專利名稱：熱傳導(dǎo)性片、絕緣片及散熱構(gòu)件的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及熱傳導(dǎo)性片、絕緣片及散熱構(gòu)件，詳而言之，涉及用于電力電子學(xué)技術(shù)等的熱傳導(dǎo)性片，使用該熱傳導(dǎo)性片得到的絕緣片及散熱構(gòu)件。
背景技術(shù)：
近年來，在混合器件、高亮度LED器件、電磁感應(yīng)加熱器件等中采用通過半導(dǎo)體元件對電力進(jìn)行轉(zhuǎn)換和控制的電力電子學(xué)技術(shù)。在電力電子學(xué)技術(shù)中，為了將大電流轉(zhuǎn)換成熱等，因此對于在半導(dǎo)體元件的附近配置的材料，要求高的散熱性(高熱傳導(dǎo)性)及絕緣性。已知有例如使具備熱傳導(dǎo)性及絕緣性的無機(jī)填充劑、例如鱗片狀的氮化硼等分散在樹脂中而得到的熱傳導(dǎo)性片。對于鱗片狀的氮化硼而言，長軸方向的熱傳導(dǎo)率高，并且短軸方向的熱傳導(dǎo)率低，因此例如若使氮化硼的長軸方向沿著熱傳導(dǎo)性片的厚度方向，則可以實(shí)現(xiàn)厚度方向的熱傳導(dǎo)性的提高，另外，若使氮化硼的長軸方向沿著熱傳導(dǎo)性片的面方向，則可以實(shí)現(xiàn)面方向的熱傳導(dǎo)性的提高。然而，若通過加壓成形、輥壓成形制造熱傳導(dǎo)性片，則氮化硼容易沿著熱傳導(dǎo)性片的面方向，因此，得到的熱傳導(dǎo)性片存在面方向的熱傳導(dǎo)性優(yōu)異但厚度方向的熱傳導(dǎo)性差的不良狀況。另一方面，作為熱傳導(dǎo)性片，根據(jù)其用途，有時不僅要求面方向的熱傳導(dǎo)性，而且還要求厚度方向的熱傳導(dǎo)性。因此，例如提出有如下得到的熱傳導(dǎo)性片使氮化硼的I次粒子凝集得到氣孔率為50%以下、平均氣孔徑為O. 05 3 μ m的2次凝集粒子，將該2次凝集粒子分散在熱固化性樹脂中，由此得到熱傳導(dǎo)性片(例如，參照日本特開2010-157563號。)。在該熱傳導(dǎo)片中，由于氮化硼以2次凝集粒子形式被含有，也就是說，在不是沿著熱傳導(dǎo)性片的厚度方向或面方向取向的情況下被含有，所以可以確保厚度方向及面方向的熱傳導(dǎo)性。

發(fā)明內(nèi)容
然而，為了得到日本特開2010-157563號公報所述的熱傳導(dǎo)性片，需要制造氮化硼的2次凝集粒子，因此，存在例如需要將氮化硼在高溫暫時燒成及粉碎后、漿料化、然后進(jìn)行燒成等繁雜的處理這樣的不良狀況。本發(fā)明的目的在于，提供能夠通過簡易操作得到且厚度方向及面方向的熱傳導(dǎo)性優(yōu)異的熱傳導(dǎo)性片、使用該熱傳導(dǎo)性片得到的絕緣片及散熱構(gòu)件。本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片，為含有樹脂、和板狀或鱗片狀的填料的熱傳導(dǎo)性片，其特征在于，相對于所述熱傳導(dǎo)性片的面方向，所述填料的平均取向角為29度以上，最大取向角為65度以上。
另外，在本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片中，所述樹脂優(yōu)選含有第一樹脂和第二樹脂，所述第一樹脂的軟化溫度與所述第二樹脂的軟化溫度之差優(yōu)選為20°C以上。另外，在本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片中，優(yōu)選所述第一樹脂的軟化溫度與所述第二樹脂的軟化溫度之差為40°C以上，所述第二樹脂的平均粒徑為10 500 μ m,在所述第一樹脂的軟化溫度與所述第二樹脂的軟化溫度之間的溫度進(jìn)行保形。另外，在本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片中，相對于所述熱傳導(dǎo)性片的總量100質(zhì)量份，所述填料的含量優(yōu)選為50 95質(zhì)量份。另外，本發(fā)明的絕緣片為使用熱傳導(dǎo)性片得到的絕緣片，其特征在于，所述熱傳導(dǎo)性片含有樹脂、和板狀或鱗片狀的填料，相對于所述熱傳導(dǎo)性片的面方向，所述填料的平均取向角為29度以上，最大取向角為65度以上。