本發(fā)明涉及含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體、其制法及復(fù)合基板。

背景技術(shù)：

多鋁紅柱石燒結(jié)體通常是將氧化鋁(al2o3)和氧化硅(sio2)以3比2的比例燒結(jié)而得到的耐熱沖擊性優(yōu)異的材料，用3al2o3·2sio2表示。作為該多鋁紅柱石燒結(jié)體，例如專利文獻(xiàn)1中所公開那樣，已知將在多鋁紅柱石粉末中混合30質(zhì)量％的三氧化二釔穩(wěn)定氧化鋯(ysz)粉末而得到的粉末成型，使該成型體燒結(jié)而得到的多鋁紅柱石燒結(jié)體。專利文獻(xiàn)1中，從多鋁紅柱石燒結(jié)體上切出多鋁紅柱石基板，對(duì)該多鋁紅柱石基板的主表面進(jìn)行研磨，由此，制成用于與gan基板貼合的基底基板。gan的熱膨脹系數(shù)在室溫至1000℃的范圍內(nèi)為6.0ppm/k，多鋁紅柱石的熱膨脹系數(shù)為5.2ppm/k。因此，如果考慮將兩者貼合使用，則希望提高多鋁紅柱石的熱膨脹系數(shù)而使其接近于gan基板的熱膨脹系數(shù)，因此，在多鋁紅柱石粉末中混合ysz粉末并使其燒結(jié)。

另一方面，專利文獻(xiàn)2中記載有如下例子：將包含鉭酸鋰、鈮酸鋰等的功能性基板和多鋁紅柱石燒結(jié)體制支撐基板通過(guò)直接接合進(jìn)行接合，得到復(fù)合基板，將該復(fù)合基板利用于彈性表面波元件等彈性波器件。該彈性波器件中，作為支撐基板的多鋁紅柱石基板的熱膨脹系數(shù)低至4.4ppm/℃(40～400℃)左右，楊氏模量高達(dá)220gpa以上，因此，能夠減小彈性波器件自身因溫度變化而出現(xiàn)的膨脹、收縮，從而，使頻率的溫度依賴性得到大幅改善。為了將功能性基板和支撐基板直接接合，要求各接合面具有高的平坦性。例如專利文獻(xiàn)2中記載：中心線平均粗糙度ra優(yōu)選為3nm以下。

現(xiàn)有技術(shù)文獻(xiàn)

專利文獻(xiàn)

專利文獻(xiàn)1：日本特許第5585570號(hào)公報(bào)

專利文獻(xiàn)2：日本特許第5861016號(hào)公報(bào)

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

然而，雖然專利文獻(xiàn)1中記載有在多鋁紅柱石中加入相當(dāng)量的其它成分來(lái)提高熱膨脹系數(shù)的多鋁紅柱石燒結(jié)體，專利文獻(xiàn)2中記載有多鋁紅柱石的純度較高的多鋁紅柱石燒結(jié)體，但是，沒有涉及到降低了熱膨脹系數(shù)的多鋁紅柱石燒結(jié)體，甚至不知道其是這種低熱膨脹的多鋁紅柱石燒結(jié)體且拋光面的表面平坦性高。另外，在將低熱膨脹、但低剛性的多鋁紅柱石燒結(jié)體用作復(fù)合基板的支撐基板的情況下，復(fù)合基板有時(shí)也會(huì)因少許的溫度差而翹曲。

本發(fā)明是為了解決該課題而完成的，其主要目的是使含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體與多鋁紅柱石單體相比，熱膨脹系數(shù)降低并且剛性提高，并且，提高研磨面的平坦性。

本發(fā)明的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體除了含有多鋁紅柱石以外，還含有從由氮化硅、氮氧化硅及硅鋁氧氮陶瓷構(gòu)成的組中選擇的至少1種，其中，40～400℃下的熱膨脹系數(shù)低于4.3ppm/℃，開口氣孔率為0.5％以下，平均結(jié)晶粒徑(燒結(jié)粒子的平均粒徑)為1.5μm以下。該含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體與多鋁紅柱石單體相比，熱膨脹系數(shù)低且剛性高。另外，能夠提高研磨面的平坦性。

