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一種鎳鑭復(fù)合材料陰極及其直接碳燃料電池的制作方法

文檔序號(hào):10056919閱讀:886來(lái)源:國(guó)知局
一種鎳鑭復(fù)合材料陰極及其直接碳燃料電池的制作方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本實(shí)用新型涉及直接碳燃料電池制備領(lǐng)域,具體涉及一種鎳鑭復(fù)合材料陰極及其直接碳燃料電池。
【背景技術(shù)】
[0002]直接碳燃料電池(Direct Carbon Fuel Cell,DCFC)是一種以碳及其衍生物為燃料的燃料電池,具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好、燃料適應(yīng)性廣等突出優(yōu)點(diǎn)。DCFC總電極反應(yīng)為C+02= CO 2,標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下此反應(yīng)熵變(DS)接近0,吉布斯自由能變化與恰變幾乎相等。故DCFC理論效率可達(dá)100%,而以氫氣甲烷為燃料的燃料電池理論效率分別為83%和91%。此外DCFC理論效率不隨溫度升高而降低,800°C下DCFC理論效率仍為100%,而800°C下以氫氣為燃料的燃料電池理論效率降低為74%,因此DCFC近年來(lái)重新受到人們的關(guān)注。
[0003]目前國(guó)內(nèi)外DCFC的相關(guān)專利的研究?jī)?nèi)容基本上圍繞著DCFC的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、電極材料、反應(yīng)裝置、電解質(zhì)組成優(yōu)化以及流體控制系統(tǒng)等方面。
[0004]2006年圣安德魯斯大學(xué)董事會(huì)在專利201280064087.8中提出了一種直接碳燃料電池DCFC系統(tǒng),包括了電化學(xué)系統(tǒng)、陽(yáng)極室、陰極室、陽(yáng)極外殼、陰極外殼和連接器,采用了固態(tài)的第一電解質(zhì)和熔融碳酸鹽作為第二電解質(zhì),陰極采用亞錳酸鍶鑭、摻鑭的鍶鈷氧化物等固態(tài)金屬氧化物,在750°C的運(yùn)行溫度下,優(yōu)化電流密度為120mA/cm2,功率密度為40mff/cm2。
[0005]專利201210197623.3于2012年提出了一種以液態(tài)金屬錫為陽(yáng)極的直接碳燃料電池裝置,該實(shí)用新型以液態(tài)金屬錫為陽(yáng)極,而非現(xiàn)有的含碳燃料混合物與電流收集器構(gòu)成的陽(yáng)極結(jié)構(gòu),提高了陽(yáng)極傳質(zhì)性能,同時(shí),可根據(jù)新的結(jié)構(gòu)進(jìn)行大功率直接碳燃料電池堆的研究與開發(fā)。
[0006]清華大學(xué)在專利200810119204.1中提出了一種直接碳燃料電池反應(yīng)裝置,該反應(yīng)裝置包括固定部件、水冷部件、陰極氣體供給部件、陽(yáng)極氣體供給部件、碳燃料安置部件、集流部件、密封部件、測(cè)控溫部件和反應(yīng)腔體部件。該裝置可實(shí)現(xiàn)對(duì)直接碳燃料電池的密封、電流集流、陰陽(yáng)極氣體供給、測(cè)溫控溫、固體碳燃料供給、陽(yáng)極加水及分段加熱等功能,同時(shí)為外部氣路、電池電化學(xué)性能測(cè)試、反應(yīng)氣體檢測(cè)留下接口,以滿足直接碳燃料電池反應(yīng)條件需求。
[0007]以 Cooper 領(lǐng)導(dǎo)的美國(guó) Lawrence 國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(Lawrence Livermore Nat1nalLaboratory)開發(fā)了熔融碳酸鹽的燃料電池。該電池采用高溫(800°C )的熔融碳酸鹽作為電解質(zhì),固體炭作為燃料,空氣中的氧氣作為陰極還原劑,在800°C的運(yùn)行溫度下,優(yōu)化電流密度為120mA/cm2,功率密度為60mW/cm2。
[0008]韓國(guó)生產(chǎn)技術(shù)研究院于2015年在專利201380037717.7中提出了一種可以確保燃料電極介質(zhì)的流動(dòng)性而改善了輸出密度的直接碳燃料電池的燃料供應(yīng)裝置,該裝置包括通路管及起泡裝置,憑借燃料電極介質(zhì)流動(dòng)是的介質(zhì)被供應(yīng)到管型芯的燃料電極上,提高了管型芯的輸出密度。