另外，本發(fā)明的散熱構(gòu)件，為使用熱傳導(dǎo)性片得到的散熱構(gòu)件，其特征在于，所述熱傳導(dǎo)性片含有樹脂、和板狀或鱗片狀的填料，相對于所述熱傳導(dǎo)性片的面方向，所述填料 的平均取向角為29度以上，最大取向角為65度以上。在本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片、絕緣片及散熱構(gòu)件中，由于以平均取向角為29度以上、最大取向角為65度以上的方式含有板狀或鱗片狀的填料，所以可以確保熱傳導(dǎo)性片的厚度方向及面方向的熱傳導(dǎo)性。因此，作為厚度方向及面方向的熱傳導(dǎo)性優(yōu)異的熱傳導(dǎo)性片、絕緣片及散熱構(gòu)件，可以用于各種用途中。


圖I表示本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片的一個實(shí)施方式的立體圖。圖2表示實(shí)施例I的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像。 圖3表示對實(shí)施例I的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像進(jìn)行解析而得到的取向角的頻率分布圖。圖4表示實(shí)施例2的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像。圖5表示對實(shí)施例2的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像進(jìn)行解析而得到的取向角的頻率分布圖。圖6表示實(shí)施例4的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像。圖7表示對實(shí)施例4的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像進(jìn)行解析而得到的取向角的頻率分布圖。圖8表示比較例I的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像。圖9表示對比較例I的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像進(jìn)行解析而得到的取向角的頻率分布圖。
具體實(shí)施例方式本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片含有樹脂和填料。樹脂為能夠分散填料的物質(zhì)，也就是說，是分散有填料的分散介質(zhì)(基質(zhì))，可舉出例如熱固化性樹脂、熱塑性樹脂等。作為熱固化性樹脂，可舉出例如環(huán)氧樹脂、熱固化性聚酰亞胺、酚醛樹脂、脲樹脂、蜜胺樹脂、不飽和聚酯樹脂、苯二甲酸二烯丙基酯樹脂、硅酮樹脂、熱固化性聚氨酯樹脂等。作為熱塑性樹脂，可舉出例如聚烯烴(例如聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等)、丙烯酸樹脂(例如聚甲基丙烯酸甲基等)、聚乙酸乙烯酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、聚酰胺(尼龍(注冊商標(biāo)))、聚碳酸酯、聚縮醛、聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚苯醚、聚苯硫醚、聚砜、聚醚砜、聚醚醚酮、聚烯丙基砜、熱塑性聚酰亞胺、熱塑性聚氨酯樹脂、聚氨基雙馬來酰亞胺、聚酰胺酰亞胺、聚醚酰亞胺、雙馬來酰亞胺三嗪樹月旨、聚甲基戊烯、氟化樹脂、液晶聚合物、烯烴-乙烯基醇共聚物、離聚物、多芳基化合物、丙烯腈-乙烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-苯乙烯共聚物等。熱固化性樹脂中，優(yōu)選的可舉出環(huán)氧樹脂。環(huán)氧樹脂在常溫下為液狀、半固體形狀及固體形狀中的任一種形態(tài)。 