閃爍體材料的制作方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及用于伽瑪光子檢測中的閃爍體材料，更特別地，涉及用于PET成像領(lǐng)域的伽瑪光子檢測器中的閃爍體材料。
【背景技術(shù)】
[0002]在PET成像中，放射示蹤劑在它定位于PET成像系統(tǒng)的成像區(qū)域中之前被給藥到諸如患者或者動(dòng)物的對象。該放射示蹤劑被對象中的某些區(qū)域吸收，并且它的分布在吸收期之后被成像。隨后，診治者解釋顯示出該放射示蹤劑在特定位置的相對吸收的圖像，并可以對對象進(jìn)行診斷。放射示蹤劑經(jīng)歷放射性衰變，這導(dǎo)致正電子的產(chǎn)生。每個(gè)衰變事件產(chǎn)生一個(gè)正電子，該正電子在人體組織中移動(dòng)數(shù)毫米，在那里隨后在煙沒事件(annihilat1nevent)中它與電子相互作用，所述煙沒事件產(chǎn)生兩個(gè)反向的伽瑪光子。兩個(gè)伽瑪光子每個(gè)具有511keV的能量，并由徑向地繞成像區(qū)域布置的伽瑪光子檢測器檢出，每個(gè)伽瑪光子檢測器在被入射的伽瑪光子轟擊時(shí)產(chǎn)生電信號。產(chǎn)生的電信號由重合檢測電路處理，該重合檢測電路通過檢測器的位置確定煙沒事件在空間中發(fā)生所沿著的路線。在彼此相差正負(fù)3ns內(nèi)接收到的伽瑪光子通常被認(rèn)為是重合的。該路線的終點(diǎn)由檢測到重合事件的兩個(gè)位置限定，并且該路線被標(biāo)識(shí)為響應(yīng)路線(LOR)。該LOR隨后被重建以產(chǎn)生二維或三維圖像，該圖像示出放射示蹤劑在成像區(qū)域的分布。
[0003]在飛行時(shí)間(TOF)PET中，兩個(gè)檢出事件之間的小的時(shí)間差被進(jìn)一步用于定位沿著煙沒事件發(fā)生所在的LOR的位置，從而更準(zhǔn)確地定位導(dǎo)致衰變事件的放射示蹤劑的空間位置。在深度效應(yīng)(depth-of-1nteract1n) (DOI)PET中，位于離成像區(qū)域不同的徑向距離處的多層檢測器進(jìn)一步檢測伽瑪光子被吸收的深度。在DOI PET中，該信息被用于通過降低視差而進(jìn)一步提高檢測的空間分辨率。
[0004]在PET成像系統(tǒng)中，伽瑪光子檢測器在此及后被定義為包含閃爍體材料和光學(xué)檢測器。閃爍體材料在當(dāng)被伽瑪光子轟擊時(shí)產(chǎn)生閃爍光脈沖，光學(xué)耦連到閃爍體材料的光學(xué)檢測器將閃爍光脈沖轉(zhuǎn)換為電信號。當(dāng)伽瑪光子轟擊閃爍體材料時(shí)，概率事件確定閃爍光產(chǎn)生的深度，在那個(gè)點(diǎn)上，伽瑪光子將它的能量傳遞到閃爍體，產(chǎn)生具有特征波長譜和特征衰變時(shí)間的閃爍光脈沖。閃爍體材料進(jìn)一步的特征在于吸收深度，Ι/e的比例的接收的伽瑪光子在所述吸收深度內(nèi)被吸收。由于入射的伽瑪光子的高能量，致密的閃爍體材料是優(yōu)選的，以為了將高比例的入射伽瑪光子吸收在閃爍體材料的實(shí)用深度內(nèi)。
