基基團的例子包括三甲基甲硅烷基、二甲基乙烯基甲硅烷基和三乙烯基甲硅烷基基團。
組分(a)的聚合度通常為200到12,000和優(yōu)選為200到10,000，并且該組分可以是油狀或者樹膠狀，并且可以根據(jù)模塑方法等因素選擇。
在如下所述的組分(b)的固化劑是包含有機基氫聚硅氧烷和鉑基催化劑的加成反應(yīng)固化型材料的情況下，組分(a)的有機基聚硅氧烷是在單一分子內(nèi)包含至少2個和優(yōu)選3個或以上鍵接到硅原子的烯基基團的有機基聚硅氧烷。如果鍵接到硅原子的烯基基團的量低于上述范圍，生產(chǎn)的組合物不會滿意地固化。此外，這些鍵接到硅原子的烯基基團優(yōu)選是乙烯基基團。該烯基基團可以存在于分子鏈末端和/或在側(cè)鏈中，盡管優(yōu)選至少一個烯基基團鍵接到在分子鏈未端的硅原子。
適合的材料的特定例子包括兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基乙烯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的聚甲基乙烯基硅氧烷，兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷、甲基乙烯基硅氧烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的聚二甲基硅氧烷，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的聚甲基乙烯基硅氧烷，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基乙烯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷、甲基乙烯基硅氧烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物，和兩個分子鏈末端用三乙烯基硅氧基基團封端的聚二甲基硅氧烷。這些材料可以單獨使用，或以兩種或多種材料的混合物形式使用。
如果如下所述的組分(b)的固化劑是有機過氧化物，對組分(a)的有機基聚硅氧烷不存在特別的限制，盡管在單一分子內(nèi)具有至少2個上述烯基基團的材料是優(yōu)選的。
適合的材料的特定例子包括兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的聚二甲基硅氧烷，兩個分子鏈末端用甲基苯基乙烯基硅氧基基團封端的聚二甲基硅氧烷，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基乙烯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基乙烯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端的聚甲基(3，3，3-三氟丙基)硅氧烷，兩個分子鏈末端用硅烷醇基團封端的二甲基硅氧烷和甲基乙烯基硅氧烷的共聚物，和兩個分子鏈末端用硅烷醇基團封端的二甲基硅氧烷、甲基乙烯基硅氧烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物。這些材料可以單獨使用，或以兩種或多種材料的混合物形式使用。
<(b)固化劑>
如果組分(b)是氫化硅烷化反應(yīng)固化劑，該固化劑包括在單一分子內(nèi)具有平均至少2個鍵接到硅原子的氫原子的有機基氫聚硅氧烷，和鉑催化劑。該有機基氫聚硅氧烷起固化劑作用，與包含烯基基團的組分(a)進行加成反應(yīng)。
該有機基氫聚硅氧烷的特定例子包括兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的聚甲基氫硅氧烷，兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基氫硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用三甲基硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷、甲基氫硅氧烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用二甲基氫硅氧基基團封端的聚二甲基硅氧烷，兩個分子鏈末端用二甲基氫硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基氫硅氧烷的共聚物，兩個分子鏈末端用二甲基氫硅氧基基團封端的二甲基硅氧烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物，和兩個分子鏈末端用二甲基氫硅氧基基團封端的聚甲基苯基硅氧烷。這些材料可以單獨使用，或以兩種或多種材料的混合物形式使用。
