用于量子和光學(xué)應(yīng)用的合成金剛石材料及其制作方法
【專利說(shuō)明】用于量子和光學(xué)應(yīng)用的合成金剛石材料及其制作方法 發(fā)明領(lǐng)域
[0001] 本發(fā)明涉及用于量子和光學(xué)應(yīng)用（例如量子光學(xué)、量子信息加工、量子密鑰分配、 單光子源、量子中繼器和/或基于量子的傳感器件例如磁強(qiáng)計(jì)）及其制作方法。某些實(shí)施 方案涉及合成和隨后處理金剛石材料以便由設(shè)置在該合成金剛石材料內(nèi)的自旋缺陷提供 改進(jìn)的發(fā)射特性的方法。特別的實(shí)施方案涉及化學(xué)氣相沉積（CVD)的金剛石材料。
[0002] 發(fā)明背景
[0003] 與光子強(qiáng)烈結(jié)合的量子發(fā)射體（包括堿原子、捕獲的離子、固態(tài)缺陷和量子點(diǎn)）在 光子計(jì)算、量子信息加工、量子傳感和計(jì)量學(xué)和量子網(wǎng)絡(luò)中具有廣泛的技術(shù)應(yīng)用。對(duì)于大 多數(shù)這些應(yīng)用的要求是光子具有高可能性與發(fā)射體相互作用（發(fā)射體具有大的吸收橫截 面），并且具有高可能性被收集。滿足這些要求的一個(gè)主要前提是該發(fā)射是受傅立葉變換限 制的，即該發(fā)射的譜線寬度僅由激發(fā)態(tài)的壽命確定。當(dāng)譜線寬度比這個(gè)受變換限制的譜線 寬度更寬時(shí)，額外的相移導(dǎo)致吸收橫截面的減小和有效收集效率的降低。較寬的譜線寬度 可為由與光子的結(jié)合、光譜擴(kuò)散或其它非輻射衰減通道所致。
[0004] 可使用良好地集中于固態(tài)材料中的單層的具有受變換限制的譜線寬度的量子發(fā) 射體來(lái)構(gòu)造使強(qiáng)烈的單光子非線性成為可能的器件。通過(guò)將量子發(fā)射體與單一模式波導(dǎo)耦 合，例如可以實(shí)現(xiàn)單光子晶體管，在該單光子晶體管中通過(guò)發(fā)射體的內(nèi)部狀態(tài)控制一個(gè)光 子的增殖，而這進(jìn)而由另一個(gè)光子操縱。這樣的器件對(duì)于光子計(jì)算平臺(tái)是關(guān)鍵的構(gòu)造單元。
[0005] 此外，量子發(fā)射體例如金剛石中的氮-空位（NV)中心可用作納米級(jí)磁強(qiáng)計(jì)，并且 提高光子收集效率可劇烈地改進(jìn)靈敏度?？墒褂镁哂惺苻D(zhuǎn)換限制的零聲子譜線（ZPL)的NV 中心以高靈敏度探測(cè)外部自旋。對(duì)于這種應(yīng)用，NV集中接近金剛石表面也是重要的，因?yàn)?來(lái)自外部來(lái)源的磁場(chǎng)隨著距離快速衰減。
[0006] 另外，具有受轉(zhuǎn)換限制的譜線寬度的NV中心可用于混合量子體系中，在該混合量 子體系中NV中心與另一個(gè)量子系統(tǒng)例如用于微波至光子轉(zhuǎn)化的超導(dǎo)電路、用于光子-光子 轉(zhuǎn)化的光機(jī)體系和光電器件親合。
[0007] 認(rèn)為來(lái)自多個(gè)光子發(fā)射體的多光子量子糾纏對(duì)于某些量子加工應(yīng)用是關(guān)鍵的要 素。為了實(shí)現(xiàn)這樣的糾纏需要來(lái)自不同發(fā)射體的光子為量子力學(xué)上不可區(qū)分的。
[0008] 已知來(lái)自多個(gè)氣態(tài)發(fā)射體的多光子量子糾纏，包括來(lái)自陷阱中的單個(gè)原子/離子 的發(fā)射。這通過(guò)如下實(shí)現(xiàn)：由氣態(tài)發(fā)射體產(chǎn)生在帶寬、頻率和極化方面是相同的光子發(fā)射， 使得來(lái)自不同發(fā)射體的光子為量子力學(xué)上不可區(qū)分的?？墒惯@些相同的光子在分束器中重 疊以實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)程量子糾纏。