具體而言，作為環(huán)氧樹脂，可舉出例如雙酚型環(huán)氧樹脂(例如雙酚A型環(huán)氧樹脂、雙酚F型環(huán)氧樹脂、雙酚S型環(huán)氧樹脂、加氫雙酚A型環(huán)氧樹脂、二聚酸改性雙酚型環(huán)氧樹脂等)、酚醛清漆型環(huán)氧樹脂(例如苯酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂等)、萘型環(huán)氧樹脂、芴型環(huán)氧樹脂(例如雙芳基芴型環(huán)氧樹脂等)、三苯基甲烷型環(huán)氧樹脂(例如三羥基苯基甲烷型環(huán)氧樹脂等)等芳香族系環(huán)氧樹脂、例如三環(huán)氧丙基異氰脲酸酯(三縮水甘油基異氰脲酸酯)、乙內(nèi)酰脲環(huán)氧樹脂等含氮環(huán)的環(huán)氧樹脂、例如脂肪族型環(huán)氧樹脂、例如脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(例如二環(huán)的環(huán)型環(huán)氧樹脂等)、例如縮水甘油基醚型環(huán)氧樹脂、例如縮水甘油基胺型環(huán)氧樹脂等。這些環(huán)氧樹脂可以單獨(dú)使用或并用2種以上。另外，環(huán)氧樹脂的環(huán)氧當(dāng)量例如為100 1000g/eqiv.,優(yōu)選150 700g/eqiv.。另外，關(guān)于環(huán)氧樹脂的80°C時的熔融粘度，例如為10 20000mPa · S，優(yōu)選50 IOOOOmPa · S。另外，可以使環(huán)氧樹脂含有例如固化劑及固化促進(jìn)劑，以環(huán)氧樹脂組合物的形式進(jìn)行制備。固化劑為可以通過加熱使環(huán)氧樹脂固化的潛在性固化劑(環(huán)氧樹脂固化劑)，可舉出例如咪唑化合物、胺化合物、酸酐化合物、酰胺化合物、酰肼化合物、咪唑啉化合物等。另外，除了上述以外，還可舉出苯酚化合物、脲化合物、聚硫醚化合物等。作為咪唑化合物，可舉出例如2-苯基咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑等。作為胺化合物，可舉出例如乙二胺、丙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺等脂肪族聚胺、例如間苯二胺、二氨基二苯基甲烷、二氨基二苯基砜等芳香族聚胺等。作為酸酐化合物，可舉出例如苯二甲酸酐、馬來酸酐、四氫苯二甲酸酐、六氫苯二甲酸酐、4-甲基-六氫苯二甲酸酐、甲基納迪克酸酐、苯均四酸酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐、二氯琥珀酸酐、二苯甲酮四羧酸酸酐、六氯降冰片烯二酸酸酐等。作為酰胺化合物，可舉出例如雙氰胺、聚酰胺等。作為酰肼化合物，可舉出例如己二酸二酰肼等。作為咪唑啉化合物，可舉出例如甲基咪唑啉、2-乙基-4-甲基咪唑啉、乙基咪唑啉、異丙基咪唑啉、2，4-二甲基咪唑啉、苯基咪唑啉、i^一烷基咪唑啉、十七烷基咪唑啉、2-苯基-4-甲基咪唑啉等。
這些固化劑可以單獨(dú)使用或并用2種以上。作為固化劑，優(yōu)選的可舉出咪唑化合物。作為固化促進(jìn)劑，可舉出例如，三乙烯二胺、三-2，4，6_ 二甲基氨基甲基苯酚等叔胺化合物、例如三苯基膦、四苯基鱗四苯基硼酸酯、四-正丁基鱗-O，O- 二乙基二硫代磷酸酯等磷化合物、例如季銨鹽化合物、例如有機(jī)金屬鹽化合物、例如，這些衍生物等。這些固化促進(jìn)劑可以單獨(dú)使用或并用2種以上。相對于環(huán)氧樹脂100質(zhì)量份，環(huán)氧樹脂組合物中的固化劑的配合比例例如為
O.5 50質(zhì)量份,優(yōu)選I 10質(zhì)量份，固化促進(jìn)劑的配合比例例如為O. I 10質(zhì)量份,優(yōu)選O. 2 5質(zhì)量份。
上述的固化劑及/或固化促進(jìn)劑，可以根據(jù)需要，以利用溶劑溶解及/或分散后的溶劑溶液及/或溶劑分散液的形式制備并使用。作為溶劑，可舉出例如丙酮、甲基乙基酮等酮類、例如乙酸乙酯等酯類、例如N，N-二甲基甲酰胺(DMF)等酰胺類等有機(jī)溶劑等。另外，作為溶劑，還可舉出例如水、例如甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇等醇類等水系溶劑。作為溶劑，可舉出優(yōu)選有機(jī)溶劑、進(jìn)一步優(yōu)選酮類、酰胺類。熱塑性樹脂中，優(yōu)選的可舉出聚烯烴。作為聚烯烴，優(yōu)選的可舉出聚乙烯、乙烯-丙烯共聚物。作為聚乙烯，可舉出例如低密度聚乙烯、高密度聚乙烯等。作為乙烯-丙烯共聚物，可舉出例如乙烯及丙烯的無規(guī)共聚物、乙烯及丙烯的嵌段共聚物或乙烯及丙烯的接枝共聚物等。這些聚烯烴可以單獨(dú)使用或并用2種以上。