在用于形成本發(fā)明復合片材外層的組合物中，有機基氫聚硅氧烷的量是使得在組分(b)中鍵接到硅原子的氫原子的量，基于1摩爾的在組分(a)中鍵接到硅原子的烯基基團，為通常0.1到4.0摩爾和優(yōu)選0.3到2.0摩爾。如果該組分的量太小，則制備的硅橡膠組合物可能不會滿意地固化，相反如果該量太大，則制備的硅橡膠組合物非常堅硬，并且可能在表面上形成許多裂縫。
與有機基氫聚硅氧烷一起使用的鉑基催化劑是促進組合物固化的催化劑，并且適合的例子包括氯鉑酸、氯鉑酸的醇溶液、鉑的烯烴配合物、鉑的烯基硅氧烷配合物和鉑的羰基配合物。對用于組合物中的鉑基催化劑的量沒有特別的限制，其只需要是有效的催化量，盡管典型的量是使組分(b)中的鉑族金屬的量相對于組分(a)的量在0.01到1,000ppm(重量)和優(yōu)選0.1到500ppm(重量)范圍之內(nèi)。如果組合物中催化劑的量太低，則制備的硅橡膠組合物可能不會滿意地固化，相反加入過大的量不會使硅橡膠組合物的固化速率進一步提高，并且從經(jīng)濟角度講可能是不利的。
如果組分(b)是有機過氧化物，適合的有機過氧化物的例子包括過氧化苯甲酰、過氧化二枯基、2，5-二甲基-2，5-雙(叔丁基過氧)己烷、過氧化二叔丁基和過苯甲酸叔丁基酯。這些化合物可以單獨使用，或者以兩種或多種化合物的混合物形式使用。優(yōu)選，這有機過氧化物的加入量基于1 00重量份的上述組分(a)的有機基聚硅氧烷通常為0.1到5重量份。
<(c)導熱填料>
適合的組分(c)的導熱填料的例子包括無機粉末例如氧化鋁、氧化鋅、氧化硅、碳化硅、氮化鋁和氮化硼。這些化合物可以單獨使用，或者以兩種或多種化合物的混合物形式使用。
組分(c)的平均粒徑通常不大于50μm和優(yōu)選不大于20μm。
此外，組分(c)的加入量基于100重量份的組分(a)通常為100到1,800重量份和優(yōu)選200到1,600重量份。如果加入量太小，則外層的導熱性不能令人滿意，如果用量太大，則難以在組合物中均勻地混合組分(c)，并且模塑可加工性下降。
<(d)基于硅化合物的賦予粘合性的試劑>
組分(d)是本發(fā)明導熱硅橡膠復合片材的重要組分，并且通過將該組分加入形成外層的硅橡膠組合物，中間層(A)的合成樹脂薄膜和外層(B)的硅橡膠層顯示強力的相互粘合性，從而具有優(yōu)異的耐久性，而沒有層間的分離。此外，因為可以省去目的在于改進粘合性的中間層(A)的合成樹脂薄膜的底漆處理，因此復合片材的生產(chǎn)工藝可以簡化，并且因為沒有底漆層，可以制備導熱性不被降低的復合片材。
組分(d)的基于硅化合物的賦予粘合性的試劑必須是具有至少一個選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si-H表示的基團的官能團的硅化合物。具有至少2個各自選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si-H表示的基團的官能團的硅化合物是尤其優(yōu)選的。
組分(d)的加入量基于100重量份的組分(a)通常在0.1到3.0重量份和優(yōu)選0.5到2.0重量份范圍內(nèi)。如果加入的量太小，則不顯示賦予粘合性的效果，如果用量太大，會不希望地導致機械特性的損失。
具有這類官能團的硅化合物的特定例子包括如下所示的化合物。然而，這些硅化合物不局限于如下所示的化合物。

這些化合物可以單獨使用，或者以兩種或多種化合物的混合物形式使用。
<用于外層(B)的涂料組合物的制備>
首先，使用混合設(shè)備例如捏和機、密煉機、行星式混合器或者Shinagawa混合器，如有必要在加熱到大約100℃或者更高的溫度下，將上述組分(a)的有機基聚硅氧烷和組分(c)的導熱填料一起捏和。在該捏和加工期間，如果需要，也可以將增強二氧化硅例如煅制二氧化硅或者沉淀二氧化硅；硅油或者聚硅氧烷濕潤劑，或者阻燃劑例如鉑、鈦氧化物或者苯并三唑加入和混合，條件是這樣的加入不損害外層的導熱性能。