[0005]由于通過重合來確定放射性衰變事件的空間位置的過程，在PET成像系統(tǒng)中伽瑪光子檢測器必須能夠區(qū)分各個(gè)伽瑪光子的入射。表征該能力的關(guān)鍵參數(shù)是最大伽瑪光子檢測率。測量高入射的能力或者計(jì)數(shù)速率的能力對于在短采集時(shí)間內(nèi)測量具有高信噪比的影像是理想的。短的采集時(shí)間在防止影像中由患者運(yùn)動(dòng)引起的偽影方面是重要的。最大伽瑪光子檢測率受到閃爍光衰變的影響。閃爍材料的衰變時(shí)間決定相繼入射的伽瑪光子之間的最小時(shí)間間隔，在所述最小時(shí)間間隔之后它們的閃爍光不再重疊。這樣的重疊事件，稱作堆疊(pile-up)，必須防止，因?yàn)樗鼈兿拗朴?jì)算各個(gè)光子的接收的能力。降低PET閃爍體材料中的衰變時(shí)間的需求進(jìn)一步地由TOF-PET中的良好時(shí)間分辨率的需求驅(qū)動(dòng)。衰變時(shí)間的現(xiàn)有技術(shù)的水平是在LaBr3中目前25ns，現(xiàn)有研宄的努力強(qiáng)調(diào)了甚至更進(jìn)一步降低其的需要。
[0006]光輸出和能量分辨率是表征伽瑪光子檢測器特別是PET成像系統(tǒng)中的伽瑪光子檢測器的另兩個(gè)閃爍體材料參數(shù)。來自閃爍體材料的光輸出是由入射伽瑪光子產(chǎn)生的閃爍光子的量。光輸出典型地相對于伽瑪光子的能量進(jìn)行歸一化，并表示為每MeV產(chǎn)生的光子的量。高的光輸出從而敏感的閃爍材料在提供高信噪比的伽瑪光子檢測器方面是理想的，因?yàn)樗峁┚哂许憫?yīng)于每個(gè)入射伽瑪光子的強(qiáng)光脈沖的相關(guān)光學(xué)檢測器。具有良好能量分辨率的閃爍體材料提供另一種檢驗(yàn)方式，即在窄的時(shí)間間隔內(nèi)檢測到的兩個(gè)光子表明有效的L0R。通過位于預(yù)定能量窗之外的拒絕事件，PET成像系統(tǒng)可區(qū)別已經(jīng)被干擾物質(zhì)改變軌跡并且具有位于窗之外的能量的散射伽瑪光子、和表示有效LOR的伽瑪光子。提供這樣的區(qū)分的一個(gè)方法是通過積分閃爍光脈沖來確定每個(gè)接收的伽瑪光子的能量，并且僅在如下條件下，才將所述伽瑪光子接受為有效重合事件:如果該伽瑪光子在另一伽瑪光子的窄的時(shí)間間隔內(nèi)也被檢測到并且如果它的能量位于非散射伽瑪光子的窄的能量窗之內(nèi)。良好的能量分辨率通過使用具有有效原子量的大數(shù)值的材料而提供。當(dāng)以這種方式確定伽瑪光子的能量時(shí)，必須再次避免堆疊，這通過確保閃爍光衰退到它不再干涉來自隨后的伽瑪光子的閃爍光的水平來實(shí)現(xiàn)，這再次要求短的衰變時(shí)間。
[0007]總的來說，伽瑪光子檢測器的設(shè)計(jì)，特別是用于PET成像系統(tǒng)中的伽瑪光子檢測器的設(shè)計(jì)，根本上是由獲得高質(zhì)量影像的需求而驅(qū)動(dòng)的，診治者通過所述高質(zhì)量的影像可以對對象進(jìn)行準(zhǔn)確的診斷。高質(zhì)量影像，或者更具體地高信噪比影像，需要靈敏的伽瑪光子檢測器，所述伽瑪光子檢測器也滿足與最小化成像過程持續(xù)時(shí)間相關(guān)的快速時(shí)序限制(fast timing constraints)。這對伽瑪光子檢測器的閃爍體材料和光學(xué)檢測器施加了很多限制。這些主要地由對具有短的衰變時(shí)間的閃爍體材料的需求而驅(qū)動(dòng)。如果來自閃爍體材料的光輸出足夠高以給出可接受的的信噪比，則光學(xué)檢測器隨后被優(yōu)化以使得它的響應(yīng)性在由閃爍體材料發(fā)出的光學(xué)波長的范圍內(nèi)得以改善。典型地，光電倍增管(PMT)檢測器用作光學(xué)檢測器，即所謂的模擬PET，并且新近的固態(tài)半導(dǎo)體光學(xué)檢測器，在此被限定為利用半導(dǎo)體中的整體工藝生產(chǎn)的光學(xué)檢測器，已經(jīng)被用于提供更加集成的系統(tǒng)，即所謂的數(shù)字 PET。