[0009]目前國(guó)內(nèi)外DCFC行業(yè)涉及如何提高直接碳燃料電池功率密度的實(shí)用新型較少。文獻(xiàn)【S.Zecevic,E.M.Patton, P.Parhami, Carbon 2004,42,1983-1993.】中對(duì)使用不同的陰極材料(低碳鋼、鎳、泡沫鎳、Fe2Ti等)對(duì)DCFC的輸出性能進(jìn)行測(cè)試,所得最大的電流密度為270mA/cm2,最大功率密度為60mW/cm2,燃料轉(zhuǎn)化效率為39%,電解質(zhì)為熔融堿混合物,工作溫度為630 °C。
[0010]2007年中國(guó)科學(xué)院過程工程研究所在專利200510117739.1中提出了一種直接碳燃料電池陰極材料及其制備方法,提供了一種稀土氧化物復(fù)合陰極材料,主要由N1、Gd203、Ce02、La203、Nd203、Yb203、Zr02、MgO。使用該陰極材料的直接碳燃料電池的DCFC在630°C工作時(shí),最大功率密度為102mW/cm2,最大電流密度為476mA/cm2,提高了 DCFC在中溫時(shí)的功率密度和電流密度。使用該陰極材料的直接碳燃料電池的DCFC在500 °C工作時(shí),最大功率密度為72mW/cm2,最大電流密度為328mA/cm2,在500 °C時(shí)獲得了較高的輸出性能,降低了 DCFC的工作溫度。
[0011]目前國(guó)外最新的DCFC可在高工作溫度下(800°C-1000°C )獲得較高的功率密度,但是在中溫條件下(500°C_650°C)運(yùn)行時(shí)獲得的電流密度和功率密度相對(duì)較低,因此提高中溫工作條件下的功率密度和電流密度稱為DCFC發(fā)展中亟需解決的問題。中科院在實(shí)用新型中提到的稀土氧化物復(fù)合陰極材料已經(jīng)初步具備了陰極材料的一些特征和屬性,但是首先其材料的組成比較復(fù)雜,制作成本較高;其次,復(fù)雜氧化物組合會(huì)影響陰極氧離解還原的催化活性和陰極離子電導(dǎo)率。
【實(shí)用新型內(nèi)容】
[0012]為了克服以上現(xiàn)有技術(shù)中存在的問題,本實(shí)用新型提供一種直接碳燃料電池的鎳鑭復(fù)合材料陰極及其制備方法,使用該鎳鑭復(fù)合材料陰極的碳燃料電池在中溫工作條件下穩(wěn)定運(yùn)行,可以顯著提高DCFC的電流密度、功率密度和燃料轉(zhuǎn)化效率。在500°C _650°C運(yùn)行時(shí),均可以獲得較高的功率密度和電流密度。
[0013]本實(shí)用新型的一個(gè)目的在于提供一種鎳鑭復(fù)合材料陰極。
[0014]本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極用于直接碳燃料電池的陰極,直接碳燃料電池包括反應(yīng)裝置、陽(yáng)極板倉(cāng)、陰極板倉(cāng)、陽(yáng)極、陰極、陽(yáng)極集流板、陰極集流板、微孔隔板、熔融堿電解質(zhì)和碳燃料,其中,在反應(yīng)裝置內(nèi)盛放熔融堿電解質(zhì);筒狀的陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)分別設(shè)置在反應(yīng)裝置的底部,陽(yáng)極和陰極分別放置在陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)內(nèi),具有孔洞的陽(yáng)極集流板和陰極集流板分別從反應(yīng)裝置的頂部穿入并伸入到陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)中,在陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)之間設(shè)置微孔隔板,在陽(yáng)極板倉(cāng)內(nèi)放置碳燃料;鎳鑭復(fù)合材料陰極包括兩種材料,第一種材料為鎳,第二種材料為鑭系金屬或氧化鑭La203。