[0009] 前述方法對(duì)于固態(tài)發(fā)射體是有問(wèn)題的。這是因?yàn)楣虘B(tài)體系中光學(xué)轉(zhuǎn)變的能量由于 固態(tài)晶體體系內(nèi)的應(yīng)變和電子環(huán)境的變化而改變。固態(tài)發(fā)射體的發(fā)射特性的差異可由雜 質(zhì)、內(nèi)部晶體缺陷例如位錯(cuò)、外部缺陷例如由加工損傷所致的那些、和/或其它外部缺陷例 如通過(guò)電場(chǎng)的Stark調(diào)諧（tuning)引起。因此由兩個(gè)不同的固態(tài)發(fā)射體發(fā)射的光子在帶 寬、頻率和極化方面改變并且為量子力學(xué)上可區(qū)分的。因此，這樣的光子在分束器或相當(dāng)?shù)?裝置上重疊時(shí)不經(jīng)歷量子糾纏。
[0010] 前述問(wèn)題的一個(gè)解決方案是將用于探測(cè)來(lái)自光子發(fā)射體的光子的探測(cè)器裝置的 分辨率降低至來(lái)自不同來(lái)源的光子對(duì)于探測(cè)器來(lái)說(shuō)是不可區(qū)分的程度。例如，通過(guò)使用具 有高時(shí)間分辨率的探測(cè)器，這進(jìn)而導(dǎo)致低頻率分辨率，這可使光子不可區(qū)分。然而，較高的 計(jì)時(shí)分辨率需要每個(gè)二進(jìn)制中計(jì)數(shù)率高于噪音例如暗計(jì)數(shù)，并且來(lái)自固態(tài)材料中的缺陷的 單光子發(fā)射可為非常弱的。例如，金剛石材料中光子發(fā)射的氮-空位缺陷（mo，其為固態(tài) 量子加工應(yīng)用的主要候選物，甚至在低溫下仍然展現(xiàn)出與0. 05級(jí)別的Debye-Waller因子 相關(guān)的寬光譜發(fā)射。零聲子譜線（ZPL)中單個(gè)光子的發(fā)射那么是典型的十萬(wàn)個(gè)光子每秒的 級(jí)別。由于差的收集效率通常探測(cè)僅約〇. 1 - 1%的這種發(fā)射，導(dǎo)致低計(jì)數(shù)率。這樣的計(jì)數(shù) 率對(duì)于在合理的數(shù)據(jù)采集時(shí)間內(nèi)基于使用高時(shí)間分辨率（即低頻率分辨率）探測(cè)器的光子 干涉實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的量子信息加工協(xié)議是不充足的。
[0011] 事實(shí)上，前述議題是有問(wèn)題的：實(shí)際上直到2011年還沒(méi)有證明來(lái)自多個(gè)固態(tài)量子 寄存器的多光子量子干涉（Phys.Rev.Lett. 108, 043604 (2012)。在這個(gè)方面，應(yīng)注意到固態(tài) 量子寄存器可包含結(jié)合在一起的核自旋和電子自旋兩者。電子自旋可充當(dāng)具有光學(xué)自旋態(tài) 探測(cè)和快速的高精確相干操縱的控制量子位。核自旋可充當(dāng)記憶量子位，其具有與周圍環(huán) 境的弱相互作用。結(jié)合在一起的電子自旋和核自旋可形成量子寄存器。這樣的量子寄存器 的實(shí)例是金剛石材料中的氮-空位缺陷，其具有的可分辨的電子自旋態(tài)是光學(xué)上可尋址的 并且與氮原子核和/或周圍金剛石晶格中的 13C原子核的核自旋態(tài)耦合。應(yīng)注意的是這種 類型的量子寄存器不同于僅包含單個(gè)自旋發(fā)射體（去耦合態(tài)）的系統(tǒng)或不包含可被分辨來(lái) 充當(dāng)量子寄存器的自旋態(tài)的發(fā)射體。
[0012] 除了上述以外，注意到已由更簡(jiǎn)單的固態(tài)體系例如量子點(diǎn)、吸附到表面上的 單分子和ZnSe中的F摻雜劑觀察到多光子干涉[例如參見(jiàn)R.Lettow等人，Physical ReviewLetters104(2010);Patel等人，NaturePhotonics2010，D0I:10. 1038/ NPHOTON. 2010. 161;Sanaka等人，PRL103, 053601 (2009);和Flagg等人，？1^8.1^￥. Lett. 104, 137401(2010)]。然而，由于先前描述的問(wèn)題，迄今為止實(shí)際上還沒(méi)有證明來(lái)自 多個(gè)自旋分辨的固態(tài)量子寄存器的多光子量子干涉。III-V半導(dǎo)體中的量子點(diǎn)涉及致密的 核自旋浴中的電子轉(zhuǎn)變并且因此不適合用于需要核自旋記憶量子位的量子信息加工應(yīng)用。 吸附到表面上的單個(gè)分子不展現(xiàn)適合用于信息加工的自旋分辨的發(fā)射。此外，表面結(jié)晶的 單個(gè)分子體系是固有地脆弱的體系，其可不適合用于商業(yè)器件應(yīng)用。沒(méi)有證明ZnSe中的F 摻雜劑包含自旋分辨的固態(tài)量子寄存器，其中可分辨的電子自旋態(tài)與一個(gè)或多個(gè)核自旋耦 合。