[0008]適用于伽瑪光子檢測器的閃爍體材料中的最短閃爍體衰變時(shí)間傳統(tǒng)地發(fā)現(xiàn)于發(fā)藍(lán)光的閃爍體材料(例如參見:Luminescence:From Theory to Applicat1ns, Wiley-VCH，Darmstadt, 2007, C.Ronda(Ed.))。結(jié)果，發(fā)藍(lán)光的閃爍體材料是優(yōu)選的，并且相關(guān)的光學(xué)檢測器，典型地在模擬PET成像系統(tǒng)中的PMT，被優(yōu)化以提供在大約420nm波長處Na1: Tl的發(fā)射峰的高的靈敏度。雙堿性光電陰極管典型地被使用，因?yàn)樗鼈兪强缮藤彽?。藍(lán)光敏感的光電倍增管是進(jìn)一步優(yōu)選的，因?yàn)楸M管具有多個(gè)堿性光電陰極管的綠光/黃光敏感光電倍增管是可獲得的，但是它們較低的量子效率使得它們效率較低。
[0009]已知的用于 PET 的閃爍體材料(Luminescence:From Theory to Applicat1ns,ffiley-VCH, Darmstadt, 2007, C.Ronda(Ed.))包括 LYS0, LaBr3以及稱作石植石的廣泛的材料組(US2006/0219927A1)。已經(jīng)報(bào)導(dǎo)，LYSO中的閃爍具有在44ns的衰變時(shí)間下33000光子/MeV的光輸出，7.1克/立方厘米的高密度和大約10%的能量分辨率，能量分辨率被定義為能量檢測峰值的FWHM與峰值檢測能量的比率。在LaBr3中，已經(jīng)報(bào)導(dǎo)，25ns的衰變時(shí)間具有3%的改進(jìn)的能量分辨率和比LYSO更高的光輸出。在單晶石榴石Ce = Gd3Al2Ga3O12中，已經(jīng)報(bào)導(dǎo)，具有68ns衰變時(shí)間的35000光子/MeV的光輸出用于1%鈰濃度(K.Kamadaet al: 2 inch diameter single crystal growth and scintillat1n properties ofCeiGd3Al2Ga3O12.Journal of Crystal Growth 352,2012,88-90)。
[0010]US 2012/0223236A1公開了根據(jù)組合物(Lu，Gd)3(Al，Ga)5012的陶瓷石榴石組合物。報(bào)導(dǎo)了在一個(gè)實(shí)例中的組合物(Gd0 497Lua 497Ceacitl6)3.04(Alci 6Gaa4)5O12 tl6大約 40ns 的衰變時(shí)間。
[0011]JP 2012-180399公開了根據(jù)組合物6(13_”(^1?715_其012的許多石榴石組合物，其中M可以是Ga，并且RE，稀土元素，可以是Lu。結(jié)晶組合物被觀察到引起高達(dá)68000光子/MeV的高的光輸出。一種公開的陶瓷組合物具有28000光子/MeV的光輸出。