另外，聚烯烴的重均分子量及/或數(shù)均分子量例如為1000 10000。另外，聚烯烴可以單獨(dú)使用或多個并用。需要說明的是，樹脂含有例如聚合物前體(例如，含有低聚物的低分子量聚合物等)、及/或單體。這些樹脂可以單獨(dú)使用或并用2種以上。樹脂優(yōu)選并用2種以上的上述樹脂。在并用2種以上的樹脂的情況下，樹脂含有第一樹脂和第二樹脂。作為第一樹脂，可以從上述的樹脂中選擇使用。作為第一樹脂，優(yōu)選的可舉出熱固化性樹脂，更優(yōu)選的可舉出環(huán)氧樹脂。這些第一樹脂可以單獨(dú)使用或并用2種以上。第一樹脂的軟化溫度(環(huán)球法)例如為40 120°C，優(yōu)選40 110°C，更優(yōu)選40 100。。。另外，關(guān)于第一樹脂的平均粒徑，定義為包含I次粒徑及2次粒徑(2次凝集體的粒徑)的粒徑的平均值，具體而言，例如為10 10000 μ m，優(yōu)選10 8000 μ m、更優(yōu)選10 6000 μ mD需要說明的是，第一樹脂的平均粒徑可以利用掃描型電子顯微鏡(SEM)進(jìn)行的圖像解析等求出。作為第二樹脂，可使用軟化溫度(環(huán)球法)比第一樹脂的軟化溫度(環(huán)球法)高的樹脂。這樣的第二樹脂可以從上述的樹脂中選擇使用。作為第二樹脂，優(yōu)選的可舉出軟化溫度(環(huán)球法)比第一樹脂的軟化溫度(環(huán)球法)高的熱固化性樹脂，更優(yōu)選的可舉出軟化溫度(環(huán)球法)比第一樹脂的軟化溫度(環(huán)球法)高的環(huán)氧樹脂。這些第二樹脂可以單獨(dú)使用或并用2種以上。第二樹脂的軟化溫度(環(huán)球法(在第二樹脂并用2種以上的情況下，這些樹脂的軟化溫度的總溫度))，與第一樹脂的軟化溫度(環(huán)球法(在第一樹脂并用2種以上的情況下，這些樹脂的軟化溫度的總溫度))相比，例如高20°C以上，優(yōu)選高40°C以上，關(guān)于第一樹脂的軟化溫度與第二樹脂的軟化溫度之差，具體而言，例如為40 80°C，優(yōu)選45 80°C，更優(yōu)選50 80°C。如果第一樹脂的軟化溫度與第二樹脂的軟化溫度之差為上述范圍，則可以控制填 料的取向。這樣的第二樹脂的軟化溫度(環(huán)球法)，例如為100 180°C，優(yōu)選110 170°C，更優(yōu)選Iio 160°C。另外，關(guān)于第二樹脂的平均粒徑，定義為包含I次粒徑及2次粒徑(2次凝集體的粒徑)的粒徑的平均值，具體而言，例如為10 800 μ m,優(yōu)選10 500 μ m,更優(yōu)選10 300 μ m0需要說明的是，第二樹脂的平均粒徑可以利用掃描型電子顯微鏡(SEM)進(jìn)行圖像解析等求出。如果第二樹脂的平均粒徑為上述范圍，則可以控制填料的取向。另外，通過樹脂的基于JIS K 7233(泡粘度計法)(1986)的動態(tài)粘度試驗(溫度25°C ±0.5°C、溶劑丁基卡必醇、樹脂(固體成分)濃度40質(zhì)量％ )測定的動態(tài)粘度，例如為 O. 22Χ1(Γ4 2. 00Xl(T4m2/s，優(yōu)選 O. 3X10—4 I. 9X 10_4m2/s,進(jìn)一步優(yōu)選0.4X10-4 L8X10_4m2/s。另外，上述的動態(tài)粘度還可以設(shè)定為例如O. 22X10_4
I.OOX l(T4m2/s，優(yōu)選 O. 3X 1(Γ4 O. 9 X l(T4m2/s，進(jìn)一步優(yōu)選 O. 4X 1(Γ4 O. 8 X l(T4m2/s。需要說明的是，基于JIS K 7233(泡粘度計法)(1986)的動態(tài)粘度試驗中，通過對樹脂試樣中的泡的上升速度和標(biāo)準(zhǔn)試樣(已知動態(tài)粘度)中的泡的上升速度進(jìn)行比較，判定上升速度一致的標(biāo)準(zhǔn)試樣的動態(tài)粘度為樹脂的動態(tài)粘度，由此測定樹脂的動態(tài)粘度。作為填料，可舉出例如無機(jī)粒子等，作為這樣的無機(jī)粒子，可舉出例如碳化物、氮化物、氧化物、氫氧化物、金屬、碳系材料等。作為碳化物，可舉出例如碳化硅、碳化硼、碳化鋁、碳化鈦、碳化鎢等。 作為氮化物，可舉出例如氮化硅、氮化硼、氮化鋁、氮化鎵、氮化鉻、氮化鎢、氮化鎂、氮化鑰、氮化鋰等。作為氧化物，可舉出例如氧化鐵、氧化硅(二氧化硅)、氧化鋁(三氧化二鋁)(含有氧化鋁的水合物(勃姆石等)。)、氧化鎂、氧化鈦、氧化鈰、氧化鋯等。另外，作為氧化物，可舉出鈦酸鋇等過渡金屬氧化物等，進(jìn)而可舉出摻雜有金屬離子的例如氧化銦錫、氧化銻錫等。作為氫氧化物，可舉出例如氫氧化鋁、氫氧化鈣、氫氧化鎂等。作為金屬，可舉出例如銅、金、鎳、錫、鐵、或它們的合金。