本發(fā)明的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的制法包括以下工序：(a)將平均粒徑1.5μm以下的多鋁紅柱石粉末50～90體積％和平均粒徑1μm以下的氮化硅粉末10～50體積％按合計(jì)為100體積％進(jìn)行混合，得到混合原料粉末；(b)將所述混合原料粉末成型為規(guī)定形狀的成型體，將所述成型體以壓制壓力20～300kgf/cm²、燒成溫度1525～1700℃進(jìn)行熱壓燒成，由此，得到含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體。該制法適合于制造上述的本發(fā)明的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體。應(yīng)予說(shuō)明，粉末的平均粒徑是通過(guò)激光衍射法測(cè)定得到的值(以下相同)。

本發(fā)明的復(fù)合基板是將功能性基板和支撐基板接合而得到的復(fù)合基板，其中，所述支撐基板為上述的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體。該復(fù)合基板由于作為支撐基板的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的研磨面的平坦性高，因此，與功能性基板良好地接合。另外，將該復(fù)合基板利用于彈性表面波器件的情況下，頻率溫度依賴性得到大幅改善。另外，即便在光波導(dǎo)器件、led器件、開關(guān)器件中，支撐基板的熱膨脹系數(shù)也較小，由此，性能得到提高。

附圖說(shuō)明

圖1是含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的制造工序圖。

圖2是復(fù)合基板10的立體圖。

圖3是使用復(fù)合基板10制作得到的電子器件30的立體圖。

符號(hào)說(shuō)明

10-復(fù)合基板、12-壓電基板、14-支撐基板、30-電子器件、32、34-idt電極、36-反射電極。

具體實(shí)施方式

以下，對(duì)本發(fā)明的實(shí)施方式具體地進(jìn)行說(shuō)明，但是，本發(fā)明并不限定于以下的實(shí)施方式，應(yīng)當(dāng)理解為：基于本領(lǐng)域技術(shù)人員的通常知識(shí)，在不脫離本發(fā)明的主旨的范圍內(nèi)，可以適當(dāng)進(jìn)行變更、改良等。

本實(shí)施方式的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體除了含有多鋁紅柱石以外，還含有從由氮化硅、氮氧化硅及硅鋁氧氮陶瓷構(gòu)成的組中選擇的至少1種。多鋁紅柱石優(yōu)選為燒結(jié)體中包含最多的成分(主成分)，但是從上述組中選擇的成分也可以為主成分。該含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體優(yōu)選在40～400℃下的熱膨脹系數(shù)低于4.3ppm/℃，開口氣孔率為0.5％以下，平均結(jié)晶粒徑為1.5μm以下。該含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體與多鋁紅柱石單體相比，熱膨脹系數(shù)低且楊氏模量(剛性)高。另外，該含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的開口氣孔率為0.5％以下，幾乎沒有氣孔，平均結(jié)晶粒徑低至1.5μm以下，因此，拋光面(研磨面)的平坦性提高。

本實(shí)施方式的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體優(yōu)選研磨面的每100μm×100μm面積中存在的最大長(zhǎng)度1μm以上的氣孔的數(shù)量為10個(gè)以下。如果氣孔的數(shù)量為10個(gè)以下，則拋光面的平坦性進(jìn)一步提高。該氣孔的數(shù)量更優(yōu)選為3個(gè)以下，進(jìn)一步優(yōu)選為零。

本實(shí)施方式的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的楊氏模量?jī)?yōu)選為240gpa以上，4點(diǎn)彎曲強(qiáng)度優(yōu)選為300mpa以上。氮化硅及源自于氮化硅的成分的楊氏模量、強(qiáng)度比多鋁紅柱石高，因此，通過(guò)調(diào)整氮化硅相對(duì)于多鋁紅柱石的添加比例，能夠使含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的楊氏模量為240gpa以上，并使4點(diǎn)彎曲強(qiáng)度為300mpa以上。應(yīng)予說(shuō)明，4點(diǎn)彎曲強(qiáng)度更優(yōu)選為320mpa以上。