將捏和加工獲得的勻質(zhì)混合物冷卻到室溫，通過過濾器等過濾，隨后將預(yù)定量的組分(d)的賦予粘合性的試劑和組分(b)的固化劑加入該混合物，使用雙滾筒磨或者Shinagawa混合器等進行第二次捏和。在該第二次捏和加工期間，如果需要，也可以將乙炔化合物-基加成反應(yīng)控制劑例如1-乙炔基-1-環(huán)己醇，著色劑例如有機顏料或者無機顏料，或者耐熱性改進劑例如氧化鐵或者二氧化鈰加入和混合。
從第二次捏和加工獲得的外層組合物可以作為外涂層試劑直接提供到下一個加工工序，或者如有必要，可以加入溶劑例如甲苯，并將該混合物放入混合設(shè)備例如行星式混合器或者捏和機中，然后混合以形成外涂層試劑。
<涂覆工藝>
使用配備有烘干爐、加熱爐和纏繞裝置的涂覆裝置，例如刮刀涂布機或者吻合式涂布機，以連續(xù)的方式和預(yù)定的厚度，將上述加工獲得的外涂層試劑順序地涂覆到上述中間層(A)的合成樹脂薄膜的兩個表面，隨后將溶劑干燥和蒸發(fā)，在加成反應(yīng)固化型組合物情況下，在80到200℃和優(yōu)選100達150℃下加熱該涂層，在過氧化物固化型組合物情況下，在100到200℃和優(yōu)選110到180℃下加熱該涂層，以交聯(lián)和固化該涂層，這樣可以制備本發(fā)明的導熱硅橡膠復合片材，其具有優(yōu)異的導熱性、電絕緣性、機械強度、柔順性、耐熱性和耐久性。
本發(fā)明的導熱硅橡膠復合片材不局限于三層的層狀結(jié)構(gòu)，如果需要，上述層(A)和層(B)可以在(B)/(A)/(B)/(A)/(B)型的5層層狀結(jié)構(gòu)中結(jié)合，或者也可以將玻璃布、石墨片或者鋁箔的隔離層包括在內(nèi)。
具體實施例方式
實施例以下是本發(fā)明的更具體的說明，給出了一系列實施例和對比實施例，但是本發(fā)明不局限于以下的實施例。
將(a)100重量份的聚二甲基硅氧烷，其兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端并且平均聚合度為8,000，和作為導熱填料的(c)750重量份的平均粒徑為4μm的氧化鋁AL-24(商標，Showa DenkoK.K.制造)，在室溫下在密煉機中捏和40min，隨后通過100目過濾器過濾，將(d)1.0重量份的包含官能團的硅化合物，其由如下結(jié)構(gòu)式表示
作為賦予粘合性的試劑，(b)1.9重量份的二(2-甲基苯甲?；?過氧化物作為有機過氧化物，和0.4重量份的KE-color-R20(商標，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造)作為著色劑，加入100重量份的(a)和(c)的混合物中，然后使用雙滾筒磨進一步捏和，得到一種混合物。
隨后，將100重量份如此制備的混合物溶于47重量份的甲苯中制備涂層劑，使用涂覆裝置在3.0m/min線速度下，將該涂層劑首先涂覆到芳族聚酰亞胺-基薄膜(商標Kapton 100H，DuPont-Toray Co.，Ltd.制造，厚度25μm)的一個表面，然后在80℃的烘干溫度和150℃的固化溫度條件下處理，形成厚度為62.5μm的橡膠層。隨后，以類似方式涂覆另一個表面、干燥和固化，得到總厚度為150μm的導熱硅橡膠復合片材。
用和實施例1一樣的方法制備總厚度為150μm的導熱硅橡膠復合片材，其中不使用上述組分(d)的硅化合物。
用和實施例1一樣的方法制備導熱硅橡膠復合片材，除了將實施例1中組分(d)的硅化合物的量從1.0重量份改為0.5重量份。
用和實施例1一樣的方法制備導熱硅橡膠復合片材，除了使用聚萘二甲酸乙二醇酯-基薄膜(商標Teonex，Teijin DuPont Films Ltd.制造，厚度25μm)代替芳族聚酰亞胺-基薄膜(商標Kapton100H，DuPont-Toray Co.Ltd.制造，厚度25μm)。