[0012]JP 2012-066994A公開了根據(jù)組合物Gd3_x_yCexREyAl5_zGaz012的許多單晶石榴石組合物，其中RE可以是Lu。
[0013]如上所述，幾乎專門地研宄了單晶材料，這歸因于在單晶材料中發(fā)現(xiàn)的阻止本領(lǐng)(stopping power)、衰變時(shí)間和光輸出的最佳組合。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0014]本發(fā)明的目的是提供一種用于具有改進(jìn)的靈敏度的伽瑪光子檢測的閃爍體材料。本發(fā)明的進(jìn)一步的目的是提供一種用于具有改進(jìn)的靈敏度的伽瑪光子檢測器的閃爍體材料，以及提供一種用于具有改進(jìn)的靈敏度的PET成像系統(tǒng)的閃爍體材料。
[0015]上述目的通過如下閃爍體材料實(shí)現(xiàn)，所述閃爍體材料包含摻雜有鈰的閃爍體主體材料，其中所述閃爍體主體材料是i)石植石、ii)CaGa2S4、iii) SrGa2S4> iv)BaGa2S4、v)CaS、vi) SrS中的至少一種，其中鈰的含量是在0.1摩爾％ -1.0摩爾％的范圍內(nèi)。根據(jù)本發(fā)明的第一方面，當(dāng)鈰在前述主體材料的含量是在上述范圍內(nèi)時(shí)，鈰活化劑離子和主體材料之間的相互作用使得響應(yīng)于入射的伽瑪光子的閃爍光以具有出人意料的高的光輸出發(fā)出。高的光輸出代表了對伽瑪光子改進(jìn)的靈敏度。該光輸出是特別出人意料的，因?yàn)樗挥涗浽谔沾砷W爍體材料中，而這樣的陶瓷材料典型地被認(rèn)為在用作閃爍體材料時(shí)具有不足夠的光輸出。從所公開的閃爍體材料帶來的進(jìn)一步的益處包括由它們的減少的稀土含量帶來的與現(xiàn)有閃爍體材料相比它們更低的成本。因?yàn)殁嫕舛仍谏鲜龇秶倪@些材料中增大，所以光輸出和衰變時(shí)間都減少。在這些閃爍體材料中的鈰濃度的上限避免了濃度驟變狀態(tài)；在濃度驟變的范圍中，鈰使得光輸出降至一水平，而低于該上限可以獲得良好的能量分辨率。通過如此限制鈰濃度的下限，在低鈰濃度下，光輸出的減少得以避免，而且衰變時(shí)間并不變得那么長以使得它降級時(shí)序性能。結(jié)果，存在窄的限定的鈰濃度范圍，在該范圍內(nèi)，在公開的閃爍體主體材料中可以獲得有用的閃爍。在該范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)的高的光輸出使得閃爍體材料適于區(qū)別不同的伽瑪光子能量并因此特別適用于伽瑪光子檢測器，諸如PET成像系統(tǒng)中的伽瑪光子檢測器。
[0016]根據(jù)本發(fā)明的另一方面，公開的閃爍體材料組具有基本上陶瓷的結(jié)構(gòu)。陶瓷具有更易于制造和成形的優(yōu)點(diǎn)，從而與更有序的結(jié)構(gòu)相比需要更少的后處理。
[0017]根據(jù)本發(fā)明的另一方面，公開的閃爍體材料組具有基本上多晶的結(jié)構(gòu)。通過從陶瓷變?yōu)槎嗑ЫY(jié)構(gòu)來增大閃爍體材料的結(jié)構(gòu)有序性用于改變它在峰值發(fā)射波長的光學(xué)透明度。這就降低了閃爍光被再吸收的概率，從而提高用這樣的閃爍體材料制成的PET成像系統(tǒng)或者伽瑪光子檢測器的敏感性。
[0018]根據(jù)本發(fā)明的另一方面，公開的閃爍體材料組具有基本上晶體的結(jié)構(gòu)。