本實(shí)施方式的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體優(yōu)選研磨面的中心線平均粗糙度ra為1.5nm以下。作為被用于彈性波器件等的復(fù)合基板，已知有將功能性基板和支撐基板接合得到的復(fù)合基板，但是，通過(guò)像這樣將研磨面的ra為1.5nm以下的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體用作支撐基板，支撐基板與功能性基板的接合性變得良好。例如接合界面中實(shí)際接合的面積的比例(接合面積比例)為80％以上(優(yōu)選為90％以上)。研磨面的中心線平均粗糙度ra更優(yōu)選為1.1nm以下，進(jìn)一步優(yōu)選為1.0nm以下。

本實(shí)施方式的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體在40～400℃下的熱膨脹系數(shù)更優(yōu)選為3.8ppm/℃以下。通過(guò)將以該含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體為支撐基板的復(fù)合基板用于彈性波器件，在彈性波器件的溫度上升的情況下，功能性基板的熱膨脹比原來(lái)的熱膨脹小，因此，彈性波器件的頻率溫度依賴性得到改善。在40～400℃下的熱膨脹系數(shù)進(jìn)一步優(yōu)選為3.5ppm/℃以下。

接下來(lái)，對(duì)本發(fā)明的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的制造方法的一個(gè)實(shí)施方式進(jìn)行說(shuō)明。如圖1所示，含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的制造流程包括以下工序：(a)調(diào)制混合原料粉末；(b)制作含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體。

·工序(a)：混合原料粉末的調(diào)制

通過(guò)將多鋁紅柱石粉末和氮化硅粉末混合來(lái)調(diào)制混合原料粉末。作為多鋁紅柱石原料，優(yōu)選使用純度高且平均粒徑小的粉末。純度優(yōu)選為99.0％以上，更優(yōu)選為99.5％以上，進(jìn)一步優(yōu)選為99.8％以上。純度的單位是質(zhì)量％。另外，平均粒徑(d50)優(yōu)選為1.5μm以下，更優(yōu)選為0.1～1.5μm。多鋁紅柱石原料可以使用市售品，也可以使用采用高純度的氧化鋁、二氧化硅粉末制作得到的物質(zhì)。作為制作多鋁紅柱石原料的方法，例如可以舉出專利文獻(xiàn)2中記載的方法。作為氮化硅原料，優(yōu)選使用平均粒徑小的粉末。平均粒徑優(yōu)選為1μm以下，更優(yōu)選為0.1～1μm。關(guān)于多鋁紅柱石原料與氮化硅原料的混合比例，例如可以將多鋁紅柱石原料50～90體積％(優(yōu)選為70～90體積％)和氮化硅原料10～50體積％(優(yōu)選為10～30體積％)按合計(jì)為100體積％進(jìn)行稱量，用罐式球磨機(jī)等混合機(jī)進(jìn)行混合，根據(jù)需要用噴霧干燥器進(jìn)行干燥，得到混合原料粉末。

·工序(b)：含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的制作

將工序(a)中得到的混合原料粉末成型為規(guī)定形狀的成型體。對(duì)于成型方法沒有特別限制，可以使用一般的成型法。例如可以將混合原料粉末直接通過(guò)模具壓制成型。壓制成型的情況下，如果將混合原料粉末預(yù)先通過(guò)噴霧干燥法制成顆粒狀，則成型性變得良好。此外，可以加入有機(jī)粘合劑，制作生坯而進(jìn)行擠壓成型，或者制作漿料而進(jìn)行片成型。這些工藝中，必須在燒成工序前或者燒成工序中除去有機(jī)粘合劑成分。另外，還可以利用cip(冷等靜壓制)進(jìn)行高壓成型。