將(a)100重量份的聚二甲基硅氧烷，其兩個分子鏈末端用二甲基乙烯基硅氧基基團封端，在25℃下的粘度為600mm2/s(600cst)，與作為導熱填料的(c1)280重量份的平均粒徑為4μm的氧化鋁粉末AL-24(商標，Showa Denko K.K.制造)和(c2)420重量份的平均粒徑為16μm的球形氧化鋁粉末AS-30(商標，Showa Denko K.K.制造)一起在行星式混合器中在室溫下捏和20min，隨后通過100目過濾器過濾，將(d)1.0重量份的包含官能團的硅化合物，其由如下結(jié)構(gòu)式表示 作為賦予粘合性的試劑，和(b1)0.35重量份的氯鉑酸的乙烯基硅氧烷配合物(鉑金屬含量1％重量)，與100重量份的所述包含(a)+(c1)+(c2)的混合物均勻地混合，隨后加入作為加成反應(yīng)控制劑的0.06重量份的1-乙炔基-1-環(huán)己醇，然后將(b2)1.5重量份的聚甲基氫硅氧烷(Si-H含量0.0050mol/g)，其由如下結(jié)構(gòu)式表示((a)中的Si-H/乙烯基基團(摩爾比)4.0) 均勻地混合，從而制備了硅橡膠組合物。
隨后，利用涂覆裝置以3.0m/min的線速度，將上述制備的混合物用作涂層劑，首先將該涂層劑涂覆到已經(jīng)在兩個表面上進行了化學刻蝕的PTFE-基薄膜(商標Nitoflon902UL，Nitto Denko Corporation制造，厚度25μm)的一個表面上，然后在固化溫度為180℃的條件下進行處理，形成厚度為62.5μm的橡膠層，隨后以類似方式涂覆另一個表面，然后固化，得到總厚度為150μm的導熱硅橡膠復合片材。
表1顯示了用于實施例1到4和對比實施例1的包含組分(a)和組分(c)的組合物以及涂層劑的組成。在表1中，數(shù)值全部指重量份。
使用如下所述的技術(shù)，測定實施例1到4和對比實施例1中制備的每一復合片材的各種特性，這些測量結(jié)果示于表1中。
-拉伸強度(MPa)、撕裂強度(kN/m)和擊穿電壓(kV)按照JIS K6249測定。
-耐壓(kV)按照JIS C 2110測定。
-粘合強度(N/cm)按照JIS K6259進行180°剝離試驗進行測定。作為試樣，制備兩層結(jié)構(gòu)，其中在厚度25μm的薄膜的一個表面上生產(chǎn)由厚度1mm的外層材料形成的層。
-耐熱性(℃/W)將試樣夾在散熱器(散熱元件)和TO-3P型晶體管(接觸面面積大約2.7cm2)之間，在用直徑3.0mm的螺絲固定(螺絲壓力49.0±9.8N(5±1Kgf))之后，在晶體管上施加能量(10W)。10min之后，測定晶體管的溫度(T1)和散熱器的溫度(T2)，耐熱性使用以下公式計算。
耐熱性(℃/W)＝(T1-T2)/10
表1

(*注實施例4中固化劑(b)的量是加入的聚甲基氫硅氧烷的量)
權(quán)利要求
1.一種導熱硅橡膠復合片材，其包括具有中間層和一對層合到所述中間層兩側(cè)表面的外層的層狀結(jié)構(gòu)，其中(A)所述中間層是具有耐熱性和電絕緣性的合成樹脂薄膜層，和(B)所述外層是通過固化一種組合物形成的硅橡膠層，所述組合物包含(a)有機基聚硅氧烷，(b)固化劑，(c)導熱填料，和(d)基于硅化合物的賦予粘合性的試劑，其具有至少一個選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si-H表示的基團的官能團。
2.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述合成樹脂薄膜的厚度在5到40μm范圍之內(nèi)。
3.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述合成樹脂薄膜由芳族聚酰亞胺、聚酰胺、聚酰胺酰亞胺、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚四氟乙烯(PTFE)或者四氟乙烯和全氟烷基乙烯基醚的共聚物形成。
4.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述合成樹脂薄膜的熔點為200℃或者更高。
5.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中每個所述外層的厚度在30到800μm范圍之內(nèi)。
6.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(a)的有機基聚硅氧烷由平均組成通式R1aSiO(4-a)/2(其中，R1各自獨立地是取代或未取代的碳原子數(shù)為1到10的單價烴基團，其是相同的或者不同的，和a是1.90到2.05的正數(shù))表示。
