超聲場下石墨狀氮化碳的制備方法
【專利說明】
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于復(fù)合材料制備領(lǐng)域，具體涉及一種超聲場下石墨狀氮化碳的制備方法。
【【背景技術(shù)】】
[0002]目前，石墨形氮化碳材料主要通過水熱合成法、熱分解法、高溫高壓法以及模版法來合成。溶劑熱法是指在特制的密閉反應(yīng)器(水熱合成釜和高壓釜)中，利用苯、甲醇、乙醇、DMF、氯仿、四氯化碳等有機(jī)溶劑作為反應(yīng)物或者介質(zhì)，采用類似于水熱法的原理新設(shè)計(jì)的合成方法。有著傳統(tǒng)合成法所沒有的諸多優(yōu)點(diǎn)，如有利于高純物質(zhì)的合成、適用于范圍很廣、能夠有效地避免表面羥基的存在、具有低溫、高壓的特點(diǎn)，但也存在反應(yīng)時(shí)間過長的缺點(diǎn);模版合成法就是用具有特定空間結(jié)構(gòu)和基團(tuán)的物質(zhì)(即模版)來控制、影響、修飾和構(gòu)筑目標(biāo)物質(zhì)(合成產(chǎn)物)的性質(zhì)、形貌和結(jié)構(gòu)的一種合成方法。具有操作簡單、反應(yīng)易控制、易摻雜等特點(diǎn)，但存在模版的后續(xù)處理工藝復(fù)雜等缺點(diǎn)；熱分解法就是將粉體的前驅(qū)體化合物在一定條件下加熱使其分解而制備粉體的方法。該法具有簡單可靠，易操作等特點(diǎn)，但也存在適用范圍有限等缺點(diǎn)。
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【發(fā)明內(nèi)容】
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[0003]本發(fā)明的目的在于克服上述不足，提供一種超聲場下石墨狀氮化碳的制備方法，該方法存在反應(yīng)條件溫和，反應(yīng)時(shí)間短，能耗低，產(chǎn)物均一性、分散性好，后處理工藝簡單，所得產(chǎn)物降解污染物效率高等特點(diǎn)，具有一定的應(yīng)用前景。
[0004]為了達(dá)到上述目的，本發(fā)明包括以下步驟:
[0005]步驟一，根據(jù)摩爾份數(shù)取I份的單氰胺、二氰二胺、三聚氫氯中的一種與I?3份氨基鈉、疊氮化鈉中的一種作為反應(yīng)原料，反應(yīng)原料通過有機(jī)溶劑混合后攪拌均勻后密封，得到溶液A;
[0006]步驟二，將溶液A置于超聲反應(yīng)器中進(jìn)行超聲反應(yīng)，反應(yīng)后冷卻至室溫，得到混合物B;
[0007]步驟三，將混合物B抽濾，依次用水、丙酮、乙醇及稀鹽酸反復(fù)洗滌固體產(chǎn)物，以除去反應(yīng)生成的副產(chǎn)物和其他雜質(zhì)；
[0008]步驟四，除去雜質(zhì)后用蒸餾水反復(fù)洗滌數(shù)次直至濾液中性，得到物質(zhì)C;
[0009]步驟五，將物質(zhì)C置于真空中干燥，干燥后收集黃色固體粉末，研碎即得到石墨狀氮化碳。
[0010]所述步驟一中，有機(jī)溶劑為去離子水、苯、乙醇、甲醇、乙腈、甲苯、N-N-二甲基甲酰胺、DMSO、四氯化碳、四氫呋喃中的一種。
[0011 ]所述步驟一中，反應(yīng)原料與有機(jī)溶劑混合采用雙層反應(yīng)瓶。
[0012]所述步驟二中，超聲反應(yīng)溫度保持在180?220°C，反應(yīng)時(shí)間25-30min，超聲功率為200-5001
[0013]所述步驟三中，稀鹽酸采用0.5%的稀鹽酸。
[0014]所述步驟五中，真空中干燥時(shí)間為12小時(shí)，溫度為65°C。
[0015]所述步驟五中，在瑪瑙研缽內(nèi)研碎。