接下來(lái)，將得到的成型體燒成，制作含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體。此時(shí)，從提高含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的表面平坦性方面考慮，優(yōu)選維持燒結(jié)粒子較為微細(xì)，并在燒結(jié)中排出氣體。作為其方法，熱壓法非常有效。通過(guò)使用該熱壓法，與常壓燒結(jié)相比，在低溫下以微細(xì)粒的狀態(tài)進(jìn)行致密化，能夠抑制在常壓燒結(jié)中常見的粗大氣孔的殘留。該熱壓時(shí)的燒成溫度(最高溫度)優(yōu)選為1525～1700℃。另外，熱壓時(shí)的壓制壓力優(yōu)選為20～300kgf/cm²。由于特別低的壓制壓力能夠使熱壓夾具小型化且長(zhǎng)壽命化，因此優(yōu)選。關(guān)于在燒成溫度下的保持時(shí)間，可以考慮成型體的形狀、大小、加熱爐的特性等，適宜地選擇適當(dāng)?shù)臅r(shí)間。具體的優(yōu)選保持時(shí)間例如為1～12小時(shí)，更優(yōu)選為2～8小時(shí)。對(duì)于燒成氣氛也沒有特別限制，熱壓時(shí)的氣氛一般為氮、氬等不活潑氣氛。升溫速度、降溫速度只要考慮成型體的形狀、大小、加熱爐的特性等適當(dāng)設(shè)定即可，只要在例如50～300℃/hr的范圍設(shè)定即可。

接下來(lái)，對(duì)本發(fā)明的復(fù)合基板的一個(gè)實(shí)施方式進(jìn)行說(shuō)明。本實(shí)施方式的復(fù)合基板是將功能性基板和上述的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體制支撐基板接合得到的。該復(fù)合基板的兩個(gè)基板的接合面積比例增大，表現(xiàn)出良好的接合性。作為功能性基板，沒有特別限定，例如可以舉出：鉭酸鋰、鈮酸鋰、氮化鎵、硅等。接合方法優(yōu)選直接接合。直接接合的情況下，對(duì)功能性基板和支撐基板各自的接合面進(jìn)行研磨后，活化，在使兩個(gè)接合面相對(duì)的狀態(tài)下按壓兩個(gè)基板。接合面的活化例如除了對(duì)接合面照射不活潑氣體(氬等)的離子束以外，通過(guò)照射等離子、中性原子束等來(lái)進(jìn)行。功能性基板與支撐基板的厚度比(功能性基板的厚度/支撐基板的厚度)優(yōu)選為0.1以下。圖2中示出復(fù)合基板之一例。復(fù)合基板10是通過(guò)直接接合將作為功能性基板的壓電基板12和支撐基板14接合得到的。

本實(shí)施方式的復(fù)合基板可用于電子器件等。作為該電子器件，除了彈性波器件(彈性表面波器件、蘭姆波元件、薄膜諧振器(fbar)等)以外，還可以舉出：led器件、光波導(dǎo)器件、開關(guān)器件等。彈性波器件中利用上述的復(fù)合基板的情況下，作為支撐基板的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的熱膨脹系數(shù)低至小于4.3ppm/k(40～400℃)，因此，頻率溫度依賴性得到大幅改善。圖3中示出使用復(fù)合基板10制作得到的電子器件30之一例。電子器件30是單端口saw諧振器亦即彈性表面波器件。首先，使用一般的光刻技術(shù)，在復(fù)合基板10的壓電基板12上形成多個(gè)電子器件30的圖案，然后，通過(guò)切割切成一個(gè)一個(gè)的電子器件30。電子器件30通過(guò)光刻技術(shù)在壓電基板12的表面形成有idt(interdigitaltransducer)電極32、34和反射電極36。

應(yīng)予說(shuō)明，本發(fā)明不受上述的實(shí)施方式任何限定，只要屬于本發(fā)明的技術(shù)范圍，當(dāng)然可以以各種方式進(jìn)行實(shí)施。

實(shí)施例

1.混合原料粉末的制作

作為多鋁紅柱石原料，使用市場(chǎng)上銷售的純度99.9％以上、平均粒徑1.5μm的多鋁紅柱石粉末，作為氮化硅原料，使用市場(chǎng)上銷售的純度97％以上、平均粒徑0.8μm的氮化硅粉末。將多鋁紅柱石原料和氮化硅原料以表1的實(shí)驗(yàn)例1～3中所示的比例進(jìn)行稱量，使用的氧化鋁球石以罐式球磨機(jī)進(jìn)行混合，通過(guò)噴霧干燥法制作混合原料粉末。

