專(zhuān)利名稱(chēng)：一種脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及化學(xué)反應(yīng)器，特別提供了一種脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置。
與常規(guī)直流電弧、高頻等離子體相比，微波等離子體具有反應(yīng)活性高、能量利用率高、純凈無(wú)電極污染且密度高等特點(diǎn)，在進(jìn)行化學(xué)合成、材料表面改性等方面有著獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，適用于作高純度物質(zhì)的制備和處理，而且工藝效率更高。微波等離子體按其工作壓力可以分為低氣壓(小于760Torr)和高氣壓(大于760Torr)兩種。低氣壓微波等離子體在薄膜沉積、等離子刻蝕等領(lǐng)域已得到廣泛應(yīng)用，但負(fù)壓工作條件卻無(wú)法適用于諸如天然氣直接轉(zhuǎn)化、有毒有害工業(yè)廢氣凈化等工業(yè)應(yīng)用。為了滿足大規(guī)模的等離子體化學(xué)合成、及發(fā)展新型光源的需要，人們?cè)诮?0年中已經(jīng)發(fā)明了多種高氣壓微波等離子體的激勵(lì)技術(shù)，概括起來(lái)主要有以下幾種(1)電容耦合微波等離子體的激勵(lì)技術(shù)(CMP)；(2)同軸基表面波微波等離子體的激勵(lì)技術(shù)(Surfatron)；(3)波導(dǎo)基表面波微波等離子體的激勵(lì)技術(shù)(Surfaguide)；(4)TM010諧振腔(MIP)微波等離子體的激勵(lì)技術(shù)。但從化學(xué)反應(yīng)的角度來(lái)看，這些傳統(tǒng)的高氣壓微波等離子體激勵(lì)技術(shù)并不適合應(yīng)用于大多數(shù)化學(xué)反應(yīng)，因?yàn)閹资陙?lái)的等離子體化學(xué)實(shí)踐表明，只有當(dāng)?shù)入x子體處于低溫非平衡態(tài)時(shí)，才最適合于化學(xué)反應(yīng)。我們的研究小組在這個(gè)領(lǐng)域已經(jīng)做出了一些有意義的工作，在已經(jīng)被受理的專(zhuān)利00110422.5中介紹了一種高氣壓微波等離子體激勵(lì)裝置，這種裝置可以有效地積累微波能量、增強(qiáng)場(chǎng)強(qiáng)，在不需要外界“引燃”的條件下即可實(shí)現(xiàn)等離子體的激發(fā)和維持，可以在各種高氣壓保護(hù)氣氛、大氣體流量、大功率容量的條件下，安全穩(wěn)定地運(yùn)行。但是，這種微波等離子體發(fā)生技術(shù)，將激勵(lì)與維持容為一體，從結(jié)構(gòu)上看，具有極高的場(chǎng)強(qiáng)和能量積累，很容易使激發(fā)初期形成的非平衡態(tài)的低溫輝光等離子體瞬間過(guò)渡到近平衡態(tài)的高溫弧光等離子體，這對(duì)于制備那些非穩(wěn)態(tài)的化學(xué)物種就顯得十分不利。因此，為了將低氣壓微波等離子體的優(yōu)勢(shì)擴(kuò)展到高氣壓，使微波等離子體促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)技術(shù)真正具備工業(yè)應(yīng)用條件，必須找到一種可靠的高氣壓低溫微波等離子體的激勵(lì)與維持方法。
本發(fā)明的目的在于提供一種脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其可以使等離子體得到有效控制，從而可以實(shí)現(xiàn)等離子體化學(xué)合成的產(chǎn)業(yè)化。
本發(fā)明提供了一種脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于該裝置由波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換(1)、同軸腔(2)、帶重入柱的TM010諧振腔(3)連接構(gòu)成；同軸腔(2)的內(nèi)導(dǎo)體(21)深入到TM010諧振腔(3)中，并通過(guò)高壓引入結(jié)構(gòu)(22)引入等離子體激發(fā)電壓。