作為碳系材料，可舉出例如炭黑、石墨、金剛石、富勒烯、碳納米管、碳納米纖維、納米棒、碳微圈、納米圈等。另外，從其流動性等觀點(diǎn)出發(fā)，無機(jī)粒子可以根據(jù)需要利用硅烷偶聯(lián)劑等通過公知的方法被進(jìn)行表面處理。根據(jù)其制造方法、晶體結(jié)構(gòu)等，這些填料的形狀為板狀、鱗片狀、球狀、塊狀等，但本發(fā)明中，熱傳導(dǎo)性片至少含有板狀或鱗片狀的填料。作為板狀或鱗片狀的填料，具體而言，可舉出氮化硼(板狀)、氧化鋁一水合物(勃姆石)(板狀)等。這些填料可以單獨(dú)使用或并用2種以上。利用填料的光散射法測定的平均粒徑(長軸方向長度)，例如為10 1000 μ m,優(yōu) 選10 500 μ m,更優(yōu)選10 300 μ m。另外，填料的短軸方向長度例如為O. I 300 μ m，優(yōu)選O. I 100 μ m。另外，長寬比(長軸方向長度/短軸方向長度)例如為100 10，優(yōu)選100 20。需要說明的是，利用光散射法測定的平均粒徑為以動態(tài)光散射式粒度分布測定裝置測定的體積平均粒徑。另外，填料可以使用市售品或?qū)⑵浼庸ず蟮募庸て?。作為市售品，例如可舉出氮化硼粒子的市售品等，作為氮化硼粒子的市售品，具體而言，可舉出例如Momentive Performance Materials Japan制的“PT”系列(例如“PT-110”等)、昭和電工公司制的“SHOBN UHP”系列(例如“SHOBN UHP-1”等)等。另外，關(guān)于熱傳導(dǎo)性片，也可以根據(jù)需要以適當(dāng)?shù)谋壤星驙罨驂K狀的填料，具體而言，例如氧化招(球狀)、氫氧化招(塊狀)等。相對于熱傳導(dǎo)性片的總量100質(zhì)量份，填料的含有比例(總量)例如為10 90質(zhì)量份，優(yōu)選50 90質(zhì)量份,更優(yōu)選60 90質(zhì)量份。如果填料的含有比例為上述范圍，則可以確保優(yōu)異的熱傳導(dǎo)性。圖I表示本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片的一個實(shí)施方式的立體圖。以下，參照圖I對制造本發(fā)明的熱傳導(dǎo)性片的一個實(shí)施方式的方法進(jìn)行說明。在該方法中，首先，以上述的配合比例配合上述的各成分(填料2及樹脂3)，進(jìn)行攪拌混合，由此制備混合物。攪拌混合中，應(yīng)該有效混合各成分，例如，可以將溶劑與上述的各成分一起配合，或者例如通過加熱使樹脂(優(yōu)選熱塑性樹脂)熔融。作為溶劑，可舉出與上述同樣的有機(jī)溶劑。另外，在上述的固化劑及/或固化促進(jìn)劑制備成溶劑溶液及/或溶劑分散液的情況下，可以不在攪拌混合中追加溶劑，而將溶劑溶液及/或溶劑分散液的溶劑直接作為用于攪拌混合的混合溶劑來提供?；蛘哌€可以在攪拌混合中將溶劑作為混合溶劑進(jìn)一步進(jìn)行追加。在使用溶劑進(jìn)行攪拌混合的情況下，在攪拌混合后，除去溶劑。為了除去溶劑，例如在室溫放置I 48小時，或者例如在40 100°C加熱O. 5 3小時，或例如在O. 001 50kPa的減壓氣氛下在20 60°C加熱O. 5 3小時。在通過加熱使樹脂(優(yōu)選熱塑性樹脂)熔融的情況下，加熱溫度例如為樹脂的軟化溫度附近或超過軟化溫度的溫度，具體而言，為40 150°C,優(yōu)選70 150°C。
接著，該方法中，對得到的混合物進(jìn)行熱壓。具體而言，例如，根據(jù)需要隔著2片脫模膜(未圖示)對混合物進(jìn)行熱壓，由此得至IJ壓片(熱傳導(dǎo)性片I)。關(guān)于熱壓的條件，溫度例如為50 150°C，優(yōu)選60 150°C，壓力例如為I lOOMPa，優(yōu)選5 50MPa,時間例如為O. I 100分鐘，優(yōu)選I 10分鐘。進(jìn)一步優(yōu)選對混合物進(jìn)行真空熱壓。真空熱壓中的真空度例如為I lOOPa，優(yōu)選5 50Pa,溫度、壓力及時間與上述的熱壓的條件相同。