表1

2.含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體的制作

將實(shí)驗(yàn)例1～3的混合原料粉末放入直徑約125mm的模具中，以200kgf/cm²的壓力成型為厚度10～15mm左右的圓盤狀，得到含有多鋁紅柱石的成型體。接下來(lái)，將含有多鋁紅柱石的成型體收納于內(nèi)徑約125mm的熱壓用石墨模具中，利用熱壓爐制作直徑約125mm且厚度5～8mm左右的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體。應(yīng)予說(shuō)明，使燒成時(shí)的最高溫度(燒成溫度)為1650℃，使燒成溫度下的保持時(shí)間為5hr，使升溫速度、降溫速度均為100℃/hr。在升溫過(guò)程中達(dá)到900℃以上時(shí)使壓制載荷為200kgf/cm²，爐內(nèi)氣氛是：抽真空直至達(dá)到900℃，達(dá)到900℃后，導(dǎo)入n2，在n2下進(jìn)行燒結(jié)。在燒成溫度下保持規(guī)定時(shí)間后，降溫至1200℃，停止對(duì)壓制載荷和爐內(nèi)氣氛的控制，自然冷卻至室溫。另外，實(shí)驗(yàn)例4中，僅以多鋁紅柱石粉末同樣地制作成型體、燒結(jié)體。

3.特性評(píng)價(jià)

從實(shí)驗(yàn)例1～4的燒結(jié)體上切出試驗(yàn)片(4×3×40mm尺寸的抗折棒等)，評(píng)價(jià)各種特性。另外，燒結(jié)體的研磨面是通過(guò)研磨將4×3×10mm左右的試驗(yàn)片的一面精加工成鏡面狀而得到的。以3μm的金剛石磨粒、0.5μm的金剛石磨粒依次進(jìn)行研磨，最終精加工時(shí)，使用0.1μm以下的金剛石磨粒，進(jìn)行精研。評(píng)價(jià)的特性如下。

(1)結(jié)晶相

將燒結(jié)體粉碎，利用x射線衍射裝置進(jìn)行結(jié)晶相的鑒定。測(cè)定條件為cukα、50kv、300ma、2θ＝5－70°，使用旋轉(zhuǎn)對(duì)陰極型x射線衍射裝置(理學(xué)電機(jī)制rint)。

(2)結(jié)晶相比率

由上述(1)的x射線衍射圖譜，計(jì)算出各結(jié)晶相的峰面積比率。以多鋁紅柱石(210)晶面(2θ＝26.2°)的峰面積為1，使各結(jié)晶相的峰面積相對(duì)于多鋁紅柱石(210)晶面(2θ＝26.2°)的峰面積的比為結(jié)晶相比率。此處，作為各結(jié)晶相的代表峰，氮化硅使用(101)晶面(2θ＝20.6°)，硅鋁氧氮陶瓷使用si2al3o7n的(3－20)晶面(2θ＝24.6°)及si5alon7的(200)晶面(2θ＝26.9°)。

(3)體積密度、開口氣孔率

使用抗折棒，利用采用了純水的阿基米德法來(lái)測(cè)定體積密度、開口氣孔率。

(4)楊氏模量

以依據(jù)jisr1602的靜態(tài)撓度法進(jìn)行測(cè)定。試驗(yàn)片形狀為3mm×4mm×40mm抗折棒。

(5)彎曲強(qiáng)度

依據(jù)jisr1601，測(cè)定4點(diǎn)彎曲強(qiáng)度。試驗(yàn)片形狀為3mm×4mm×40mm抗折棒或者其一半大小。

(6)熱膨脹系數(shù)(40～400℃)

依據(jù)jisr1618，以推桿式示差熱膨脹計(jì)測(cè)定。試驗(yàn)片形狀為3mm×4mm×20mm。

(7)氣孔的數(shù)量

以sem觀察如上所述精加工后的燒結(jié)體的研磨面，計(jì)量每100μm×100μm中存在的最大長(zhǎng)度為1μm以上的氣孔的數(shù)量。

(8)表面平坦性(ra)