本發(fā)明所述高壓引入結(jié)構(gòu)(22)為電感與電容復(fù)合結(jié)構(gòu)，由導(dǎo)電外殼(224)、兩個(gè)電容片(221)(223)及電感線圈(222)構(gòu)成，同軸線內(nèi)導(dǎo)體(21)的一端首先與一個(gè)電容片(221)相連，該電容片(221)與同軸線的外導(dǎo)體構(gòu)成電容I，導(dǎo)電外殼(224)與電容片(223)之間構(gòu)成電容II，電容片(221)與電容片(223)通過(guò)電感線圈(222)相連，由于同軸線的外導(dǎo)體與高壓引入結(jié)構(gòu)的導(dǎo)電外殼(224)相接，從而在電路上形成電容I與電容II串聯(lián)，再與電感并聯(lián)的關(guān)系。
從原則上來(lái)說(shuō)，電容值和電感值應(yīng)盡可能大，為保證電容值盡可能大，可以通過(guò)增大電容面積和降低電容片之間的距離以及在電容片之間充填介質(zhì)來(lái)實(shí)現(xiàn)；增大電感可以通過(guò)增加電感線圈的匝數(shù)和在電感線圈中放置磁性介質(zhì)來(lái)實(shí)現(xiàn)。在本專(zhuān)利的實(shí)施方案中，降低電容間隙受到與其相連的高電壓的限制，隨著間隙的減小，高電壓很容易將電容器擊穿，從而導(dǎo)致抗流結(jié)構(gòu)失效。通常情況下電容器需要使用介質(zhì)隔離，這些介質(zhì)可以是尼龍、四氟乙烯、高純氧化鋁、氧化鎂、云母等材料。電感線圈的匝數(shù)可根據(jù)需要適當(dāng)增加或減少，判斷的依據(jù)是在調(diào)試過(guò)程中測(cè)量微波的漏能情況，在保證漏能小于10微瓦/平方厘米的情況下盡量減少電感線圈的數(shù)量。電容器之間的間隙根據(jù)所選用的介質(zhì)材料的擊穿電壓確定，當(dāng)介質(zhì)材料選用高純氧化鋁時(shí)，電容間隙為0.2-2毫米，電感線圈的匝數(shù)為5-20匝；介質(zhì)為四氟乙烯時(shí)，間隙為0.2-1.0毫米，電感線圈的匝數(shù)為10-30匝；介質(zhì)為氧化鎂時(shí)，間隙為1.0-3.0毫米，電感線圈的匝數(shù)為5-30匝；介質(zhì)為尼龍時(shí)，間隙為1.5-4.0毫米，電感線圈的匝數(shù)為20-60匝。
本發(fā)明具有下述特點(diǎn)1、高壓引入結(jié)構(gòu)(兼作抗流結(jié)構(gòu))，既封閉了電磁場(chǎng)，避免了微波能的泄露，又成功地將高壓引入微波腔內(nèi)。2、采用波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換，后接磁耦合結(jié)構(gòu)，簡(jiǎn)單高效地向同軸腔內(nèi)饋入微波能量。3、波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換采用門(mén)流結(jié)構(gòu)，既可有效地向同軸腔內(nèi)傳輸微波能，同時(shí)又使耦合度可調(diào)，使微波能的利用率提高。4、“引弧”所采用的高電壓方式，既可以是直流、交流，也可以是射頻高壓。5、采用脈沖微波對(duì)常規(guī)高壓絲光等離子體進(jìn)行調(diào)制，一方面大大增大了等離子體的有效面積(體積)，同時(shí)增強(qiáng)等離子體的活性；另一方面，可以有效地控制等離子參數(shù)，阻止等離子體由非平衡態(tài)向平衡態(tài)的突變，成功地獲得了非平衡態(tài)的低溫等離子體，同時(shí)也大大提高了微波能的利用率。6、由于整個(gè)裝置采用同軸腔、同軸線傳輸，具有較寬的頻帶，因此本裝置的設(shè)計(jì)思想能夠適合于米波、分米波和厘米波(如2450MHz、915MHz、314MHz等)。7、本裝置在工作壓力處于1.0～1.8atm時(shí)，可以穩(wěn)定地工作。8、本裝置可應(yīng)用于氣相化學(xué)反應(yīng)(如天然氣直接轉(zhuǎn)化制乙烯、乙炔，有毒有害工業(yè)廢氣的凈化，等)，化學(xué)氣相沉積(如金剛石膜的沉積，等)。
總之，本發(fā)明將常規(guī)高壓絲光等離子體結(jié)構(gòu)與微波結(jié)構(gòu)相結(jié)合，利用微波強(qiáng)化、擴(kuò)展常規(guī)的絲光等離子體，使常規(guī)絲光等離子體的體積有效放大，同時(shí)通過(guò)微波的脈沖調(diào)制，控制等離子體的參數(shù)，為等離子體化學(xué)合成提供了一條切實(shí)可行的途徑。
下面通過(guò)實(shí)施例詳述本發(fā)明。
附

圖1脈沖微波強(qiáng)化高氣壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置結(jié)構(gòu)示意，