關(guān)于這樣的熱壓，詳情雖然未圖示，但在例如樹脂3含有第一樹脂及第二樹脂的情況下，首先，將熱壓后的混合物升溫到第一樹脂的軟化溫度，使第一樹脂軟化。此時，軟化溫度比第一樹脂的軟化溫度高的第二樹脂沒有軟化，因此在熱壓狀態(tài)下，混合物(熱傳導(dǎo)性片)被保形。另外，在該熱壓中，然后，將混合物(熱傳導(dǎo)性片)升溫到第二樹脂的軟化溫度，使第二樹脂軟化?？梢酝ㄟ^這樣的熱壓，調(diào)整板狀或鱗片狀的填料2的取向角α (后述)。 另外，在樹脂3為熱固化性樹脂的情況下，可以使熱傳導(dǎo)性片I進(jìn)行熱固化。為了使熱傳導(dǎo)性片I固化而加熱至第二樹脂的軟化溫度以上。為了加熱而使用例如上述的熱壓或干燥機(jī)。關(guān)于所述熱固化的條件，溫度例如為60 250°C，優(yōu)選80 200°C，壓力例如為IOOMPa以下，優(yōu)選50MPa以下。需要說明的是，在該方法中，可以通過一次熱壓升溫到第二樹脂的軟化溫度以上，進(jìn)而也可以通過再一次的熱壓使熱傳導(dǎo)性片I固化。得到的熱傳導(dǎo)性片I的厚度例如為Imm以下，優(yōu)選O. 8mm以下，通常例如為O. 05mm以上，優(yōu)選O. Imm以上。另外，在這樣得到的熱傳導(dǎo)性片I中，如圖I及該部分放大模式圖所示，對于填料
2(板狀或鱗片狀的填料2)而言，以其長軸方向LD相對于與熱傳導(dǎo)性片I的厚度方向TD交叉(正交)的面方向SD成規(guī)定的角度(取向角α)的方式而含有填料2。作為填料2的長軸方向LD與熱傳導(dǎo)性片I的面方向SD所成的取向角α，其算術(shù)平均(平均取向角Ci1)為29度以上，優(yōu)選29.5度以上，更優(yōu)選30度以上，通常低于45度。另外，填料2的長軸方向LD與熱傳導(dǎo)性片I的面方向SD所成的取向角α的最大值(最大取向角α2)為65度以上，優(yōu)選70度以上，更優(yōu)選75度以上，通常低于90度。相對于熱傳導(dǎo)性片I的面方向SD的填料2的平均取向角α 為上述范圍，且最大取向角α2為上述范圍時，則在熱傳導(dǎo)性片中，可以良好地確保厚度方向及面方向兩方向的熱傳導(dǎo)性。需要說明的是，關(guān)于填料2的相對于熱傳導(dǎo)性片I的取向角α，切下熱傳導(dǎo)性片I，通過X射線CT在O 180度對連續(xù)透射圖像進(jìn)行攝影，以全透射圖像作為基礎(chǔ)進(jìn)行重構(gòu)，作成斷層圖像，解析得到的圖像作成3維重構(gòu)圖像，以得到的圖像作為基礎(chǔ)進(jìn)行測定。另外，由此得到的熱傳導(dǎo)性片I的面方向SD的熱傳導(dǎo)率為30 60W/m · K，優(yōu)選35 60W/m · K,更優(yōu)選 40 60W/m · K。需要說明的是，熱傳導(dǎo)性片I的面方向SD的熱傳導(dǎo)率利用脈沖加熱法進(jìn)行測定。脈沖加熱法使用Xe Flash Analyzer (氙氣閃光分析儀)“LFA-447型”(NETZSCH公司制)。另外，熱傳導(dǎo)性片I的厚度方向TD的熱傳導(dǎo)率為5 15W/m · K，優(yōu)選6 15W/m · K,更優(yōu)選 7 15W/m · K。
需要說明的是，熱傳導(dǎo)性片I的厚度方向TD的熱傳導(dǎo)率利用脈沖加熱法、LaserFlash法(激光閃光)或TWA法進(jìn)行測定。脈沖加熱法使用與上述相同的裝置，在LaserFlash 法中，使用 “TC-9000” (ULVAC 理工公司制)，TWA 法中，使用 “ai-Phase mobile (Ai-Phase 公司制)。另外，在這樣的熱傳導(dǎo)性片I中，由于按照平均取向角為29度以上、最大取向角為65度以上的方式含有板狀或鱗片狀的填料2，所以可以確保熱傳導(dǎo)性片I的厚度方向Td及面方向SD的熱傳導(dǎo)性。因此，熱傳導(dǎo)性片I在厚度方向及面方向的熱傳導(dǎo)性優(yōu)異，例如在混合器件、高亮度LED器件、電磁感應(yīng)加熱器件等通過半導(dǎo)體元件對電力進(jìn)行轉(zhuǎn)換和控制的電力電子學(xué)技術(shù)等中，能夠作為用于將大電流轉(zhuǎn)換為熱等的散熱構(gòu)件、絕緣片來使用，具體而言，可以適合作為在用于例如發(fā)光二極管裝置的半導(dǎo)體元件、用于攝像裝置的攝像元件、液晶顯示裝置的背光等加以使用，進(jìn)而能夠作為配置在其他各種電源組件的附近的用于從構(gòu)件散發(fā)熱的散熱構(gòu)件、或者配置在這些各構(gòu)件之間的用于將各構(gòu)件進(jìn)行電絕緣的絕緣片加以使用。 