7.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(a)的有機基聚硅氧烷具有包含二甲基硅氧烷單元的主鏈，或者包含二甲基硅氧烷單元、但是一部分甲基被乙烯基、苯基或者3，3，3-三氟丙基基團取代的主鏈，并且所述主鏈的分子鏈末端用三有機基甲硅烷基基團或者羥基基團封端。
8.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(a)的聚合度在200到12,000范圍之內(nèi)。
9.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(b)的固化劑包含在單一分子內(nèi)具有平均至少2個鍵接到硅原子的氫原子的有機基氫聚硅氧烷，和鉑催化劑，并且所述組分(a)的有機基聚硅氧烷是在單一分子內(nèi)包含至少2個鍵接到硅原子的烯基基團的有機基聚硅氧烷。
10.權(quán)利要求9的導熱硅橡膠復合片材，其中所述有機基氫聚硅氧烷的量，基于所述組分(a)中的鍵接到硅原子的烯基基團的摩爾量，是使得在所述組分(b)內(nèi)鍵接到硅原子的氫原子的量為0.1到4.0摩爾。
11.權(quán)利要求9的導熱硅橡膠復合片材，其中所述鉑催化劑的量是使得在所述組分(b)內(nèi)的鉑族金屬的量相對于所述組分(a)的量在0.01到1,000ppm(重量)范圍之內(nèi)。
12.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(b)的固化劑是有機過氧化物。
13.權(quán)利要求12的導熱硅橡膠復合片材，其中所述有機過氧化物的量，基于100重量份的所述組分(a)的有機基聚硅氧烷，在0.1到5重量份范圍之內(nèi)。
14.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(c)的導熱填料包括無機粉末。
15.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(c)的平均粒徑不大于50μm。
16.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(c)的導熱填料的量，基于100重量份的所述組分(a)的有機基聚硅氧烷，在100到1,800重量份范圍之內(nèi)。
17.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(d)的基于硅化合物的賦予粘合性的試劑具有至少2個官能團，其各自選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si-H表示的基團。
18.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(d)的量，基于100重量份的所述組分(a)，在0.1到3.0重量份范圍之內(nèi)。
19.權(quán)利要求1的導熱硅橡膠復合片材，其中所述組分(d)包括至少一種如下所示的化合物 和
全文摘要
本發(fā)明提供導熱硅橡膠復合片材，其適合作為在放熱電子元件和散熱元件例如散熱翅片之間提供的散熱元件，其中所述導熱硅橡膠復合片材具有層狀結(jié)構(gòu)，其具有良好的電絕緣性和導熱性，以及優(yōu)異的強度、柔順性和尤其是優(yōu)越的層間粘合性。所述層狀結(jié)構(gòu)具有中間層和一對層合到該中間層兩側(cè)表面的外層，其中(A)該中間層是具有耐熱性和電絕緣性的合成樹脂薄膜層，和(B)該外層是通過固化一種組合物形成的硅橡膠層，該組合物包含(a)有機基聚硅氧烷，(b)固化劑，(c)導熱填料，和(d)基于硅化合物的賦予粘合性的試劑，其具有至少一個選自環(huán)氧基團、烷氧基基團、乙烯基基團和由通式Si－H表示的基團的官能團。
文檔編號B32B25/08GK1497035SQ03132
公開日2004年5月19日 申請日期2003年9月30日 優(yōu)先權(quán)日2002年10月4日
發(fā)明者武井博, 鈴木章央, 央 申請人:信越化學工業(yè)株式會社