[0015]鑭系金屬采用鑭、鈰、鐠、釹、钷、釤、銪、釓、鋱、鏑、鈥、鉺、銩、鐿和镥中的一種。陰極中鑭提高了陰極的氧吸附離解能力和還原催化活性,并提高了陰極氧離子的電導(dǎo)率,增加了電極反應(yīng)三相界面。在陰極中添加高氧離子電導(dǎo)的La可使陰極在高溫下成為電子-離子混合導(dǎo)體;另外,陰極中的La有助于增大Ni陰極表面氧化膜的電子電導(dǎo)率,使陰極表面電阻降低,從而使得DCFC輸出性能提高。Ni陰極表面會(huì)在熔融堿及熔融碳酸鹽電解質(zhì)中氧化為電導(dǎo)率很低的P型半導(dǎo)體N1。
[0016]鎳鑭復(fù)合材料陰極為非平面狀的多維立體形狀,剖面曲線為三角波形、鋸齒波形、正旋波形、矩形波形和瓦楞狀中的一種,這種多維立體形狀,增加了空間利用率。
[0017]本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極加工成非晶態(tài)和納米晶薄膜材料,用于直接碳燃料電池。
[0018]本實(shí)用新型的另一個(gè)目的在于提供一種直接碳燃料電池。
[0019]本實(shí)用新型的直接碳燃料電池包括反應(yīng)裝置、陽(yáng)極板倉(cāng)、陰極板倉(cāng)、陽(yáng)極、陰極、陽(yáng)極集流板、陰極集流板、微孔隔板、熔融堿電解質(zhì)和碳燃料;其中,在反應(yīng)裝置內(nèi)盛放熔融堿電解質(zhì);筒狀的陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)分別設(shè)置在反應(yīng)裝置的底部;陽(yáng)極和陰極分別放置在陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)內(nèi);具有孔洞的陽(yáng)極集流板和陰極集流板分別從反應(yīng)裝置的頂部穿入并伸入到陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)中;在陽(yáng)極板倉(cāng)和陰極板倉(cāng)之間設(shè)置微孔隔板;在陽(yáng)極板倉(cāng)內(nèi)放置碳燃料;直接碳燃料電池的陰極采用鎳鑭復(fù)合材料陰極。
[0020]熔融堿電解質(zhì)采用Li0H、K0H和NaOH中的兩種或三種的組合的混合配比溶液。熔融堿電解質(zhì)對(duì)燃料電池的反應(yīng)溫度要求比熔融碳酸鹽熔融堿電解質(zhì)的反應(yīng)溫度要低,這樣可以有效的避免高溫下(800°C以上)的Boudouard反應(yīng),即避免炭和二氧化碳在高溫下發(fā)生化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生一氧化碳?xì)怏w。
[0021]本實(shí)用新型的優(yōu)點(diǎn):
[0022]1.本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極便于制成面積大、形狀復(fù)雜的非晶態(tài)和納米晶薄膜材料,
[0023]適合連續(xù)作業(yè)和大規(guī)模生產(chǎn);而且合金膜的組成容易控制,生產(chǎn)工藝簡(jiǎn)單,成本較低等;
[0024]2.采用本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極的DCFC在中溫下放電性能穩(wěn)定,輸出了較高的功
[0025]率密度和電流密度;
[0026]3.采用本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極的DCFC在中溫下具有較高的燃料轉(zhuǎn)化效率;
[0027]4.本實(shí)用新型采用的鎳鑭復(fù)合材料不溶解,不會(huì)污染熔融堿電解質(zhì)和熔融碳酸鹽電解質(zhì)。
【附圖說(shuō)明】
[0028]圖1為直接碳燃料電池的結(jié)構(gòu)示意圖;
[0029]圖2為本實(shí)用新型的直接碳燃料電池的鎳鑭復(fù)合材料陰極的剖面曲線的示意圖,其中,(a)為三角波形,(b)為鋸齒波形,(c)為正旋波形,(d)為矩形波形;
[0030]圖3為使用本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極的DCFC在不同溫度下的功率密度曲線;
[0031]圖4為使用本實(shí)用新型的鎳鑭復(fù)合材料陰極的DCFC在500°C、580°C和630°C工作時(shí)的功率密度及燃料轉(zhuǎn)化效率曲線;
[0032]圖5為純Ni粉體及鎳鑭復(fù)合材料陰極使用前后的X衍射射線XRD圖譜。
【具體實(shí)施方式】
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