關(guān)于這樣的熱傳導(dǎo)性片1，具體而言，例如優(yōu)選作為發(fā)光二極管裝置的散熱器或散熱設(shè)備、例如粘貼于液晶顯示裝置或攝像裝置的筐體的散熱片、例如用于密封電子電路基板的密封材等使用。實(shí)施例以下，示出實(shí)施例，對本發(fā)明進(jìn)一步具體說明，但本發(fā)明不受任何實(shí)施例限定。實(shí)施例I準(zhǔn)備PT-110 (商品名，板狀的氮化硼粒子、平均粒徑(光散射法)35 60 μ m、Momentive Performance Materials Japan 制)6. 71g。將EPPN_501HY(商品名，苯酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂，固體形狀、環(huán)氧當(dāng)量163 175g/eqiv.、軟化溫度(環(huán)球法)61°C、新日鐵化學(xué)公司制)I. 2g、和YSLV-120TE(商品名、雙酚型環(huán)氧樹脂、固體形狀、平均粒徑(SEM圖像的解析)約100 μ m(粉碎后，通過篩子分級)、環(huán)氧當(dāng)量250g/eqiv.、軟化溫度(環(huán)球法)120°C、新日鐵化學(xué)公司制)0. 3g溶解于溶劑(丙酮)2g中。接著，加入咪唑系固化催化劑(固化劑)(2P4MHZ-PW、四國化成公司制)0.05后，混合上述的PT-110，然后，在60°C干燥I小時除去溶劑。接著，將得到的粉末在150°C的加壓機(jī)、IOMPa下加壓保持10小時，使樹脂固化，得到了熱傳導(dǎo)性片。需要說明的是，SEM圖像利用下述條件進(jìn)行解析(以下相同)。也就是說，作為SEM試樣，使用以環(huán)氧樹脂包埋后，進(jìn)行截面研磨，對其表面進(jìn)行離子蝕刻，使面露出的試樣。關(guān)于得到的試樣，任意測定100處，接著，用Image Pro軟件連結(jié)得到的SEM圖像100張，用WinRoof軟件取樣樹脂粒子進(jìn)行圖像解析，測定粒度分布求出平均粒徑。實(shí)施例2除了使用JER1001 (商品名，雙酚A型環(huán)氧樹脂，固體形狀、環(huán)氧當(dāng)量450 500g/eqiv.、軟化溫度(環(huán)球法)64°C、三菱化學(xué)公司制)1. 2g代替EPPN-501HY以外，與實(shí)施例I同樣地得到了熱傳導(dǎo)性片。實(shí)施例3除了使用JER1002(商品名，雙酚A型環(huán)氧樹脂，固體形狀、環(huán)氧當(dāng)量600 700g/eqiv.、軟化溫度(環(huán)球法)74 °C、三菱化學(xué)公司制)I. 2g代替EPPN-501HY、使用YSLV-80XY(商品名，雙酚型環(huán)氧樹脂、結(jié)晶性環(huán)氧樹脂、固體形狀、平均粒徑(SEM圖像的解析)約10(^!11(粉碎后，通過篩子分級)、環(huán)氧當(dāng)量20(^/叫^、軟化溫度(環(huán)球法)140°C、新日鐵化學(xué)公司制)0. 5g代替YSLV-120TE以外，與實(shí)施例I同樣地得到了熱傳導(dǎo)性片。實(shí)施例4除了使用O. 5g 的 EPPN-501HY 及 O. 5g 的 JER1002 代替 I. 2g 的 EPPN-501HY，另外，使用O. 3g的YSLV-80XY代替O. 3g的YSLV-120TE以外，與實(shí)施例I同樣地得到了熱傳導(dǎo)性片。比較例I除了將EPPN-501HY從I. 2g變?yōu)镮. 5g，不使用YSLV-120TE以外，與實(shí)施例I同樣 地得到了熱傳導(dǎo)性片。比較例2除了使用O. 3g的JER1055(商品名，雙酚A型環(huán)氧樹脂、顆粒狀、平均尺寸約1cm、軟化溫度(環(huán)球法)145°C、三菱化學(xué)公司制)代替O. 3g的YSLV-120TE以外，與實(shí)施例I同樣地得到了熱傳導(dǎo)性片。比較例3除了使用I. 2g的JER1001代替I. 2g的EPPN-501HY，另夕卜，使用O. 3g的JER1003(商品名，雙酚A型環(huán)氧樹脂、固體形狀、平均粒徑(SEM圖像的解析)約ΙΟΟμπ!