[0016]與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明將兩種反應(yīng)原料溶解在有機(jī)溶質(zhì)中，在通過超聲反應(yīng)器進(jìn)行反應(yīng)，反應(yīng)后抽濾洗滌干燥，研碎后即得石墨狀氮化碳，石墨狀氮化碳在超聲波場存在的條件下快速地合成，整個(gè)合成過程歷時(shí)30分鐘左右;形成的石墨狀氮化碳(g_C3N4)均勻性和分散性較好，具有較高的催化活性，對MO的降解率可達(dá)86%以上，本方法反應(yīng)具有條件溫和，反應(yīng)時(shí)間短，能耗低，產(chǎn)物均一性、分散性好，后處理工藝簡單，所得產(chǎn)物降解污染物效率高等特點(diǎn)，具有一定的應(yīng)用前景。
【【附圖說明】】
[0017]圖1為石墨狀氮化碳(g-C3N4)催化材料的掃描電子顯微鏡圖；
[0018]圖2為石墨狀氮化碳(g_C3N4)催化材料的物理吸附圖；
[0019]圖3為石墨狀氮化碳(g_C3N4)催化材料的X射線衍射圖；
[0020]圖4為石墨狀氮化碳(g_C3N4)催化材料的X射線光電子能譜圖；
[0021]圖5為石墨狀氮化碳(g_C3N4)催化材料的紫外可見漫反射光譜圖；
[0022]圖6為石墨狀氮化碳(g_C3N4)催化材料的紅外光譜圖；
[0023]圖7為石墨狀氮化碳(g_C3N4)催化材料對甲基橙的光催化降解曲線圖，其中，a為無催化劑;b為氮化碳做催化劑。
【【具體實(shí)施方式】】
[0024]下面結(jié)合附圖和實(shí)施例對本發(fā)明做進(jìn)一步說明。
[0025]實(shí)施例1:
[0026]稱取經(jīng)過處理的1.84g三聚氰氯和1.96g疊氮化鈉并放入容量為10mL的雙層反應(yīng)瓶內(nèi)，再向瓶內(nèi)加入30mL四氯化碳，攪拌5min后密封(此過程在手套箱內(nèi)完成)。設(shè)置超聲反應(yīng)器程序使反應(yīng)溫度保持在220°C上反應(yīng)25min，之后自然冷卻至室溫。反應(yīng)結(jié)束后，將所生成的混合物抽濾，然后依次用水、丙酮、乙醇及0.5%稀鹽酸反復(fù)洗滌固體產(chǎn)物，以除去反應(yīng)生成的副產(chǎn)物和其他雜質(zhì)，最后再用蒸餾水反復(fù)洗滌數(shù)次直至濾液中性。將殘留在漏斗中的微黃色物質(zhì)在真空中于65°C下干燥12小時(shí)并收集淡黃色固體粉末，放入瑪瑙研缽研碎保存即得樣品。
[0027]實(shí)施例2:
[0028]稱取經(jīng)過處理的4.40g三聚氰氯和5.60g氨基鈉并放入容量為10mL的雙層反應(yīng)瓶內(nèi)，再向瓶內(nèi)加入50mL苯，攪拌5min后密封(此過程在手套箱內(nèi)完成)。設(shè)置超聲反應(yīng)器程序使反應(yīng)溫度保持在200°C上反應(yīng)30min，之后自然冷卻至室溫。反應(yīng)結(jié)束后，將所生成的混合物抽濾，然后依次用水、丙酮、乙醇及0.5%稀鹽酸反復(fù)洗滌固體產(chǎn)物，以除去反應(yīng)生成的副產(chǎn)物和其他雜質(zhì)，最后再用蒸餾水反復(fù)洗滌數(shù)次直至濾液中性。將殘留在漏斗中的微黃色物質(zhì)在真空中于65°C下干燥12小時(shí)并收集淡黃色固體粉末，放入瑪瑙研缽研碎保存即得樣品O
[0029]實(shí)施例3:
[0030]稱取經(jīng)過處理的5.50g 二氰二胺和2.80g氨基鈉并放入容量為10mL的雙層反應(yīng)瓶內(nèi)，再向瓶內(nèi)加入50mL甲醇，攪拌5min后密封(此過程在手套箱內(nèi)完成)。設(shè)置超聲反應(yīng)器程序使反應(yīng)溫度保持在210°C上反應(yīng)30min，之后自然冷卻至室溫。反應(yīng)結(jié)束后，將所生成的混合物抽濾，然后依次用水、丙酮、乙醇及0.5%稀鹽酸反復(fù)洗滌固體產(chǎn)物，以除去反應(yīng)生成的副產(chǎn)物和其他雜質(zhì)，最后再用蒸餾水反復(fù)洗滌數(shù)次直至濾液中性。將殘留在漏斗中的微黃色物質(zhì)在真空中于65°C下干燥12小時(shí)并收集淡黃色固體粉末，放入瑪瑙研缽研碎保存即得樣品。
[0031]實(shí)施例4:
[0032]量取經(jīng)過處