附圖2波導(dǎo)-同軸轉(zhuǎn)換磁耦合結(jié)構(gòu)示意圖，附圖3波導(dǎo)-同軸轉(zhuǎn)換門(mén)結(jié)構(gòu)示意圖，附圖4高壓引入結(jié)構(gòu)示意圖，附圖5TM010諧振腔結(jié)構(gòu)示意圖。
實(shí)施例1如圖所示用于化學(xué)反應(yīng)的脈沖微波強(qiáng)化低溫等離子體激勵(lì)裝置，主要由波導(dǎo)→同軸微波引入結(jié)構(gòu)、50Hz交流高壓的引入結(jié)構(gòu)、帶重入柱的TM010諧振腔等三部分組成。圖1是本裝置的結(jié)構(gòu)示意圖。
微波引入結(jié)構(gòu)采用波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換，將微波從矩形波導(dǎo)過(guò)渡到同軸線傳輸，將微波耦合到TM010腔內(nèi)。本裝置采用磁耦合結(jié)構(gòu)和門(mén)流結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換，同軸傳輸內(nèi)、外導(dǎo)體的尺寸可以根據(jù)需要進(jìn)行放大或縮小，但此時(shí)必須有一段過(guò)渡段，以保證傳輸線的阻抗匹配。圖2、圖3分別是磁耦合結(jié)構(gòu)和門(mén)流結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)示意圖。
50Hz交流高壓引入結(jié)構(gòu)引入50Hz交流高壓，在同軸線內(nèi)部激發(fā)得到絲狀輝光等離子體，這是本裝置的基本出發(fā)點(diǎn)。向微波腔體內(nèi)部引入高壓線必須采用有效的抗流結(jié)構(gòu)，即既能將外置的高壓引入腔體內(nèi)部，同時(shí)又能將微波截止，不至于引出腔體。本裝置是采用電感線圈和電容結(jié)合形成高阻抗結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)示意圖見(jiàn)圖4。
帶重入柱的TM010諧振腔可以有效地積累能量，同軸線內(nèi)導(dǎo)體伸入TM010諧振腔一定的長(zhǎng)度，并且通過(guò)調(diào)節(jié)后端重入柱伸入腔體內(nèi)的長(zhǎng)度，來(lái)決定諧振腔的諧振頻率。其結(jié)構(gòu)示意圖見(jiàn)圖5。
整個(gè)裝置的工作原理如下波導(dǎo)→同軸轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)將微波能傳輸?shù)酵S腔體內(nèi)，再通過(guò)同軸線將微波傳輸?shù)絋M010諧振腔，當(dāng)在同軸線內(nèi)導(dǎo)體上施加交流高壓，并加以脈沖微波，此時(shí)，通過(guò)調(diào)節(jié)TM010諧振腔后端重入柱伸入腔體內(nèi)的長(zhǎng)度使其諧振頻率與微波源頻率相同，即可在內(nèi)導(dǎo)體端部形成等離子體。由于同軸線內(nèi)導(dǎo)體在TM010諧振腔內(nèi)處于中軸線位置，其周?chē)膱?chǎng)強(qiáng)呈輻射對(duì)稱(chēng)分布，因此在其端部形成的等離子體也是輻射狀態(tài)的，若在內(nèi)導(dǎo)體的周?chē)鷮?duì)反應(yīng)氣體加以約束，則可有效地利用等離子體的能量來(lái)促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)。由于本裝置采用高壓“引燃”，脈沖微波強(qiáng)化，因此等離子體可以穩(wěn)定的處于遠(yuǎn)離平衡態(tài)的低溫等離子體，在約束等離子體區(qū)時(shí)，反應(yīng)氣體又可以充分地流經(jīng)等離子活化區(qū)，所以非常適合于氣相化學(xué)反應(yīng)(如天然氣的直接轉(zhuǎn)化、有毒有害工業(yè)廢氣的凈化處理等)，也可以用于化學(xué)氣相沉積(如利用天然氣沉積金剛石膜)。
對(duì)于工作頻率為2450MHz的微波，反應(yīng)裝置的尺寸如下d1＝4～10mm，d2＝6～14mm，d3＝20～36mm，d4＝30～50mm，l1＝4～16mm，l2＝2～8mm，d5＝14～30mm，d6＝20～36mm，d7＝34～40mm， d8＝44～60，d9＝36～60mm，d10＝90～120mm其中，圖2中支撐架(兼密封窗)為聚四氟乙烯，波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換采用磁耦合結(jié)構(gòu)。