(粉碎后，通過篩子分級)、環(huán)氧當(dāng)量660 770g/eqiv.、軟化溫度(環(huán)球法)80°C、新日鐵化學(xué)公司制)代替O. 3g的YSLV-120TE以外，與實(shí)施例I同樣地得到了熱傳導(dǎo)性片。評價(I)熱傳導(dǎo)率對各實(shí)施例及各比較例中得到的熱傳導(dǎo)性片的、厚度方向TD的熱傳導(dǎo)率及面方向SD的熱傳導(dǎo)率，通過使用Xe Flash Analyzer “LFA-447型”(NETZSCH公司制)的脈沖加熱法進(jìn)行測定。結(jié)果示于表I。(2)取向角將各實(shí)施例及各比較例中得到的熱傳導(dǎo)性片切成2mm幅寬，固定于試樣臺上，通過X射線CT，經(jīng)過O 180度，每O. 2度對連續(xù)透射圖像進(jìn)行攝影，然后，以全透射圖像為基礎(chǔ)，進(jìn)行重構(gòu)而作成斷層圖像，解析得到的圖像，由此作成3維重構(gòu)像，對取向角(平均取向角、最高取向角)進(jìn)行測定。需要說明的是，作為解析軟件，使用Image J.(開發(fā)商美國國立衛(wèi)生研究所(NIH))。結(jié)果示于表I。另外，實(shí)施例I的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像示于圖2，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖3。另外，實(shí)施例2的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像示于圖4，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖5。另外，實(shí)施例4的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像示于圖6，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖7。另外，比較例I的熱傳導(dǎo)性片的X射線CT像示于圖8，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖9。
權(quán)利要求
1.一種熱傳導(dǎo)性片，其為含有樹脂、和板狀或鱗片狀的填料的熱傳導(dǎo)性片，其特征在于， 相對于所述熱傳導(dǎo)性片的面方向，所述填料的平均取向角為29度以上，最大取向角為65度以上。
2.如權(quán)利要求I所述的熱傳導(dǎo)性片，其特征在于， 所述樹脂含有第一樹脂和第二樹脂， 所述第一樹脂的軟化溫度與所述第二樹脂的軟化溫度之差為20°C以上。
3.如權(quán)利要求2所述的熱傳導(dǎo)性片，其特征在于， 所述第一樹脂的軟化溫度與所述第二樹脂的軟化溫度之差為40°C以上， 所述第二樹脂的平均粒徑為10 500 μ m, 在所述第一樹脂的軟化溫度與所述第二樹脂的軟化溫度之間的溫度進(jìn)行保形。
4.如權(quán)利要求I所述的熱傳導(dǎo)性片，其特征在于， 相對于所述熱傳導(dǎo)性片的總量100質(zhì)量份，所述填料的含量為50 95質(zhì)量份。
5.一種絕緣片，其為使用熱傳導(dǎo)性片而得到的絕緣片，其特征在于， 所述熱傳導(dǎo)性片含有樹脂、和板狀或鱗片狀的填料， 相對于所述熱傳導(dǎo)性片的面方向，所述填料的平均取向角為29度以上，且最大取向角為65度以上。
6.一種散熱構(gòu)件，其為使用熱傳導(dǎo)性片而得到的散熱構(gòu)件，其特征在于， 所述熱傳導(dǎo)性片含有樹脂、板狀或鱗片狀的填料， 相對于所述熱傳導(dǎo)性片的面方向，所述填料的平均取向角為29度以上，最大取向角為65度以上。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種熱傳導(dǎo)性片、絕緣片及散熱構(gòu)件，所述熱傳導(dǎo)性片含有樹脂、和板狀或鱗片狀的填料。相對于熱傳導(dǎo)性片的面方向，填料的平均取向角為29度以上，最大取向角為65度以上。
文檔編號H01L23/373GK102779798SQ201210150089
公開日2012年11月14日 申請日期2012年5月7日 優(yōu)先權(quán)日2011年5月13日
發(fā)明者平野敬祐 申請人:日東電工株式會社