使用afm，針對(duì)如上所述精加工后的燒結(jié)體的研磨面測(cè)定中心線平均粗糙度ra。測(cè)定范圍為10μm×10μm。

(9)燒結(jié)粒子的平均粒徑

利用磷酸對(duì)如上所述精加工后的燒結(jié)體的研磨面進(jìn)行化學(xué)蝕刻，以sem測(cè)定200個(gè)以上燒結(jié)粒子的大小，使用線段法計(jì)算出平均粒徑。線段法的系數(shù)為1.5，將以sem實(shí)測(cè)的長(zhǎng)度乘以1.5得到的值作為平均粒徑。

(10)接合性

從實(shí)驗(yàn)例1～4的燒結(jié)體上切出直徑100mm、厚度600μm左右的圓板。如上所述對(duì)該圓板進(jìn)行拋光后，進(jìn)行清洗，除去表面的粒子(particle)、污染物質(zhì)等。接下來(lái)，以該圓板為支撐基板，實(shí)施支撐基板與功能性基板的直接接合，得到復(fù)合基板。即，首先，通過(guò)氬的離子束將支撐基板和功能性基板各自的接合面活化，然后，使兩個(gè)接合面相對(duì)，以10tonf進(jìn)行按壓，接合而得到復(fù)合基板。作為功能性基板，使用鈮酸鋰(ln)基板。接合性的評(píng)價(jià)如下：根據(jù)ir透射圖像，將接合面積比例為90％以上的復(fù)合基板評(píng)價(jià)為“最佳”，將接合面積比例為80％以上且低于90％的復(fù)合基板評(píng)價(jià)為“良”，將接合面積比例低于80％的復(fù)合基板評(píng)價(jià)為“差”。

4.評(píng)價(jià)結(jié)果

實(shí)驗(yàn)例1～3的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體是將多鋁紅柱石原料和氮化硅原料混合制成混合原料粉末，將該混合原料粉末燒成而得到的，但是，氮化硅的一部分因燒成而變化為硅鋁氧氮陶瓷。實(shí)驗(yàn)例1～3的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體包含氮化硅等，因此，與實(shí)驗(yàn)例4的多鋁紅柱石單體的燒結(jié)體相比，楊氏模量及4點(diǎn)彎曲強(qiáng)度得到提高。即，楊氏模量提高到240gpa以上，4點(diǎn)彎曲強(qiáng)度提高到320mpa以上。另外，實(shí)驗(yàn)例1～3的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體在40～400℃下的熱膨脹系數(shù)低于4.3ppm/℃(3.5～4.1ppm/℃)，其值比實(shí)驗(yàn)例4的多鋁紅柱石單體的燒結(jié)體低。此外，實(shí)驗(yàn)例1～3的含有多鋁紅柱石的燒結(jié)體及實(shí)驗(yàn)例4的多鋁紅柱石單體的燒結(jié)體的開口氣孔率為0.5％以下(低于0.1％)、平均結(jié)晶粒徑為1.5μm以下(1.0～1.2μm)，因此，研磨面的中心線平均粗糙度ra低至1.1nm以下(0.9～1.1nm)。因此，將從實(shí)驗(yàn)例2～4的燒結(jié)體上切出的圓板與功能性基板直接接合時(shí)的接合性均為接合面積比例在90％以上的“最佳”，將從實(shí)驗(yàn)例1的燒結(jié)體上切出的圓板與功能性基板直接接合時(shí)的接合性為接合面積比例在80％以上且低于90％的“良”。應(yīng)予說(shuō)明，研磨面的中心線平均粗糙度ra為像這樣小的值還有助于使氣孔的數(shù)量為3個(gè)以下(零)。

應(yīng)予說(shuō)明，實(shí)驗(yàn)例1～3相當(dāng)于本發(fā)明的實(shí)施例，實(shí)驗(yàn)例4相當(dāng)于比較例。這些實(shí)驗(yàn)例并沒有對(duì)本發(fā)明作任何限定。

本申請(qǐng)以2016年3月23日所申請(qǐng)的日本專利申請(qǐng)第2016－058970號(hào)為主張優(yōu)先權(quán)的基礎(chǔ)，通過(guò)引用將其全部?jī)?nèi)容都包含在本說(shuō)明書當(dāng)中。