[0013] 與上述相比，2011年對(duì)于CVD合成金剛石材料中的NV_自旋缺陷證明了來(lái)自多個(gè) 自旋分辨的固態(tài)量子寄存器的多光子量子干涉。這通過(guò)提供包括以下特征的組合來(lái)實(shí)現(xiàn)：
[0014] (i)合成非常高純度、低應(yīng)變的CVD合成金剛石材料，該材料包含在相對(duì)均勻的電 子和應(yīng)變環(huán)境中的mr自旋缺陷；
[0015] (ii)在該高純度、低應(yīng)變的CVD合成金剛石材料內(nèi)選擇具有幾乎相同頻率的兩個(gè) NW自旋缺陷；
[0016] (iii)在該高純度、低應(yīng)變的CVD合成金剛石材料中對(duì)每個(gè)所選擇的mr自旋缺陷 制作固體浸沒(méi)透鏡以增加由mr自旋缺陷發(fā)射的光子的光學(xué)外耦合；
[0017] (iv)Stark調(diào)諧mr缺陷以減少兩個(gè)NV^自旋缺陷之間的頻率差異；
[0018] (v)使用配置來(lái)分離零聲子mr譜線發(fā)射與聲子邊帶發(fā)射的分色鏡來(lái)過(guò)濾由兩個(gè) 所選擇的NI缺陷發(fā)射的光子；
[0019] (vi)使用極化分束器進(jìn)一步過(guò)濾發(fā)射的光子；
[0020] (vii)在纖維分束器上使經(jīng)過(guò)濾的光子與每個(gè)mr自旋缺陷重疊；和
[0021] (Viii)使用探測(cè)器裝置探測(cè)經(jīng)調(diào)諧和過(guò)濾的光子發(fā)射，將該探測(cè)器裝置配置成分 辨光子探測(cè)時(shí)間的足夠小的差異，使得來(lái)自NV-自旋缺陷的經(jīng)調(diào)諧和過(guò)濾的光子發(fā)射是量 子力學(xué)上不可區(qū)分的，導(dǎo)致來(lái)自兩個(gè)NV-自旋缺陷的不可區(qū)分的光子發(fā)射之間的量子干涉。
[0022] 前述方法在說(shuō)明由可用于量子加工應(yīng)用的固態(tài)發(fā)射體實(shí)現(xiàn)多光子干涉的方法方 面證明是成功的。然而，經(jīng)調(diào)諧和過(guò)濾的光子發(fā)射仍然是相對(duì)弱的，相對(duì)低比例的發(fā)射的光 子被探測(cè)到，導(dǎo)致低的光子計(jì)數(shù)率和相對(duì)長(zhǎng)的數(shù)據(jù)采集時(shí)間。對(duì)于商業(yè)器件，進(jìn)一步增加光 子計(jì)數(shù)率和減少數(shù)據(jù)采集時(shí)間會(huì)是所需的。
[0023] 因此，仍然需要提供能夠由多固態(tài)量子寄存器在較快的數(shù)據(jù)采集時(shí)間下提供多光 子量子干涉的器件。
[0024] 在這個(gè)方面，相對(duì)于每個(gè)固態(tài)光子發(fā)射體的天然發(fā)射譜線寬度而言不均勻的寬化 和光譜變化將限制量子干涉的可觀察性，因?yàn)榘l(fā)射的光子將在一定頻率范圍內(nèi)傳播，使得 明顯比例的光子將為量子力學(xué)上可區(qū)分的。如先前描述的，調(diào)諧和過(guò)濾發(fā)射可與合適配置 的探測(cè)器組合使用以觀察量子干涉，但是在這樣的方法中拋棄了明顯比例的光子，導(dǎo)致相 對(duì)低的光子計(jì)數(shù)率和相對(duì)長(zhǎng)的數(shù)據(jù)采集時(shí)間。因此，提供包含具有較窄的發(fā)射譜線寬度以 便減少或消除對(duì)于調(diào)諧和過(guò)濾發(fā)射來(lái)在較高光子計(jì)數(shù)率和減少的數(shù)據(jù)采集時(shí)間下實(shí)現(xiàn)多 光子干涉的需要的自旋缺陷的合成金剛石材料。
[0025] 可將來(lái)自mr的熒光分離成兩種組分（在它們之間具有標(biāo)準(zhǔn)分支比）：零聲子譜 線（ZPL)和聲子邊帶（PSB)。如測(cè)量的，典型的分支比為1:20或1:30。PSB是寬泛的，跨 度大于100nm，并且源自于不能