實(shí)施例2實(shí)施例1中，如果波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)的內(nèi)導(dǎo)體支撐架(兼作密封窗)為氮化硼時(shí)，d1＝4～10mm，d4＝45～80mm。
實(shí)施例3實(shí)施例1中，如果波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)的內(nèi)導(dǎo)體支撐架(兼作密封窗)為氧化鋁時(shí)，d1＝4～10mm，d4＝100～176mm。實(shí)施例4實(shí)施例1中，如果高壓引入部分僅采用電容片作為抗流結(jié)構(gòu)來(lái)截止微波，即去掉電感線圈，d8＝60～90mm。實(shí)施例5實(shí)施例1中，如果波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換采用門(mén)流結(jié)構(gòu)，裝置的尺寸如下d1′＝20～40mm，d2′＝10～20mm，d3′＝20～46mm，d4′＝70～100mm。
權(quán)利要求
1.一種脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于該裝置由波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換(1)、同軸腔(2)、帶重入柱的TM010諧振腔(3)連接構(gòu)成；同軸腔(2)的內(nèi)導(dǎo)體(21)深入到TM010諧振腔(3)中，并通過(guò)高壓引入結(jié)構(gòu)(22)引入等離子體激發(fā)電壓。
2.按權(quán)利要求1所述脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于所述高壓引入結(jié)構(gòu)(22)為電感與電容復(fù)合結(jié)構(gòu)，由導(dǎo)電外殼(224)、兩個(gè)電容片(221)(223)及電感線圈(222)構(gòu)成，同軸線內(nèi)導(dǎo)體(21)的一端首先與一個(gè)電容片(221)相連，該電容片(221)與同軸線的外導(dǎo)體構(gòu)成電容I，導(dǎo)電外殼(224)與電容片(223)之間構(gòu)成電容II，電容片(221)與電容片(223)通過(guò)電感線圈(222)相連，由于同軸線的外導(dǎo)體與高壓引入結(jié)構(gòu)的導(dǎo)電外殼(224)相接，從而在電路上形成電容I與電容II串聯(lián)，再與電感并聯(lián)的結(jié)構(gòu)。
3.按權(quán)利要求2所述脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于所述電容介質(zhì)材料選用高純氧化鋁時(shí)，電容間隙為0.2-2毫米，電感線圈的匝數(shù)為5-20匝。
4.按權(quán)利要求2所述脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于所述電容介質(zhì)為四氟乙烯時(shí)，間隙為0.2-1.0毫米，電感線圈的匝數(shù)為10-30匝。
5.按權(quán)利要求2所述脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于所述電容介質(zhì)為氧化鎂時(shí)，間隙為1.0-3.0毫米，電感線圈的匝數(shù)為5-30匝。
6.按權(quán)利要求2所述脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置，其特征在于所述電容介質(zhì)為尼龍時(shí)，間隙為1.5-4.0毫米，電感線圈的匝數(shù)為20-60匝。
全文摘要
一種脈沖微波強(qiáng)化高壓低溫等離子體化學(xué)反應(yīng)裝置,其特征在于:該裝置由波導(dǎo)—同軸轉(zhuǎn)換(1)、同軸腔(2)、帶重入柱的TM
文檔編號(hào)B01J19/12GK1351901SQ0012325
公開(kāi)日2002年6月5日 申請(qǐng)日期2000年11月15日 優(yōu)先權(quán)日2000年11月15日
發(fā)明者張勁松, 楊永進(jìn), 張軍旗, 劉強(qiáng), 沈?qū)W遜 申請(qǐng)人:中國(guó)科學(xué)院金屬研究所